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Tipo: Dissertação de Mestrado
Título: Preparo, caracterização e aplicação de compósitos Fe(0)-óxidos de ferro em processos redutivos para remediação ambiental.
Autor(es): Flavia dos Santos Coelho
primer Tutor: José Domingos Fabris
primer Co-tutor: Rochel Montero Lago
primer miembro del tribunal : Maria Helena de Araujo
Segundo miembro del tribunal: Rochel Montero Lago
Tercer miembro del tribunal: Clésia Cristina Nascentes
Resumen: A redução do Cr(VI) em meio aquoso por compósitos do tipoFe(0)/Fe3O4 foi avaliada neste trabalho em procedimentos de bancada,sobretudo quanto a eficiência dos processos químicos fundamentais. Os resultados obtidos mostraram que a combinação de Fe(0) e Fe3O4 por meio de trituração manual produz um sistema muito ativo para a redução de Cr(VI). Os resultados das análises dos compósitos por espectroscopia Mössbauer, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios-X e microscopia eletrônica de varredura mostraram que, após a trituração dos dois sólidos, as partículas de Fe3O4 recobrem as partículas de Fe(0). A maior eficiência dos compósitos, em relação ao ferro metálico e à magnetita, isoladamente, pode ser explicadapor um modelo que sugere a formação de espécies mais ativas na superfície do sistema Fe(0)/Fe3O4. Segundo tal modelo, a maior atividade do sistema Fe(0)/Fe3O4 estaria relacionada ao processo de redução do Fe3+ formado após a redução do Cr(VI), através da transferência de elétrons do Fe(0) para o Fe3+ superficial, regenerando o Fe2+, que é ativo no processo. A reação de redução do Cr(VI) ocorre basicamente em fase heterogênea, sendo favorecida em valores de pH abaixo do ponto de carga zero da magnetita, quando a superfície do compósito está carregada positivamente e a atração eletrostática docromato contribui para o aumento da velocidade da reação. O processo de redução do Cr(VI) conduz ao aumento do pH devido ao consumo de íons H+, com uma diminuição progressiva da taxa de reação. Porém, a atividade do sistema Fe(0)/Fe3O4 pode ser regenerada pelo aumento da acidez do meio. O compósito pode ser, então, reutilizado várias vezes, em um mesmo processo. A redução do Cr(VI) em meio aquoso pelo sistema Fe(0)/Fe3O4 conduz à formação de compostos insolúveis de Cr(III) na superfície do compósito, o que favorece mecanismos de remediação ambiental, na medida em que o contaminante é imobilizado em sua forma menos tóxica.
Abstract: The reduction of Cr(VI) in aqueous medium with Fe(0)/Fe3O4 composites was investigated in bench procedures scale, particularly focusing on the efficiency of its fundamental chemical processes. The obtained results reveal that the combination of manually ground Fe(0) and Fe3O4 renders a very active system on reducing Cr(VI). The chemical characterization of these composites with Mössbauer and X-ray excited photoelectrons spectroscopies and scanning electron microscopy analyses indicates that, after grinding, the two starting solids are distributed in such a way that a Fe3O4 layer coats the Fe(0) particles.The higher chemical reducing efficiency of composites, relatively to solelymetallic iron or magnetite, can be explained by a model involving the formation of chemical species that are significantly more active, on the surface of the system Fe(0)/Fe3O4. According to this model, the higher activity of the system Fe(0)/Fe3O4 would be related to the reducing process of Fe3+, formed during the reduction of Cr(VI), via the electron transfer from Fe(0) to the surface Fe3+, regenerating Fe2+, which is active on the process. The Cr(VI) reduction reaction does occur basically on the heterogeneous phase, being favored in low pH medium, below the zero-point charge of magnetite, in a condition that the composite surface is positively charged and the electrostatic attraction of chromate contributes to increase the reaction rate. The whole process of Cr(VI)reducing leads to the increase of pH due to H+ consumption, with a progressive lowering of the reaction rate. However, the activity of the system Fe(0)/Fe3O4 can be regenerated by increasing the medium acidity. The composite can be, then, reused several times. The reduction of Cr(VI) in aqueous medium by the Fe(0)/Fe3O4 system leads to the formation of insoluble Cr(III) compounds on the surface of the composite, which favors the remediation mechanisms of the environment, taking into account that the Cr(III) species tend to be much less toxic.
Asunto: Processos químicos
Poluição
Físico-química
Química
Reação de oxidação-redução
Oxidos de ferro
Idioma: Português
Editor: Universidade Federal de Minas Gerais
Sigla da Institución: UFMG
Tipo de acceso: Acesso Aberto
URI: http://hdl.handle.net/1843/BIRC-85UK6T
Fecha del documento: 20-feb-2008
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