Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/1843/36871
Type: Tese
Title: Identificação e caracterização de defeitos pontuais em nitreto de boro hexagonal induzidos por irradiação de nêutrons rápidos
Other Titles: Identification and characterization of point defects in hexagonal boron nitride induced by fast neutron irradiation
Authors: José Roberto de Toledo
First Advisor: Klaus Wilhelm Heinrich Krambrock
First Referee: Leandro Malard Moreira
Second Referee: Ricardo Wagner Nunes
Third Referee: Pedro Luiz Guzzo
metadata.dc.contributor.referee4: Claudio José Magon
Abstract: Nos últimos anos, o estudo de materiais semicondutores bidimensionais (2D) ganhou forte interesse na ciência básica e em aplicações tecnológicas pois são promissores para produção de dispositivos ultrafinos e optoeletrônicos. Assim como em semicondutores 3D, defeitos pontuais mesmo em baixas concentrações frequentemente controlam as propriedades óticas, elétricas e catalíticas destes materiais. A ressonância paramagnética eletrônica (EPR) e técnicas avançadas correlatas representam uma ferramenta poderosa na identificação e quantificação de defeitos pontuais sendo eles de natureza extrínseca ou intrínseca. Neste trabalho a EPR é utilizada como técnica experimental principal no estudo de defeitos pontuais em amostras mono e policristalinas de nitreto de boro hexagonal (h-BN) induzidos através de irradiação de partículas de alta energia, no caso, nêutrons rápidos. As técnicas experimentais de espectroscopia de absorção ótica, luminescência e Raman, além de difração de raios X e microscopia eletrônica de varredura, foram empregadas para a caracterização inicial das amostras. O imenso interesse em h-BN tanto esfoliado ao limite de uma monocamada, quanto em bulk, está relacionado com a recente descoberta de que defeitos pontuais intrínsecos em sua rede cristalina podem atuar como emissores de fótons únicos em temperatura ambiente, evidenciando-o como um material promissor para aplicações em computação quântica e áreas correlatas. Discute-se neste trabalho a caracterização e identificação de vacâncias de boro negativamente carregadas (VB), antisítios de nitrogênio complexados com uma vacância de nitrogênio (VNNB), impurezas de carbono em sítios de nitrogênio complexadas com vacâncias de boro (CNVB), além da caracterização de um quarto defeito ainda desconhecido. Pelas medidas de EPR determinou-se que o defeito VB apresenta spin eletrônico S = 1, com fator-g aproximadamente igual a 2 e constante de interação fina D = 3,5 GHz em temperatura ambiente e observou-se que este defeito apresenta uma banda de luminescência na região infravermelho próximo. Os demais defeitos apresentam fator-g também nas proximidades de g = 2, spin eletrônico S = 1/2 e interações hiperfinas axiais da ordem de 10 MHz a 100 MHz. Todos os defeitos estudados possuem boa estabilidade térmica, com seus estados paramagnéticos persistindo à tratamentos de 500 °C a até 850 °C em casos específicos. Após tratamento térmico, as amostras também foram submetidas à irradiação gama proveniente de uma fonte de 60Co para verificar se os defeitos foram aniquilados. Simulações dos espectros de EPR observados e análise de modelos teóricos disponíveis na literatura foram empregadas para a identificação dos defeitos produzidos pela irradiação com nêutrons.
Abstract: In the last years, the study of bidimensional semiconductors (2D) has attracted great interest aiming scientific and technological applications, because they are promising materials for the production of ultrafine and optoelectronic devices. As in 3D semiconductors, point defects even at low concentration, often control optical, electrical and catalytic properties of these materials. The electron paramagnetic resonance (EPR) and correlated advanced techniques represent a powerful tool to characterization and identification of intrinsic and extrinsic point defects. In this work, EPR is employed as the principal experimental technique in the study of point defects in monocrystalline and policrystalline hexagonal boron nitride (h-BN) samples induced by fast neutron irradiation. The experimental techniques of optical absorption spectroscopy, luminescence and Raman, in addition to X-ray diffraction and scanning electron microscopy, were used for the initial characterization of the samples. The immense interest in h-BN both exfoliated to the limit of a monolayer and in bulk, are related with the recent discover of single photon emission from intrinsic point defects in its crystalline structure at room temperature, evidencing it as a promising material for applications in quantum computation and correlated areas. In this work the characterization and identification of different radiation-induced defects is presented including the negatively charged boron vacancies (VB), nitrogen antisite next to nitrogen vacancies (VNNB), carbon impurities on nitrogen sites next to boron vacancies (CNVB), besides the characterization of a forth yet unknown defect. From the EPR measurements it was determined that the VB defect has high electronic spin S = 1, with g-factor approximately equal to 2 and fine constant interaction D = 3,5 GHz at room temperature with a correlated photoluminescence band in the near infrared. The other defects also shown g-factors in the close vicinity of g = 2, however presenting electronic spin S = 1/2 and axial hyperfine interactions of magnitude of the order of 10 to 100 MHz. All studied defects present good thermal stability, with its paramagnetic states persisting to thermal treatments up to 500 °C and for specific cases up to 850 °C. After thermal treatment, the samples were also exposed to gamma irradiation from a source of 60Co to verify whether the defects were annihilated. Simulations of the observed EPR spectra and analysis of theoretical models available in the literature were used to identify the defects produced by neutron irradiation.
Subject: Defeitos pontuais
Semicondutores
Nitreto de boro
Ressonância paramagnética eletrônica
language: por
metadata.dc.publisher.country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Minas Gerais
Publisher Initials: UFMG
metadata.dc.publisher.department: ICX - DEPARTAMENTO DE FÍSICA
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Física
Rights: Acesso Aberto
URI: http://hdl.handle.net/1843/36871
Issue Date: 3-May-2021
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