Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/1843/61991
Type: Tese
Title: Desenvolvimento de redes metalorgânicas (MOFs) com arquitetura de poros otimizada para remoção de contaminantes orgânicos em meios aquosos
Authors: Hugo Guimaraes Palhares
First Advisor: Eduardo Henrique Martins Nunes
First Co-advisor: Manuel Houmard
First Referee: Rodrigo Lambert Oréfice
Second Referee: Ana Cláudia Queiroz Ladeira
Third Referee: Breno Rocha Barrioni
metadata.dc.contributor.referee4: Daniel Dornellas Athayde
Abstract: As Redes Metalorgânicas (Metal Organic Frameworks – MOFs) constituem uma classe de materiais pertencentes ao grupo dos polímeros de coordenação. São caracterizadas por exibirem elevada área superficial específica e estrutura microporosa que pode ser controlada a partir da escolha criteriosa de seus componentes: nós metálicos (clusters) e ligantes orgânicos que fazem a conexão destes nós. Tais estruturas oferecem ainda a possibilidade de diversas configurações de rede, o que permite sua modificação para melhor atender aos requisitos de determinada aplicação. Tais características são especialmente interessantes nos campos que envolvem adsorção e catálise. Em ambos os casos, a grande área superficial específica e elevada densidade de sítios ativos são capazes de proporcionar uma alta eficiência em tais processos. Entretanto, poucos estudos avaliaram de forma mais ampla a influência na criação de defeitos em tais estruturas em processos práticos. Desta maneira, o atual trabalho visa investigar a obtenção de materiais com porosidade ajustada, combinando a microporosidade intrínseca das MOFs de metal tetravalente (Ti)MIL-125 (Material from Institute Lavoisier) e (Zr)UiO-66 (University of Oslo) com a criação de defeitos, por meio do controle da taxa de cristalização e crescimento dos cristais produzidos. Estes materiais foram escolhidos por apresentarem características interessantes como alta estabilidade e fotoatividade, além de representarem uma classe de MOFs relativamente recentes, os de metais tetravalentes (UiO-Zr4+ e MIL Ti4+). A expansão da rede microporosa e geração de mesoporos, que podem ser obtidos a partir da geração de defeitos na estrutura cristalina, aumentou significativamente a transferência de massa e o acesso a sítios ativos, possibilitando um aumento de escala nos processos supracitados. Em adsorção, as diferentes MOFs obtidas foram testadas com contaminantes orgânicos de diferentes naturezas a fim de ter uma melhor compreensão dos principais mecanismos de interação nas diferentes estruturas. Em fotocatálise, as MOFs sintetizadas, bem como compósitos formados a partir da combinação dessas redes com outro semicondutor tipicamente utilizado em processos fotocatalíticos, o TiO2 (anatásio), foram avaliadas quanto à fotodegradação de um corante com elevada fotoestabilidade. Por fim, as redes metalorgânicas foram testadas em relação à estabilidade, tanto em processos puramente adsortivos quanto fotocatalíticos.
Abstract: Metal Organic Frameworks (MOFs) are a class of materials belonging to the group of coordinating polymers. They are characterized by having a high specific surface area and microporous structure that can be controlled based on the careful choice of its components: metallic nodes (clusters) and organic ligands that make the connection of these nodes. Such structures also offer the possibility of several network configurations, which allows their modification to better meet the requirements of a specific application. Such characteristics are especially interesting in the fields of adsorption and catalysis. In both cases, the large specific surface area and high density of active sites are capable of providing high efficiency in such processes. However, few studies have broadly evaluated the defect influence in such structures on practical processes. In this way, the current work aims to investigate the synthesis of materials with tailored porosity, combining the intrinsic microporosity of the tetravalent metal MOFs (Ti)MIL 125 (Material from Institute Lavoisier) and (Zr)UiO-66 (University of Oslo) with the creation of defects, by controlling the rate of crystallization and growth of the crystals thus produced. These materials were chosen because they have interesting characteristics such as high stability and photoactivity, in addition to representing a relatively recent class of MOFs, those of tetravalent metals (UiO-Zr4+ and MIL-Ti4+). The expansion of the microporous network and generation of mesopores, which can be obtained from the insertion of defects in the crystalline structure, significantly increased the mass transfer and access to active sites, enabling an increase in scale in the aforementioned processes. In adsorption, the different MOFs obtained were tested with organic contaminants of different natures in order to have a better understanding of the main interaction mechanisms on the different structures. In photocatalysis, the synthesized MOFs, as well as composites formed from the combination of these networks with another semiconductor typically used in photocatalytic processes, TiO2 (anatase), were evaluated for the photodegradation of a high photostable dye. Finally, the metal-organic frameworks were tested regarding their stability, both in purely adsorptive and photocatalytic processes
Subject: Materiais
Ciência dos materiais
Compósitos
Adsorção
Fotocatálise
language: por
metadata.dc.publisher.country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Minas Gerais
Publisher Initials: UFMG
metadata.dc.publisher.department: ENG - DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA METALÚRGICA
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Metalúrgica, Materiais e de Minas
Rights: Acesso Aberto
URI: http://hdl.handle.net/1843/61991
Issue Date: 6-Oct-2023
Appears in Collections:Teses de Doutorado

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