UNIVERSIDADE FEDERAL DE MINAS GERAIS ESCOLA DE ENGENHARIA DESENVOLVIMENTO DE UMA METODOLOGIA PARA SIMULAÇÃO DE REATORES REFRIGERADOS A GÁS COM PROPÓSITO DE TRANSMUTAÇÃO CLARYSSON ALBERTO MELLO DA SILVA Tese apresentada ao Programa de Pós-Graduação em Ciências e Técnicas Nucleares da Escola de Engenharia da Universidade Federal de Minas Gerais, como requisito parcial para obtenção do título de Doutor em Ciências e Técnicas Nucleares. Área de concentração: Engenharia Nuclear e da Energia. Orientadora: Cláubia Pereira Bezerra Lima. Co-Orientadora: Maria Auxiliadora Fortini Veloso. BELO HORIZONTE 2009 ii AGRADECIMENTOS Deixo aqui registrado os meus sinceros agradecimentos às pessoas e instituições que contribuíram para a realização deste trabalho:  À Deus, por me ter concedido a oportunidade da realização deste trabalho;  À minha esposa, pelo apoio, companheirismo, compreensão e carinho que dispensou durante a realização deste trabalho;  Aos meus pais, que sempre me apoiaram e incentivaram nos estudos;  À minha orientadora Professora Cláubia Pereira, por todo o seu incentivo, apoio, dedicação e paciência;  À CNEN, CAPES, FAPEMIG, CNPq e SEE-MG (Secretaria de Estado de Educação do Estado de Minas Gerais) pelo financiamento dos projetos de interesse deste trabalho;  Aos professores e funcionários do DEN-UFMG;  Aos meus amigos. iii Este trabalho é dedicado à minha esposa Sirlei; aos meus filhos Vinícius e Igor; e aos meus pais Joel e Hélia. iv RESUMO Neste trabalho se propõe uma metodologia de simulação de reatores MHR usando o código nuclear WIMSD-5B (Winfrith Improved Multi-group Scheme) que é validada usando o código MCNPX 2.6.0 (Monte Carlo N-Particle transport eXtend). O objetivo é verificar a capacidade do WIMSD-5B de simular um reator do tipo GT-MHR (Gás Turbine Modular Helium Reactor), considerando todas as suas possibilidades de recargas. Também é avaliada a possibilidade do WIMSD-5B em representar adequadamente a evolução do combustível ao longo das diversas recargas. Inicialmente verifica-se a capacidade do WIMSD-5B em simular as especificidades de recarga deste sistema através da análise dos parâmetros neutrônicos e composição isotópica do combustível durante a queima. Posteriormente, o sistema é simulado usando ambos os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 e os resultados do keff, do fluxo neutrônico e da composição obtidos nos dois códigos são comparados. Os resultados mostram que o código WIMSD-5B, determinístico, pode ser usado para uma avaliação qualitativa, representando adequadamente o comportamento do núcleo durante as recargas, sendo possível, em um curto intervalo de tempo obter informações a respeito da queima do núcleo que, uma vez otimizado, poderá ser avaliado quantitativamente por um código do tipo MCNPX 2.6.0. v ABSTRACT This work proposes a methodology of MHR (Modular Helium Reactor) simulation using the WIMSD-5B (Winfrith Improved Multi/group Scheme) nuclear code which is validated by MCNPX 2.6.0 (Monte Carlo N-Particle transport eXtend) nuclear code. The goal is verify the capability of WIMSD-5B to simulate a reactor type GT-MHR (Gas Turbine Modular Helium Reactor), considering all the fuel recharges possibilities. Also is evaluated the possibility of WIMSD-5B to represent adequately the fuel evolution during the fuel recharge. Initially was verified the WIMSD-5B capability to simulate the recharge specificities of this model by analysis of neutronic parameters and isotopic composition during the burnup. After the model was simulated using both WIMSD-5B and MCNPX 2.6.0 codes and the results of keff, neutronic flux and isotopic composition were compared. The results show that the deterministic WIMSD-5B code can be applied to a qualitative evaluation, representing adequately the core behavior during the fuel recharges being possible in a short period of time to inquire about the burned core that, once optimized, can be quantitatively evaluated by a code type MCNPX 2.6.0. vi SUMÁRIO AGRADECIMENTOS ................................................................................................... ii RESUMO ........................................................................................................................ iv ABSTRACT .................................................................................................................... v SUMÁRIO ...................................................................................................................... vi LISTA DE TABELAS ................................................................................................... ix LISTA DE FIGURAS .................................................................................................... xi LISTA DE ABREVIATURAS, SIGLAS E SÍMBOLOS ......................................... xiv Capítulo I – INTRODUÇÃO ......................................................................................... 1 Capítulo II – REVISÃO BIBLIOGRÁFICA ............................................................... 5 II.1. OS CÓDIGOS USADOS ................................................................................. 5 II.1.1. WIMSD-5B ................................................................................................... 5 II.1.1.1. Introdução ............................................................................................... 5 II.1.1.2. Estrutura Geral do Código ...................................................................... 7 II.1.1.3. Organização do Programa ....................................................................... 8 II.1.1.4. A Biblioteca de Dados Nucleares ......................................................... 11 II.1.1.5. Tratamento de Ressonâncias ................................................................. 12 II.1.1.6. Cálculos de Espectros (colapsação das seções de choque) ................... 13 II.1.1.7. Cálculo Transporte Central ................................................................... 13 II.1.1.8. Correção para Fugas ............................................................................. 20 II.1.1.9. Edição das Taxas de Reação ................................................................. 22 II.1.1.10. Cálculo de Queima ................................................................................ 23 II.1.1.11. As Equações Envolvidas no Cálculo de Queima .................................. 25 II.1.2. MCNPX 2.6.0 ............................................................................................. 27 II.1.2.1. Introdução ............................................................................................. 27 II.1.2.2. O Método Monte Carlo ......................................................................... 29 II.1.2.3. Método de Queima ................................................................................ 34 II.1.2.4. Cálculo de aproximação do CINDER90 do inventário temporal de nuclídeos ............................................................................................... 36 II.1.2.5. A Seção de Choque Média para o Método de Queima ......................... 39 II.1.2.6. Geração da Densidade de Colisão ........................................................ 41 II.1.2.7. Parâmetros de Normalização do Fluxo ................................................. 42 II.1.2.8. Processo Automático de Seleção de Rendimento de Fissão ................. 43 vii II.1.2.9. Algoritmo Gerador de Isótopos ............................................................ 44 II.1.3. COMPARAÇÃO ENTRE OS CÓDIGOS UTILIZADOS .................... 44 II.2. DESCRIÇÃO GERAL DO GT-MHR .......................................................... 47 II.3. O CONCEITO DE ALTA QUEIMA PARA TRANSMUTAÇÃO ............ 50 II.4. O CONCEITO DB-MHR (Deep Burn Modular Helium Reactor) .............. 52 II.5. ESQUEMAS DE RECARGA ........................................................................ 53 II.6. TÉCNICAS DE REPROCESSAMENTO .................................................... 56 II.6.1. Reprocessamento PUREX......................................................................... 58 II.6.2. Coprocessamento ....................................................................................... 61 II.6.3. CHELOX .................................................................................................... 64 II.6.4. AIROX ........................................................................................................ 65 II.6.5. UREX+ ........................................................................................................ 67 Capítulo III – METODOLOGIA ................................................................................ 69 III.1. PRIMEIRA ETAPA: AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE DO CÓDIGO WIMS EM MODELAR UM SISTEMA TIPO GT-MHR .......................... 69 III.2. SEGUNDA ETAPA: SIMULAÇÃO DOS MODELOS CÉLULA E CLUSTER USANDO O CÓDIGO WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0 ............. 73 III.3. TERCEIRA ETAPA: SIMULAÇÃO DO ESQUEMA DE RECARGA APLICANDO OS CÓDIGOS WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0...................... 75 III.4. PARÂMETROS NEUTRÔNICOS ESTUDADOS ..................................... 78 III.4.1. Fator de Multiplicação .............................................................................. 78 III.4.2. Coeficiente de Temperatura de Reatividade ........................................... 80 III.4.3. Endurecimento do Espectro...................................................................... 84 Capítulo IV – RESULTADOS ..................................................................................... 86 IV.1. PRIMEIRA ETAPA: AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE DO CÓDIGO WIMS EM MODELAR UM SISTEMA TIPO GT-MHR .......................... 86 IV.1.1. Avaliação dos Parâmetros Neutrônicos ................................................... 86 IV.1.2. Composição Isotópica ................................................................................ 89 IV.2. SEGUNDA ETAPA: SIMULAÇÃO DOS MODELOS CÉLULA E CLUSTER USANDO O CÓDIGO WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0 ........... 115 IV.3. TERCEIRA ETAPA: SIMULAÇÃO DO ESQUEMA DE RECARGA APLICANDO OS CÓDIGOS WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0.................... 119 IV.3.1. Comparação do keff e do Espectro Neutrônico ...................................... 119 IV.3.2. Comparação da Composição Isotópica .................................................. 121 viii Capítulo V – CONCLUSÕES .................................................................................... 126 BIBLIOGRAFIA ........................................................................................................ 129 ix LISTA DE TABELAS Tabela 1 – Classificação dos grupos de energia da biblioteca padrão WIMS ................ 11 Tabela 2 – Equações aplicadas para o cálculo de keff e do fluxo em cada código .......... 46 Tabela 3 – Camadas das barras de combustível usadas na simulação............................ 70 Tabela 4 – Composição dos combustíveis de queima (DF) e de transmutação (TF) antes da queima (% de massa) ............................................................................... 71 Tabela 5 – Posicionamento do combustível TF e DF durante os ciclos avaliados ......... 72 Tabela 6 – Principais parâmetros de simulação do núcleo modelado no MCNPX 2.6.0 76 Tabela 7 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B ................ 91 Tabela 8 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B ................ 91 Tabela 9 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B ................ 93 Tabela 10 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B .............. 93 Tabela 11 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ................................................................................................................ 96 Tabela 12 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................... 97 Tabela 13 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................... 99 Tabela 14 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 100 Tabela 15 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 102 x Tabela 16 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 103 Tabela 17 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel interno para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 105 Tabela 18 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel interno para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 106 Tabela 19 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 108 Tabela 20 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 109 Tabela 21 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 111 Tabela 22 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD- 5B ............................................................................................................. 112 Tabela 23 – Diferença da massa isotópica entre EOL (End of Life) e BOL (Begin of Life) EOL para os casos configurados no WIMSD-5B* ......................... 114 Tabela 24 – Fator de multiplicação efetivo para os modelos configurados nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 ................................................................... 117 Tabela 25 – Massa (em kg) do combustível DF e TF antes da queima (BOL – Begin of Life) e após a queima (EOL – End of Life) .............................................. 125 Tabela 26 – Diferença entre os valores de massa obtidos nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 ........................................................................................... 125 xi LISTA DE FIGURAS Fig. 1 – Diagrama do cálculo de criticalidade do WIMSD-5B para um passo de queima ................................................................................................................. 9 Fig. 2 – Organização da cadeia de séries do código WIMSD-5B para um passo de queima ............................................................................................................... 10 Fig. 3 – Representação do método THESEUS aplicado no cálculo central ................... 17 Fig. 4 – Esquema do cálculo de queima WIMSD-5B .................................................... 24 Fig. 5 – Processo de cálculo acoplado MCNPX/CINDER90 ......................................... 35 Fig. 6 – O problema não linear ....................................................................................... 37 Fig. 7 – Representação das probabilidades de transmutação para um determinado nuclídeo Ni ......................................................................................................... 37 Fig. 8 – Esquema da técnica CSADA ............................................................................ 41 Fig. 9 – Configuração radial e axial do núcleo GT-MHR .............................................. 49 Fig. 10 – Modelo da partícula TRISO, varetas de combustível, matriz hexagonal de grafite e configuração do núcleo GT-MHR ..................................................... 50 Fig. 11 – Processo de obtenção do DF e do TF utilizando o método UREX+ ............... 52 Fig. 12 – Disposição do DF e TF em um elemento combustível do sistema DB-MHR ......................................................................................................... 53 Fig. 13 – Configuração radial e axial dos elementos combustíveis no núcleo do reator com três anéis de elementos combustíveis ...................................................... 54 Fig. 14 – Configuração radial e axial dos elementos combustíveis no núcleo do reator com quatro anéis de elementos combustíveis .................................................. 56 Fig. 15 – Fluxograma básico de um ciclo fechado de combustível ................................ 57 Fig. 16 – Fluxograma do ciclo de combustível com reprocessamento PUREX............. 59 Fig. 17 – Fluxograma do Coprocessamento ................................................................... 62 Fig. 18 – Fluxograma do processo de extração conjunta de U e Pu ............................... 63 Fig. 19 – Fluxograma do processo CHELOX ................................................................ 65 Fig. 20 – Fluxograma do reprocessamento AIROX ....................................................... 66 Fig. 21 – Passos de separação UREX+ .......................................................................... 68 Fig. 22 – Representação da configuração usada no código WIMSD-5B ....................... 70 Fig. 23 – Modelo célula configurado nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 .......... 74 Fig. 24 – Modelo cluster-1 configurado nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 ..... 74 xii Fig. 25 – Modelo cluster-2 configurado nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 ..... 74 Fig. 26 – Vista axial e radial do núcleo simulado no código MCNPX 2.6.0 ................. 77 Fig. 27 – Relação entre Coeficiente de temperatura e temperatura para reatores tipo MHR ................................................................................................................ 83 Fig. 28 – Fator de multiplicação efetivo versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B ......................................................................................... 87 Fig. 29 – Taxa Fluxo Rápido/Fluxo Total versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B ......................................................................................... 88 Fig. 30 – Coeficiente de temperatura do combustível versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B ............................................................... 88 Fig. 31 – Coeficiente de temperatura do moderador versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B ............................................................... 89 Fig. 32 – Composição isotópica de Pu e Np para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B .................................... 90 Fig. 33 – Composição isotópica de Am e Cm para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B ............................... 90 Fig. 34 – Composição isotópica de Pu e Np para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B .................................... 92 Fig. 35 – Composição isotópica de Am e Cm para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B ............................... 92 Fig. 36 – Composição isotópica de Pu e Np do anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B .......... 95 Fig. 37 – Composição isotópica de Am e Cm do anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ........ 95 Fig. 38 – Composição isotópica de Pu e Np do anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ........... 98 Fig. 39 – Composição isotópica de Cm e Am do anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ......... 98 Fig. 40 – Composição isotópica de Pu e Np do anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ....... 101 Fig. 41 – Composição isotópica de Cm e Am do anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ........................................................................................................................ 101 Fig. 42 – Composição isotópica de Am e Cm do anel interno para o TF no início (BOC) xiii e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ....... 104 Fig. 43 – Composição isotópica de Am e Cm do anel interno para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ....... 104 Fig. 44 – Composição isotópica de Pu e Np do anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ......... 107 Fig. 45 – Composição isotópica de Am e Cm do anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ....... 107 Fig. 46 – Composição isotópica de Pu e Np do anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ......... 110 Fig. 47 – Composição isotópica de Am e Cm do anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B ....... 110 Fig. 48 – Massa isotópica em um elemento combustível no BOL e EOL para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B .......................................................................... 113 Fig. 49 – Massa isotópica em um elemento combustível no BOL e EOL para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B .......................................................................... 113 Fig. 50 – Cadeia de decaimento do Plutônio, Netúnio e Amerício .............................. 114 Fig. 51 – Fator de multiplicação efetivo obtido nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o modelo célula ............................................................................. 117 Fig. 52 – Fator de multiplicação efetivo obtido nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o modelo cluster-1 ........................................................................ 118 Fig. 53 – Fator de multiplicação efetivo obtido nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o modelo cluster-2 ........................................................................ 118 Fig. 54 – Fator de multiplicação efetivo para os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para os doze ciclos de recarga estudados....................................................... 120 Fig. 55 – Endurecimento do espectro para os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para os doze ciclos de recarga estudados .............................................................. 120 Fig. 56 – Massa (em kg) de Pu e Np obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível DF ................................................................................... 123 Fig. 57 – Massa (em kg) de Am e Cm obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível DF ................................................................................... 123 Fig. 58 – Massa (em kg) de Pu e Np obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível TF ................................................................................... 124 Fig. 59 – Massa (em kg) de Am e Cm obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível TF ................................................................................... 124 xiv LISTA DE ABREVIATURAS, SIGLAS E SÍMBOLOS AEE – Atomic Energy Establishment AEEW – Atomic Energy Establishment of Winfrith AERE – Atomic Energy Research Establishment AFCI – Advanced Fuel Cycle Iniciative AIROX – Atomic International Reduction and Oxidation AMs – Actinídeos Menores ANL – Argonne National Laboratory APT – Accelerator Production of Tritium BOC – Begining of Cycle BOL – Begining of Life CAB – Centro Atómico de Bariloche CAPES – Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior cdf – cumulative distribuition function CEM – Cascate Exciton Model CHELOX – CHELating agent + OXidation CNEA – Comisión Nacional de Energía Atómica CNEN – Comissão Nacional de Energia Nuclear CNPq – Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico COCA – CObroyage CAdarache CSADA – Cross-Section Averaging for Depletion Acceleration Method CTC – Coeficiente de Temperatura do Combustível CTM – Coeficiente de Temperatura do Moderador DB-MHR – Deep Burn Modular Helium Reactor DEN-UFMG – Departamento de Engenharia Nuclear da Universidade Federal de Minas Gerais DF – Driver Fuel DM – Diferença entre Massas EAF – European Activation File EC – Elemento Combustível ENDF – Evaluated Nuclear Data File xv EOC – End of Cycle EOL – End of Life FAPEMIG – Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de Minas Gerais fod – fluorinated -diketonate FP – Fission Product FPEX – Fission Product EXtration GA – General Atomic GFR – Gas-cooled Fast Reactor GIF – Generation IV International Forum GT-MHR – Gas Turbine Modular Helium Reactor HEU – High-Enriched Uranium HM – Heavy Metal HTGR – High Temperature Gas-cooled Reactor IAEA – International Atomic Energy Agency INCT/RI – Instituto Nacional de Ciência e Tecnologia em Reatores Inovadores INPRO – International Project on Innovative Nuclear Reactors and Fuel Cycles JEF – Joint Evaluated Fission library JEN – Junta de Energía Nuclear LA – Los Alamos Scientific Laboratory LAHET – Los Alamos Hight Energy Transport LAQGSM – Los Alamos Quark-Gluon String Model LFR – Lead-cooled Fast Reactor LLFP – Long Life Fission Product LWR – Ligth Water Reactor MCNP – Monte Carlo N-Particle transport MCNPX – Monte Carlo N-Particle transport eXtend MHR – Modular Helium Reactor MIMAS – MIcronized MASter Blend MOX – Mixed Oxide MSR – Molten Salt Reactor NEA – Nuclear Energy Agency NJOY – Nuclear Data Processing System NPEX – Neptunium/Plutonium EXtration ORIGEN – Oak Ridge Isotope GENeration xvi PBR – Pebble Bed Reactor PCTN – Programa de pós-graduação em Ciências e Técnicas Nucleares pdf – probability distribuition function PUREX – Plutonium Uranium EXtration PWR – Pressurized Water Reactor RN – Randon Number RR – Reaction Rates RSICC – Radiation Safety Information Computational Center SCALE – Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation code system SCWR – SuperCritical Water-cooled Reactor SEE-MG – Secretaria de Estado de Educação do Estado de Minas Gerais SFP – Stable Fission Product SFR – Sodium-cooled Fast Reactor SLFP – Short Life Fission Product SOR – SObrerelaxações Sucessivas TALSPEAK – Trivalent Actinide/Lanthanide Separation by Phosphorus-reagent Extraction by Aqueous Komplexes TBP – Tri-n-Butyl Phosphate TF – Transmutation Fuel TRISO – TRistructural-ISOtropic TRUEX – TRansUranium EXtration TRUs – TRansUrânicos UFMG – Universidade Federal de Minas Gerais UREX – Uranium EXtration VHTR – Very High Temperature gas-cooled Reactor XS – Cross Section WIMS – Winfrith Improved Multi/group Scheme TF – Coeficiente de Temperatura de Reatividade do Combustível (CTC) effk – Fator de Multiplicação Efetivo k – Fator de Multiplicação Infinito TM – Coeficiente de Temperatura de Reatividade do Moderador (CTM) TR  / – Fluxo Rápido/ Fluxo Total 1 Capítulo I – INTRODUÇÃO A geração de rejeito radioativo ocorre em todas as etapas do ciclo do combustível nuclear, principalmente durante a queima do combustível no núcleo do reator. Quando o combustível é irradiado no reator, isótopos pesados podem sofrer captura radiativa e/ou fissão nuclear, fazendo com que se tenham diversos radioisótopos diferentes ao final da queima (actinídeos, produtos de fissão e produtos de ativação). Em um ciclo aberto, após queimado, o destino do combustível é a deposição final em repositórios geológicos. Entretanto, este combustível ainda apresenta uma alta capacidade de geração de energia, dado a grande quantidade de isótopos físseis, férteis e fissionáveis em sua composição. A utilização adequada destes materiais pode, além de gerar energia, contribuir de forma decisiva na diminuição do impacto ambiental associado à deposição final do principal rejeito da indústria nuclear: o combustível queimado. Assim, baseado em um ciclo fechado, onde se leva em consideração o reprocessamento e a reciclagem destes materiais, diversos estudos vêm sendo realizados com o objetivo de propor sistemas que possam utilizar, como parte do combustível, estes materiais, e que possam contribuir para a transmutação destes. Muitos países têm estudado estratégias para gerenciamento dos rejeitos nucleares, com destaque para França, EUA, Japão e Rússia. Países como França, Bélgica, Alemanha, Suíça e Japão já adotaram a política de reciclagem de Pu em PWRs comerciais (1) . Outra opção em estudo por diversos países, incluindo Japão e Estados Unidos, é o uso de sistemas subcríticos acoplados a um acelerador de partículas, cujo propósito é queimar rejeito radioativo e Pu, além de gerar energia (2) . Além disso, encontram-se em desenvolvimento diversas propostas usando os mais diversos projetos de reatores, utilizando o conhecimento da tecnologia já existente com objetivo de transmutação (3-15) . Em 2000, através do fórum internacional de quarta geração (GIF – Generation IV International Forum), foi criada uma cooperação entre dez países (Brasil, Argentina, África do Sul, Coréia do Sul, França, Japão, EUA, Canadá, Reino Unido e Suíça) com a finalidade de desenvolver uma nova geração de reatores. As metas adotadas pelo GIF serviram de base para identificar e selecionar seis tipos de sistemas nucleares que possuem espectros de nêutrons térmicos e rápidos, ciclo de combustível fechado e 2 aberto e variedade na dimensão do núcleo do reator. Os sistemas selecionados pelo GIF são: VHTR (Very High Temperature gas-cooled Reactor), GFR (Gas-cooled Fast Reactor), SCWR (Super Critical Water-cooled Reactor), SFR (Sodium-cooled Fast Reactor), LFR (Lead-cooled Fast Reactor) e MSR (Molten Salt Reactor). Estes reatores, conhecidos como de IV geração, têm como objetivos primários: melhorar a segurança nuclear, melhorar a resistência à proliferação, minimizar a produção de combustível queimado, reduzir a utilização de recursos naturais e diminuir o custo da produção e operação das centrais nucleares. Os sistemas de geração IV deverão estar disponíveis para a introdução comercial a partir de 2030 (16-19) . Além do GIF, é importante destacar o INPRO (International Project on Innovative Nuclear Reactors and Fuel Cycles) que foi criado pela IAEA (International Atomic Energy Agency) em 2001. Este projeto possui como missão integrar as necessidades dos países membros da IAEA, a fim de definir as tecnologias nucleares as quais estão relacionadas aos reatores e ao ciclo do combustível nuclear. O INPRO se propõe, dentro dos próximos 50 anos, lançar projetos inovadores que atualmente estão em fase desenvolvimento. A primeira etapa do projeto finalizou em 2003, com a produção de uma metodologia para selecionar futuras tecnologias de reatores nucleares, levando em consideração os princípios básicos de projeto e segurança, requisitos de usuários, definição dos parâmetros de comparação, etc. A seguinte etapa, iniciada no mesmo ano, consistiu em aplicar a metodologia desenvolvida a projetos inovadores de alguns dos países membros da IAEA. Dentro dos projetos prováveis se encontram os desenvolvidos pela Argentina, Índia, Coréia, Federação Russa e República Checa (20-24) . Apesar do INPRO e GIF serem dois projetos separados, ambas as iniciativas coincide com o objetivo comum de contar com um reator inovador, altamente seguro, que utilize um ciclo de combustível fechado, que considere o reprocessamento de combustível com uma alta resistência a proliferação de armas nucleares. Atualmente, o Brasil não participa ativamente destes projetos, mas pesquisas na área continuam sendo estratégicas e importantes para o país. Merece ressaltar o recém criado Instituto Nacional de Ciência e Tecnologia em Reatores Inovadores (INCT/RI) que tem como missão a pesquisa e a formação de recursos humanos para o desenvolvimento de novas tecnologias em reatores nucleares. Dentre os novos sistemas de geração nuclear identificados pelo INCT/RI, está o estudo de Reatores do tipo VHTR. 3 No Departamento de Engenharia Nuclear, dentro do grupo de pesquisa “Ciclos de Combustíveis Alternativos”, desde 1994 vem-se estudando diversas alternativas em busca de redução do impacto ambiental causado pela deposição final do combustível usado em reatores nucleares através de estudos e propostas de sistemas para transmutação (25-90) . Para estas simulações usa-se uma série de códigos disponíveis: WIMSD-5B, ORIGEN 2.1, CITATION LD 1-2, SCALE 6.0 e MCNPX 2.6.0. Em 2007, ao iniciar estudos para verificar a possibilidade de simular reatores de IV geração com o objetivo de analisar sua capacidade de transmutação, constatou-se que o código WIMSD-5B possibilitaria uma avaliação qualitativa de reatores do tipo MHR (Modular Helium Reactor), pois este código possui capacidade de simular diversas geometrias (planas ou cilíndricas) além de menor tempo de execução (91) . Entretanto, seria necessária uma validação dos resultados obtidos. Assim iniciou-se o desenvolvimento da metodologia que será aqui apresentada. Neste cenário, o objetivo geral da pesquisa é estudar um sistema de IV geração que tenha por finalidade a transmutação de AMs e a queima de Pu usando um processo de recarga, permutação e reprocessamento do combustível. Dentre os sistemas de IV geração propostos optou-se pela inserção de Pu e AMs no núcleo de reator tipo MHR. Este reator é refrigerado a hélio, moderado a grafite e permite a utilização de dois tipos de combustíveis: um para queima (DF – Driver Fuel) e outro para transmutação (TF – Transmutation Fuel). O DF fornece os nêutrons para manter a reatividade, enquanto o TF tem por objetivo a captura de nêutrons para transmutação e para fornecer o controle da reatividade (92) . A configuração da distribuição destes dois tipos de combustíveis no núcleo do reator influenciará o comportamento dos parâmetros neutrônicos e também na queima do Pu e AMs. Vários estudos têm mostrado que a permutação dos elementos combustíveis após a queima contribui para o aumento na queima do combustível (3,14,92- 95) . Nestes estudos, um esquema de recarga é aplicado após cada ciclo do reator e os elementos combustíveis são permutados ocupando diferentes regiões. Assim, é importante avaliar um esquema de recarga que possibilite uma maior queima do combustível mantendo os parâmetros neutrônicos nos limites aceitáveis. Para avaliar este sistema propõe-se uma metodologia baseada na utilização do código WIMSD-5B, que será validada usando o código MCNPX 2.6.0. O objetivo principal desta metodologia é poder simular rapidamente diversas situações de modificação na 4 composição do núcleo, avaliar de forma qualitativa o comportamento deste núcleo durante vários períodos de queima e posteriormente, ao obter um núcleo com as características desejáveis de transmutação, avaliar quantitativamente os parâmetros neutrônicos e composição isotópica utilizando o código MCNPX 2.6.0. Assim, na primeira parte do trabalho, será verificada a possibilidade de simular com o código WIMSD-5B, um cluster representativo do núcleo MHR, aplicando neste modelo um processo de recarga. Na segunda parte, um modelo de célula e dois modelos cluster serão configurados no WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para comparar o comportamento do fator de multiplicação efetivo obtido em ambos os códigos. Finalmente, na terceira parte, se fará uma simulação do esquema de recarga aplicado no MHR utilizando ambos os códigos. Em todas as etapas do trabalho, os dados do reator usados na simulação, tais como composição, geometria e método de recarga serão baseados em trabalhos anteriores (3,14,92-95) . Apesar de existirem muitos trabalhos relacionados com o tema em diversos países (3,4,5,10,14,15,91-99) , no Brasil este ainda é um assunto pouco explorado e não existe até o momento qualquer resultado relacionado com o tema abordado. Além disso, por ser um tipo de reator de interesse do INCT/RI, o desenvolvimento desta metodologia é um marco para o desenvolvimento de reatores deste tipo no país. A tese está estruturada da seguinte forma: o Capítulo II apresenta os códigos nucleares utilizados nas simulações. Nele é descrito a geometria e as principais características do GT-MHR (Gás Turbine Modular Helium Reactor). Também é apresentado o conceito de alta queima para transmutação e o conceito DB-MHR (Deep Burn Modular Helium Reactor). Ainda no Capítulo II são mostrados os esquemas de recargas avaliados para o GT-MHR e, finalmente, são apresentadas as principais técnicas de reprocessamento citadas na literatura. O Capítulo III traz a metodologia adotada para modelagem nos dois códigos usados e também descreve os parâmetros neutrônicos avaliados. No Capítulo IV são apresentados os resultados dos parâmetros neutrônicos obtidos durante os ciclos do reator e a variação na composição isotópica do combustível, onde também é feita uma comparação dos resultados obtidos com os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0. Por último, as conclusões são sintetizadas no Capítulo V. 5 Capítulo II – REVISÃO BIBLIOGRÁFICA II.1. OS CÓDIGOS USADOS Trabalhos anteriores aplicaram o código WIMS e Monte Carlo na simulação de reatores refrigerados a gás tipo PBR (Pebble Bed Reactor) (100-102) , HTGR (High-Temperature Gas-cooled Reactor) (103,104) , GT-MHR (Gas Turbine Modular Helium Reactor) (105-107) e VHTR (Very High Temperature gas-cooled Reactor) (108) . O código WIMS foi usado para simular o combustível do PBR (100-101) , foi aplicado na análise da reatividade em HTGR (103) devido à inserção de barras de controle e ainda empregado para avaliar a evolução de Pu durante a queima deste HTGR (103) . Também, o código WIMS foi usado para tratar as regiões de heterogeneidade em reatores GT-MHR (105-107) , PBR (102) e VHTR (108) onde os resultados foram comparados com o código Monte Carlo. Também, outro estudo (104) aplica o WIMS para realizar cálculos neutrônicos do HTGR sendo validado pelo código MCNP. Todos estes trabalhos demonstraram que o código WIMS é capaz de obter resultados precisos, em comparação com soluções de referência de Monte Carlo. Baseado nestas experiências de aplicações destes códigos em reatores refrigerados a gás se propôs a utilização dos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 na simulação de um reator tipo MHR. II.1.1. WIMSD-5B II.1.1.1. Introdução No início de 1960, um conjunto de programas nucleares foi desenvolvido na AEE (Atomic Energy Establishment), na cidade de Winfrith (Inglaterra), por diferentes autores (109-123) , sendo posteriormente combinados em um código, WIMS (Winfrith Improved Multigroup Scheme) (124-128) . Este código tem aplicação na obtenção dos parâmetros físicos de reatores de diversos tipos, desenvolvendo cálculo de células em quatro geometrias diferentes: células homogêneas, placas ou barras cilíndricas, arranjos de barras ou placas (geometria cluster) e multicélula. 6 Este código utiliza uma biblioteca de dados nucleares a 69 grupos de energia divididos em quatro blocos, sendo 14 grupos rápidos, 13 ressonantes, 18 epitérmicos e 24 térmicos (128,129) . Na biblioteca padrão deste código, os dados de seção de choque a 69 grupos foram obtidos da biblioteca versão 1981 acrescidos de 14 nuclídeos da JEF- 1 (129) . O sistema NJOY (129,130) foi usado para processar os arquivos da biblioteca JEF-1 que estão no formato ENDF/B-V. Os cálculos efetuados com o WIMS permitem a utilização de até 69 grupos, ou seja, na estrutura de grupos selecionada pelo usuário de acordo com a distribuição em energia desejada. Além disso, a estrutura da biblioteca permite ampliação do número de nuclídeos e conjuntos de dados de qualquer dos isótopos. Desta forma, há bibliotecas recentes para o WIMS com até 300 nuclídeos e com cadeias de queima bem mais detalhadas do que as presentes na biblioteca padrão. O WIMS possui três versões básicas: LWRWIMS, WIMSD e WIMSE, porém, existem várias versões devido a alterações introduzidas em diversos centros de pesquisa. Estas versões diferem entre si de acordo com as aplicações específicas: a versão LWRWIMS é direcionada a cálculos de reatores de água leve, cálculo de sistemas homogêneos, células cilíndricas e clusters de barras em geometria (x y); a versão WIMSD também é aplicável a cálculos homogêneos, células em forma de barras cilíndricas, placas (uma dimensão) e clusters, mas não só em reatores de água leve; e a versão WIMSE é a mais geral e conta com a biblioteca mais completa terminada em 1986. Esta versão pode ser aplicada em geometria plana em duas dimensões, sistema com combustível granular em anéis e opção para geometria tridimensional (x y z). A versão WIMSD e suas derivadas, bem como a biblioteca padrão, são disponíveis e fornecidas pela NEA (Nuclear Energy Agency) Data Bank, ao passo que as demais têm caráter comercial. O código WIMSD padrão em todas as suas versões foi desenvolvido para uma biblioteca com número máximo de 69 grupos. Embora o número de grupos de energia utilizados em cálculos WIMSD seja lido a partir dessa biblioteca, existe um conjunto de matrizes auxiliares no código com dimensões estabelecidas que admita o uso da biblioteca de 69 grupos. Uma situação semelhante ocorreu com o número total de isótopos, o número de nuclídeos de ressonância, o número de isótopos fissionáveis e o número de produtos de fissão, que também são lidos a partir da biblioteca. Todos eles, apesar de terem os valores na biblioteca padrão, são usados em particular, nas sub- rotinas de forma indireta. 7 Neste trabalho foi usada a versão WIMSD-5B disponibilizada em novembro de 1998 em Fortran 77 e um sistema operacional Unix. A biblioteca usada foi a ENDF/B-VI.5, pois ela possui os dados dos nuclídeos 242 Cm, 243 Cm e 244 Cm importantes para avaliação deste trabalho. As informações principais que podem ser obtidas através do cálculo com o WIMSD-5B são (131,132) :  fator de multiplicação infinito;  fator de multiplicação efetivo (quando se informa dados de fugas);  valores dos “bucklings” que torna o sistema crítico;  constantes de poucos grupos para cálculos de núcleo em função da queima e de outras correções possíveis de serem introduzidas nos cálculos;  taxas de reações dos isótopos presentes no cálculo;  taxas de reações para malha;  as constantes médias da célula; e  as concentrações finais dos nuclídeos iniciais e dos produtos de fissão nos casos de queima. A seguir, será apresentada a estrutura geral de cálculo do WIMSD-5B e em seguida será descrito, em linhas gerais, cada passo desta estrutura. Além disso, na solução da equação de transporte central, a qual determina o fluxo de nêutrons da configuração, será explicitado o método de cálculo aplicado nas simulações do presente trabalho. II.1.1.2. Estrutura Geral do Código O WIMSD-5B está estruturado em três blocos: Cálculo Multigrupo, Cálculo Central e Edição conforme pode ser visto no fluxograma da Fig. 1 (128,131,132) . Inicialmente, o cálculo do espectro é feito em uma geometria simplificada utilizando os 69 grupos da biblioteca, independentemente do número de grupos que será considerado no cálculo central, usando o método de teoria de colisão SPECTROX (112) . O espectro resultante deste cálculo será utilizado para o colapsação das seções de choque para o número de grupos do cálculo central e, então, soluciona-se a equação de transporte na geometria especificada, que poderá ser efetuada segundo os métodos DSN (133,134) ou da 8 probabilidade de colisão (109,135-137) . As correções devido às fugas podem ser feitas pela teoria da difusão (138,139) ou pelo método B1 (140) , que será descrito posteriormente. No segundo bloco, a equação de transporte é resolvida para um número de grupos e geometria especificada, podendo-se optar pelo modelo espacial mais apropriado entre os quatro disponíveis: DSN (133,134) , PERSEUS (109,135) , PRIZE (136) e PIJ (137) . Este bloco é chamado de Cálculo Principal de Transporte ou Cálculo Central. O método PERSEUS é aplicável em geometria plana e cilíndrica em uma dimensão e resolve a equação integral de transporte com probabilidade de colisão (109,135) ; o método DSN também é aplicável a estas geometrias, porém resolve a equação diferencial de transporte com aproximação SN (133,134) ; o método PIJ (137) também utiliza a aproximação SN na solução da equação integral de transporte, no entanto é aplicável a sistemas de clusters a duas dimensões e o método PRIZE (136) resolve a equação integral de transporte com probabilidade de colisão em geometria bidimensional, podendo ser (x y) ou (r z). O terceiro e último bloco do programa, denominado Edição, consiste em correções dos resultados obtidos no cálculo central e algumas opções finais de edição, principalmente com relação aos efeitos de fuga de nêutrons em sistemas finitos, cálculos de quantidades secundárias, tais como taxas de reações, seções de choque efetiva a poucos grupos para o cálculo do reator e, ainda, é responsável pelo cálculo de queima (128,131,132) . Após o término do cálculo de uma célula com uma composição e configuração específicas, é possível o retorno ao princípio do programa para outro cálculo completo com algumas substituições na entrada de dados ou voltar ao início da Edição, efetuando novas correções dos resultados (128,131,132) . II.1.1.3. Organização do Programa O código WIMSD está organizado em uma série de 15 cadeias numeradas seqüencialmente, sendo que não há a cadeia número 10 na versão WIMSD-5B. Sua execução é controlada pelo programa principal, que vai chamando cada uma das cadeias de acordo com a evolução do cálculo e com as opções estabelecidas nos dados de entrada (131,132) . 9 Fig. 1 – Diagrama do cálculo de criticalidade do WIMSD-5B para um passo de queima 10 Fig. 2 – Organização da cadeia de séries do código WIMSD-5B para um passo de queima 11 Cada cadeia, composta por uma série de sub-rotinas, tem uma finalidade específica e sua execução pode ou não fazer parte de um dado problema. O esquema geral da execução e a relação de cada uma com a seqüência do cálculo podem ser vistos na Fig. 2 (131,132) . II.1.1.4. A Biblioteca de Dados Nucleares A biblioteca padrão do código WIMS contém os dados básicos em forma de seções de choque a multigrupo para os isótopos e materiais mais usados em núcleos de reatores nucleares. Foi estruturada com 69 grupos de energia entre 10 MeV e 0,0 eV conforme classificação mostrada na Tabela 1 (129,141,142) . No intervalo de nêutrons rápidos, a letargia é praticamente constante e aproximadamente igual a 0,5. No intervalo dos grupos ressonantes, a letargia varia entre 0,45 e 0,90. Esta faixa compreende as ressonâncias mais importantes do urânio e plutônio. Os 42 grupos entre 4,0 e 0,0 eV possuem uma concentração maior em torno das ressonâncias do 239 Pu e 240 Pu. Tabela 1 – Classificação dos grupos de energia da biblioteca padrão WIMS GRUPOS FAIXA DE ENERGIA CLASSIFICAÇÃO 01 ao 14 10,000 MeV a 9,118 Kev Rápidos 15 ao 27 9,188 KeV a 4,000 ev Ressonantes 28 ao 69 4,000 eV a 0,000 eV Térmicos Os dados para 69 grupos energéticos estão agrupados em cinco categorias diferentes (141,142) : dados gerais, dados para cálculo de queima, dados de seção de choque, tabelas de ressonância e matrizes de dispersão P1. Os dados gerais se referem à biblioteca de um modo geral. Este conjunto de dados possui informações sobre: o número de isótopos; de grupo energético total, com espectro de fissão, rápido, ressonantes e térmicos; de isótopos físseis, de produtos de fissão e isótopos pesados; identificadores dos isótopos; limites de energia dos grupos e espectro de fissão. A biblioteca padrão possui dados de 101 nuclídeos dentre os quais 36 12 são identificados como produtos de fissão específicos e os demais produtos de fissão são agrupados em um pseudo-produto de fissão. Os dados de queima são necessários para cálculos das variações isotópicas nas densidades dos produtos de fissão, absorvedores, venenos queimáveis e isótopos pesados em função da irradiação. Estes dados contêm informações sobre o “nascimento” por absorção, fissão, constantes de decaimento, etc. Os dados de seção de choque incluem principalmente as seções de choque total (corrigidas por transporte), de absorção e de fissão, para cada grupo de energia, e as matrizes de dispersão de um grupo a outro. Também se incluem matrizes de dispersão térmica dependente da temperatura para diferentes leis de dispersão (modelos) para os principais moderadores. As tabelas de ressonância incluem integrais de ressonância avaliadas para sistemas homogêneos a diversas temperaturas que serão usadas juntamente com teoremas de equivalência para fazer o tratamento das ressonâncias descrito no próximo sub tópico. Os dados de dispersão P1 são matrizes de seção de choque para os principais moderadores. Há matrizes de dispersão para Hidrogênio, Deutério, Oxigênio e Grafite, cujos dados foram obtidos através de modelos teóricos distintos ou métodos experimentais. Para os demais isótopos da biblioteca, as matrizes de espalhamento são calculadas segundo a Lei do Gás livre. Estas matrizes foram elaboradas em uma faixa de temperatura representativa das condições térmicas dos reatores e, para relacionar o elemento da matriz de uma determinada temperatura com os dados disponíveis na biblioteca, utiliza-se interpolação linear. II.1.1.5. Tratamento de Ressonâncias As seções de choque macroscópicas necessárias para o cálculo são obtidas a partir das densidades numéricas dadas pelo usuário e das seções de choque microscópicas da biblioteca (142) . Para os isótopos ressonantes é necessário um tratamento especial, já que estas seções de choque serão dependentes do problema em particular (128,142) . No código WIMS, o tratamento de ressonâncias se baseia em teoremas de equivalências e no método de probabilidade de colisão (109-113) . O princípio de equivalência consiste 13 em substituir um problema heterogêneo por outro homogêneo equivalente, em respeito ao espectro energético. As integrais de ressonância de um meio homogêneo são relacionadas com as correspondentes para um meio heterogêneo em particular. Para isso, vários parâmetros devem ser determinados. Entre estes, os mais importantes para o usuário são os fatores de Dancoff (143,144) e de Bell (144) , que podem ser calculados internamente ou fornecidos pelo usuário nos dados de entrada. II.1.1.6. Cálculos de Espectros (colapsação das seções de choque) Qualquer que seja a opção escolhida pelo usuário para o cálculo central, a análise de multigrupo (cálculo preliminar nos grupos da biblioteca) é realizada com um modelo de célula simplificado, utilizando o método SPECTROX (112) . A célula será composta de três ou quatro regiões (combustível, revestimento, refrigerante e se corresponde, moderador). Um procedimento baseado na teoria de colisões fornece os espectros nos grupos da biblioteca, que serão usados para colapsação das seções de choque no número de grupos selecionado para a solução da equação de transporte em geometria detalhada. A definição destas três ou quatro regiões para as quais se resolve a equação integral de transporte é obvia no caso do cálculo de células simples (planas ou cilíndricas). No caso do cálculo de clusters de barra, se modela uma célula representativa. Cada região é formada como uma média das composições dos materiais especificados nos dados de entrada. II.1.1.7. Cálculo Transporte Central As seções de choque a poucos grupos entram na segunda parte do cálculo do WIMS, e fornecem os coeficientes necessários para resolver a equação de transporte do cálculo detalhado na geometria. A geometria é composta por quatro zonas (combustível, revestimento, refrigerante e moderador), e estas, são divididas em regiões para efeito de cálculo sendo que o fluxo e a fonte são considerados constantes em cada região. O balanço de nêutrons na região i e grupo energético g é dado pela expressão (141) ,... 1 1           n j g j g j gg Sjj g ji g ii g i SVPV  (1) 14 onde: Vi = volume da região i; g i = seção de choque macroscópica total; gg Sj = seção de choque macroscópica de espalhamento (S) intragrupo; Pji g = probabilidade de um nêutron do grupo g escapar da região j para a região i;  i g = fluxo médio de nêutrons na região i; e Si g = fonte média na região i. O termo fonte é obtido por (141)   ,..    gn n j n jf g n j ng Sj g j k S    (2) onde: n = n-ésimo grupo energético (sendo ng); ng Sj = seção de choque macroscópica de espalhamento (S) intergrupo;  g = fração de nêutrons emitida por fissão no grupo g;  n jf  = número de nêutrons emitidos no grupo n e na região j por nêutron absorvido no combustível, induzindo fissão; e k = fator de multiplicação do sistema. Esse sistema de equações (1) e (2) é submetido a algumas operações algébricas até atingir o formato da equação (3) e é, então, resolvido por iterações sucessivas com a rotina PIP (111) 15                          i g si g ji g si g ji i g si g ji j g j g j gg Sgj g jjj PPPPPcPdSVV .....  (3)   ,.. 4 . g m g m gg Smm g si mm B SVP V Sd     onde d c Psi g i            1 1 , c é o raio interno do moderador, SB=2a (onde a é o raio da barra combustível ou do contorno do cluster) e os índices s e m das probabilidades de colisão se referem ao contorno SB e ao moderador, respectivamente. De posse dos valores de espectro para cada região considerada, o programa faz o colapsação das seções de choque hiperfinas para seções de choque efetivas a poucos grupos, seguindo a opção feita pelo usuário (142) . O código realiza, então, a solução em multigrupo da equação de transporte na estrutura de poucos grupos especificada, utilizando-se das constantes colapsadas. Nessa etapa de cálculo, o código dispõe de diferentes métodos, integrais e diferenciais, de acordo com a geometria do problema e a opção do usuário (142) . O modelo mais simples tratado pelo WIMS, além do caso homogêneo, consiste em uma célula básica integrada por uma placa ou barra de combustível e de seu correspondente revestimento e refrigerante. Neste caso, os modelos geométricos do cálculo de multigrupo e do cálculo central coincidem e existem duas alternativas no cálculo central: solução da equação de Boltzmann com o método SN (DSN) (133,134) ou solução da equação integral com o método de probabilidade de colisão denominado PERSEUS (109,135) . No método PERSEUS, no caso de geometria plana, usa-se uma técnica numérica para integrar expressões exatas de probabilidades de colisão (RIPPLE) (135) ; no caso de geometria cilíndrica, aplica-se um método em que se introduzem aproximações (THESEUS) (109) . O modelo que possui maior complexidade (PRIZE) (136) consiste na solução de um problema bidimensional na geometria (r z) ou (x y). Esta opção deve ser usada para considerar a heterogeneidade axial de uma barra de combustível. Utiliza-se o método de probabilidade de colisão para resolver a equação de transporte integral. Neste caso é necessário fornecer um conjunto de dados de entrada adicional. 16 A geometria cluster ou conjunto de barras pode ser tratado de três formas: i. com o método utilizado para células básicas (PERSEUS) (109). Neste método, considera-se que as barras formam anéis concêntricos. As barras podem diferenciar em composição e/ou dimensão. Na execução, a geometria real é transformada em um sistema anular. Isto se denomina “processo de homogeneização”. Na seguinte etapa (edição) é realizado opcionalmente um processo de “heterogeneização”, onde cada anel que possui barras é dividido em regiões de combustível, revestimento e refrigerante para a preparação da saída dos resultados; ii. com o método SN (DSN) (133,134). Neste caso, realiza-se o mesmo procedimento aplicado ao método PERSEUS. A diferença entre (i) e (ii) está no método de solução da equação de transporte. Com a técnica DSN, a equação diferencial de transporte é resolvida pelo método de ordenadas discretas; ou iii. com a geometria cluster explícita (PIJ) (121,137). Neste método, o cálculo é realizado no plano (x y), o qual se superpõe uma malha (r θ) e se incluem anéis consecutivos com configurações de barras arbitrárias. Cada barra pode estar dividida em (r θ) também. Em todas as opções de cálculo de transporte, o espalhamento é tratado como sendo isotrópico. A anisotropia é considerada pela correção das seções de choque totais por transporte. Nesta tese aplicou-se o método PERSEUS nas simulações que utilizam o código WIMSD-5B, pois esta técnica apresenta uma entrada de dados mais simplificada para o estudo em questão. Entre as opções existentes para o método PERSEUS (ver Fig. 1), a técnica THESEUS foi utilizada, pois a geometria do modelo apresenta um arranjo regular células cilíndricas. A seguir, detalha-se o cálculo de transporte realizado através do método THESEUS (109) . Nesse método, a geometria cilíndrica é tratada como uma sucessão de anéis concêntricos que representam as regiões de cálculo, sendo que a região mais interna é a primeira (região 1). O modelo descrito pode ser representado conforme mostra a Fig. 3 (109) . 17 Fig. 3 – Representação do método THESEUS aplicado no cálculo central A equação de transporte a ser resolvida por THESEUS (109) é dada por    J j g ij g j g i P 1 . e ,. 1' '' g i G g gg i g i g i Sq    (3) onde: J = número de regiões espaciais; G = é o número de grupos energéticos; e qi g g' = número médio de nêutrons com energia g’ que são espalhados para energia g. Pode-se escrever essas expressões em notação matricial como (111,137) , 0 0 0                         SQ P     (4) onde ,  e S são vetores coluna de dimensão J x G dados por 18    JGJ JGJ   ,...,,,..., ,,...,,,..., 12111 12111   e  .,...,,,..., 12111 JGJ SSSSS  (5) A matriz P contém submatrizes que carregam as probabilidades de colisão dos nêutrons do grupo g ( Pij g ) (111,137) , ou seja, P = diagonal de blocos {P1, P2,...., PG}, (6) onde    .,...,12,1,...,11 JGSS g JP g P ijg PgP  A matriz Q é dada por  Q bloco Dg g ' , onde  Dg g diagonal q g g qJg g' ' , ... , ' 1 . A equação (4) pode ser expressa da forma (111,137) , 0                SIQ PI   (7) sendo I a matriz unitária de ordem JG. Esse sistema é resolvido numericamente, de forma iterativa, através do Método de Sobre-Relaxação Sucessiva (SOR) (145) . As probabilidades de colisão da matriz P em geometria cilíndrica são calculadas considerando-se duas regiões arbitrárias i e j, com a região i sendo mais interna do que j (1 Σa/Σt, o evento é espalhamento. A determinação da direção da trajetória exige a decisão sobre o ângulo azimuthal  e ângulo polar  . Desde que qualquer ângulo azimutal é igualmente provável, a sua pdf é (155)  20|)2/1()(  ddf (33) e a cdf é (155)       22 1 )( 0         dF . (34) Selecionando um novo número aleatório e definindo-o igual a F( ) obtém-se o valor de  (155) 33  20|2  RN . (35) Para a determinação do ângulo polar θ obtém-se o valor de pdf usando a definição da seção de choque diferencial de espalhamento (155) : S S dsendf    )( )(  . (36) Onde S é a seção de choque total de espalhamento. A cdf é (155) : S S dsen F       0 )( )( . (37) Um novo número aleatório é selecionado e é definido igual a F(θ). Então, o valor de θ é obtido através da inversão da Equação (36) conforme foi mostrado na Equação (26). Um caso muito comum é o de espalhamento isotrópico. Então, a seção de choque diferencial de espalhamento é independente do ângulo polar e, da Equação (36), vem que (155)  20|)21cos(  RNar . (38) As seguintes características são comuns nos cálculos de Monte Carlo: 1. descrição do processo físico; 2. formulação do modelo de probabilidade; 3. definição da base estimando uma variável aleatória; 4. construção de distribuição de amostragem, usando números aleatórios; e 5. processamento de amostras e análise estatística de dados. O aspecto mais útil do método Monte Carlo é sua capacidade de representar e estudar fenômenos em geometria complicada, envolvendo formas que seriam praticamente impossíveis representar por uma equação diferencial. Uma segunda característica é sua capacidade de obter resultados em qualquer detalhe desejado, tudo que o usuário tem a fazer é gravar todos os eventos pertinentes. Entretanto, os cálculos são realizados em estado estacionário e, desta forma, a densidade isotópica dos nuclídeos presentes nos materiais não variam em função do tempo. Portanto, para considerar a depleção dos 34 nuclídeos é necessário acoplar outro código que realize os cálculos de queima. Esta é a metodologia que envolve os códigos MCNPX e CINDER90 que será descrita a seguir. II.1.2.3. Método de Queima O cálculo de queima realizado na versão do código MCNPX 2.6.0 é um processo integrado envolvendo o cálculo do fluxo em estado-estacionário no módulo MCNPX e a evolução do nuclídeo no módulo CINDER90. O MCNPX partindo dos resultados obtidos da biblioteca contínua obtém os autovalores, autovetores, energia integrada das taxas de reação, número médio de nêutrons produzidos por fissão (ν) e energia liberada por fissão (valor Q) a 63 grupos de energia. O CINDER90 então recebe os valores gerados no MCNPX e realiza o cálculo da evolução do combustível para gerar os novos valores de densidades para a próxima etapa. O MCNPX recebe os novos valores de densidade e gera outro conjunto de fluxos e taxas de reação. O processo se repete até o último intervalo de tempo especificado pelo usuário (153) . A Fig. 5 mostra este processo de cálculo acoplado entre MCNPX e CINDER90. A taxa de reação (RRAX) para um determinado tipo de interação X e nuclídeo A é definida como (153) dEEENRR AXAAX  )()(  , (39) onde: NA = densidade atômica do nuclídeo A; )(E = fluxo neutrônico; e )(EAX = seção de choque da reação X para o nuclídeo A. O MCNPX calcula os parâmetros para os materiais listados nos dados de entrada, produzidos pelo algoritmo gerador de isótopos, ou selecionados pelos dados específicos dos produtos de fissão. Quando a informação não é especificada no MCNPX, CINDER90 calcula as reações de 3400 isótopos usando as seções de choque intrínsecas e dados de decaimento inerentes no código CINDER90. O MCNPX é capaz de rastrear as energias integradas das taxas de reações para isótopos que possuem seções de choque de transporte. Para isótopos que não possuem seções de choque de transporte, o MCNPX calcula um fluxo para os 63 grupos de energia o qual é enviado para o 35 CINDER90 que combina com 63 grupos de seção de choque (inerentes do CINDER90) para gerar taxas de reação dos 63 grupos. Então, estas taxas de reação são integradas para determinar o total de reações. Fig. 5 – Processo de cálculo acoplado MCNPX/CINDER90 Para que o MCNPX 2.6.0 realize a queima do combustível o usuário deve indicar o arquivo CINDER.dat; ele possui dados de decaimento, rendimento de fissão e seções de choque a 63 grupos não calculadas pelo MCNPX. Nos tópicos seguintes serão apresentadas as equações envolvidas no processo do cálculo de queima, a determinação da seção de choque média para o processo de queima, geração da densidade de colisão, a normalização do fluxo, o processo automático para a seleção dos valores de rendimento de fissão e o algoritmo gerador de isótopos. 36 II.1.2.4. Cálculo de aproximação do CINDER90 do inventário temporal de nuclídeos O CINDER90 usa dados de decaimento e de probabilidades de reação juntamente com informações sobre produtos de fissão para calcular o inventário temporal de nuclídeos e depleção. A biblioteca de dados do CINDER90 inclui dados de decaimento de isótopos e de probabilidade de interação para 3400 isótopos incluindo 30 rendimentos de fissão, e dados de rendimento para 1325 produtos de fissão. A equação da evolução para um isótopo específico é expressa por (153)    mk mkkmmm m tNYtN dt dN  )()( , (40) onde: m = a probabilidade total de transmutação do isótopo m; k→m = a probabilidade do isótopo k transmutar, por decaimento ou por absorção, no isótopo m; Ym = a taxa de produção; e Nm(t) = a densidade atômica dependente do tempo do isótopo m. Esta é uma equação não-linear, pois a probabilidade de transmutação depende do fluxo integrado no tempo, o qual é também dependente do valor de densidade em função do tempo. A equação de depleção usa o fluxo dependente do tempo, taxa de interação e densidade atômica de nuclídeos para determinar o inventário de nuclídeos dependente do tempo. Entretanto, o fluxo dependente do tempo também está em função da densidade atômica dependente do tempo. A Fig. 6 apresenta o problema da não linearidade da equação. Para linearizar este processo, as probabilidades de transmutação são definidas constantes para um valor de intervalo de tempo. O conjunto de equações diferenciais utilizado para resolver o acúmulo/depleção temporal de um sistema de isótopos é acoplado, desde que cada equação contenha informações da densidade isotópica dependente do tempo. Ao invés de tentar resolver a grande matriz de equações utilizando o método da matriz exponencial, o conjunto de equações acopladas em CINDER90 é reduzido a um conjunto de equações diferenciais lineares usando o método Markov (156) . 37 Fig. 6 – O problema não linear A Fig. 7 mostra um esquema representativo do método Markov método. Cada nuclídeo Ni possui probabilidades de transmutação pai, pbi, pci,..., pmi nos respectivos nuclídeos Na , Nb , Nc ,..., Nm onde 1...  micibiai pppp . (41) Fig. 7 – Representação das probabilidades de transmutação para um determinado nuclídeo Ni 38 No cálculo da evolução do combustível para o intervalo de tempo t , o fluxo é considerado constante. Assim, as probabilidades de transmutação estão em função da seção de choque de absorção ( a ) ou em função da taxa de decaimento ( ) e são representadas através da matriz P denominada matriz de transição (156)                      nmnjnn imijii mj mj pppp pppp pppp pppp P ...... ...... ...... ...... 21 21 222221 111211   . (42) Onde cada elemento pij da matriz representa a probabilidade de transmutação do nuclídeo j para o nuclídeo i. Se a densidade Ni de cada nuclídeo for representada por uma matriz coluna, a variação desta densidade no intervalo de tempo dt é escrita como                                                               m i nmnjnn imijii mj mj m i N N N N pppp pppp pppp pppp dtdN dtdN dtdN dtdN       2 1 21 21 222221 111211 2 1 ...... ...... ...... ...... / / / / , (43) a qual pode ser representada através de um sistema de equações lineares               mmmmm m mm mm NpNpNp dt dN NpNpNp dt dN NpNpNp dt dN ... ... ... 2211 2222121 2 1212111 1  . (44) Portanto, conjuntos de equações lineares são então criadas para cada caminho de transmutação de isótopos, a partir das informações de concentrações isotópicas iniciais, as quais podem ser escritas como (153) 39 ,)()( 11 iiiii i ttY dt d     (45) onde i–1 é a probabilidade de transmutação de formar o elemento nuclídeo Ni. A solução de cada conjunto de equação linear determina uma densidade parcial do nuclídeo, Ni, e é computado na seguinte equação (153)                                             n j n jli ji n j n jli ji n l l m n k kn nn e N e YtN 1 0 1 1 1 1 1 )()( 1 )(    . (46) Cada densidade parcial calculada do nuclídeo Ni, computada do conjunto linear de equações, é então somada para obter o inventário total do nuclídeo Nm. A equação diferencial que rege a computação N(t) é, portanto, acoplada a um dos elementos anteriores na seqüência que conduz ao i-ésimo elemento. O teste de significância em CINDER90 envolve cálculo de passby. O passby de um nuclídeo é a transmutação deste nuclídeo integrada em um intervalo de tempo especificado (153)  t nnn dttNtP 0 )()(  . (47) O passby, portanto, pode ser pensado como eventuais descendentes de nuclídeos gerada a partir de um isótopo específico. II.1.2.5. A Seção de Choque Média para o Método de Queima A equação de evolução do combustível usa fluxo, densidade atômica dos nuclídeos e seção de choque para determinar o inventário de nuclídeos dependente do tempo. A equação simplificada para um grupo de energia, sem decaimento, é dada por (153) ),()(),( ),( trNrtr dt trdN   . (48) A solução correspondente para a densidade de nuclídeos é (153) 40 . ),()( )( 0 ),( 2 1   t t dttrr erNtrN  (49) Portanto, a alteração na concentração de nuclídeos é dependente do fluxo integrado sobre o tempo. Entretanto, o fluxo dependente do tempo (integrado para obter o fluxo integrado) também é dependente da densidade de nuclídeos, o que torna a equação não linear. Para tornar esta equação linear, uma suposição deve ser feita para fluxo. Atualmente, o MCNPX considera que o fluxo é constante em um determinado intervalo de tempo, então (153) : . )()( )( 0 ),( ,averaget rr erNtrN    (50) Esta aproximação é válida apenas se a média do fluxo usado no cálculo é o “verdadeiro fluxo médio” sobre o intervalo de queima, e também se a mudança espectral é linear. O MCNPX 2.6.0 faz uma aproximação do comportamento do fluxo médio usando a técnica CSADA (Cross-Section Averaging for Depletion Acceleration Method). A Fig. 8 mostra o esquema usado nesta técnica para a linearização da equação de depleção a qual envolve os seguintes passos (153) : 1. um cálculo de queima é completado no CINDER90 para a metade do intervalo de tempo [t(i)t(i+1/2)] (Predictor Step); 2. o fluxo e densidade de colisão são recalculados em estado estacionário no MCNPX para a metade do intervalo de tempo; e 3. os valores do fluxo e da densidade de colisão são usados para queima em um intervalo de tempo completo [t(i)t(i+1)] (Corrector Step). Os fluxos e densidades de colisão recalculadas na metade do intervalo de tempo são considerados como a média dos fluxos e densidade de colisão encontrada durante o tempo total. Esta aproximação é verdadeira apenas se a forma do fluxo variar linearmente entre dois intervalos de tempo; geralmente esta técnica é uma aproximação aceitável. A implementação desta técnica permite que o usuário execute a irradiação de um sistema usando poucos intervalos de queima. 41 Fig. 8 – Esquema da técnica CSADA II.1.2.6. Geração da Densidade de Colisão O MCNPX calcula a energia integrada sobre as taxas de reação para todos os isótopos contendo seções de choque de transporte, para as seguintes reações: (n,gama), (n,fóton), (n,2n), (n,3n), (n,alfa) e (n,próton). CINDER90 usa os 63 grupos de fluxo calculado pelo MCNPX para determinar o restante das taxas de interação que se acumulam no processo de transmutação, bem como determinar informação das taxas de reação para isótopos que não possuem os dados de seção de choque (153) . Por exemplo, atualmente MCNPX não possui informações de tratamento contínuo das seções de choque para o cálculo da taxa de reação (n, beta). Entretanto, CINDER90 possui os dados de seção de choque a 63 grupos desta reação. Então, CINDER90 usa o fluxo colapsado a 63 grupos de energia no MCNPX e multiplica-o para os 63 grupos de seção de choque determinando assim a quantidade de reações (n,beta) no sistema (153) . Além disso, muitos nuclídeos podem ser criados durante o processo de transmutação os 42 quais não possuem informação de transporte no MCNPX para rastreamento de partículas. Para estes isótopos, o fluxo a 63 grupos de energia colapsado no MCNPX é combinado com o 63 grupos de seção de choque do CINDER90 para determinar informação de taxas de reação. As seções de choque a 63 grupos gerados no CINDER90 foram colapsadas sobre um espectro genérico o qual pode ser diferente do fluxo calculado no MCNPX. Desta forma, o espectro genérico utilizado para cálculo dos 63 grupos de seção de choque, pode ou não ser representativo do sistema a ser analisado e então pode conduzir para uma grande discrepância no inventário isotópico dos filhos dos produtos desta reação. A energia total integrada sobre a taxa de colisão calculada no MCNPX para a evolução de nuclídeos no CINDER90 são impressos no final de cada ciclo. Taxas de reação são impressas somente para os isótopos utilizados no cálculo dos transportes. O erro relativo calculado destas taxas de reação corresponde apenas ao atual ciclo e não há propagação de erros das taxas de reação sobre o cálculo de depleção total (153) . II.1.2.7. Parâmetros de Normalização do Fluxo O código MCNPX gera as densidades de colisão para o cálculo da evolução de nuclídeos no CINDER90. As densidades de colisão geradas são normalizadas por fonte de nêutron. CINDER90 necessita de um fluxo total para irradiar o sistema. O seguinte Fator Ponderação transforma o fluxo normalizado do MCNPX em fluxo total para o cálculo de queima no CINDER90 (153) effvalor MCNPXtotal kQ Potência PonderaçãoFatorPonderaçãoFator      . (51) O MCNPX calcula os valores de ν e Q. A potência usada para o cálculo do Fator Ponderação é fornecida pelo usuário nos dados de entrada. O valor de Q usado nos cálculos é uma estimativa da energia liberada por cada evento de fissão. Atualmente o MCNPX usa o valor da energia liberada através da fissão por nêutrons instantâneos e multiplica-o (Q-prompt) por um fator de normalização 1,111 o qual foi calculado dividindo-se 200 MeV pela energia liberada por fissão do 235 U. Este fator foi calculado para considerar a energia liberada: (i) por fissão por nêutrons atrasados e (ii) pela reação 43 de captura-radiativa. Entretanto, esta energia liberada depende da composição inicial do combustível e da geometria do sistema. Se o combustível possuir em sua composição inicial outro isótopo físsil diferente do 235 U, a energia liberada por fissão será diferente daquela liberada pelo 235 U. Além disso, devido a diferente distribuição espacial do fluxo, o combustível possui, para um mesmo instante, uma variação isotópica na direção radial e axial a qual influenciará nas taxas de reação e na energia liberada por estas reações. Portanto, se o fator de normalização 1,111 for considerado constante em todos os casos, ele poderá não estimar o valor real de Q. Subestimando o valor Q conduz a uma superestimação do fluxo e então, uma superestimação da densidade de colisão. Como a equação para a depleção de nuclídeos é altamente dependente da densidade de colisão, o aumento desta grandeza conduziria a uma superestimação do material queimado. Porém, existe a possibilidade do usuário fazer correções para estimar o valor de Q. Na atual capacidade de queima, três métodos podem ser usados para corrigir esta super-estimativa: (i) alterar o valor de Q, (ii) modificar a energia térmica liberada e (iii) alterar a fração de potência em cada intervalo de tempo. II.1.2.8. Processo Automático de Seleção de Rendimento de Fissão O código CINDER90 oferece o rendimento de fissão térmico, rápido e de alta energia para cada isótopo físsil contido no arquivo CINDER.dat (153) . O rendimento de fissão é dependente da energia do nêutron na região de interação. Como CINDER90 é um código determinístico que usa constantes de um grupo de energia e não considera o comportamento de vários grupos de energia, o conhecimento do espectro de nêutrons deve ser importado do cálculo em estado estacionário. MCNPX determina qual rendimento de fissão deve ser usado para um problema específico através do cálculo da taxa integral de fissão para limites de energia definidos (térmico, rápido e alta energia). Para isso, ele determina qual faixa de energia possui a maior taxa de fissão, e então seleciona o rendimento de fissão apropriado em cada intervalo de tempo (153) . Este cálculo é completamente separado para cada material que é queimado. Portanto, se um cálculo necessita de um rendimento térmico para um determinado material a ser queimado e um rendimento rápido para outro material a ser queimado, o MCNPX será 44 capaz de determinar o rendimento de fissão para cada material solicitado. Este processo é automático e então o usuário não necessita selecionar um apropriado rendimento de fissão que melhor representa seu sistema, pois o MCNPX determinará automaticamente o correto rendimento de fissão. II.1.2.9. Algoritmo Gerador de Isótopos Se o código MCNPX 2.6.0 fosse considerar cada elemento da cadeia de decaimento a partir de cada isótopo pai, o transporte de partículas seria um processo que exigiria grande memória computacional. Embora o CINDER90 possua dados de decaimento e de seção de choque para 3400 isótopos, muitos destes isótopos não possuem informações úteis para o transporte no MCNPX. Para economizar tempo computacional e reduzir a entrada de informações desnecessárias, caso um isótopo é especificado nos dados de entrada do MCNPX, apenas os produtos de decaimento imediatos são considerados no MCNPX para o transporte de partículas. O CINDER90 considera toda a família de decaimento para os 3400 isótopos, portanto, a concentração total listada no MCNPX é a verdadeira concentração do processo de queima. Entretanto, o modelo de transporte de partículas em estado estacionário inclui apenas os isótopos listados nos dados de entrada, selecionado de um produto de fissão, e/ou produzido pelo algoritmo gerador de isótopos (153) . II.1.3. COMPARAÇÃO ENTRE OS CÓDIGOS UTILIZADOS O processo de cálculo aplicado no WIMSD-5B é muito diferente do método de Monte Carlo usado no MCNPX. Conforme já descrito anteriormente, o WIMSD-5B é um código determinístico o qual calcula a distribuição do fluxo neutrônico e valores de k∞ ou keff através da solução da equação de transporte de nêutrons. Entretanto o MCNPX utiliza o método estocástico de Monte Carlo o qual transporta as partículas em um determinado meio registrando as probabilidades de interação. Nele obtêm-se respostas através da simulação de partículas individuais registrando alguns aspectos (contagens) de seu comportamento médio. O comportamento médio das partículas no sistema físico é então deduzido (usando o teorema do limite central) a partir do comportamento médio 45 das partículas simuladas. Se Monte Carlo e algum método determinístico for usado para resolver um mesmo problema, eles aplicarão caminhos diferentes para solução deste problema. Métodos determinísticos normalmente fornecem informações precisas (por exemplo, o fluxo) em todo o espaço de fase do problema. Monte Carlo fornece informações sobre contagens específicas solicitadas pelo usuário (154) . No método de cálculo PERSEUS aplicado pelo código WIMSD-5B, as regiões são divididas em anéis e as partículas se movem de um anel para o outro conforme as probabilidades de colisão. Os nêutrons nascidos em uma determinada região e que escapam sem colidir nesta região (ou anel) podem seguir dois caminhos: migrar para anéis mais externos ou para os mais internos. Em contrapartida, Monte Carlo transporta partículas entre eventos (por exemplo, colisões) que são separados no espaço e no tempo. Desta forma, as grandezas espaço e tempo não são parâmetros essenciais para o método de transporte de Monte Carlo. A equação integral não possui termos envolvendo tempo ou espaço derivado. Como o método Monte Carlo não usa anéis (ou volumes) para a divisão de fase, não há uma média de aproximações necessárias no espaço, energia e tempo. A Tabela 2 mostra as equações usadas no cálculo do fluxo e do fator de multiplicação dos códigos MCNPX 2.6.0 e WIMSD-5B. Como pode ser visto, o WIMSD-5B calcula o fluxo em cada região ( gi ) através da equação de transporte aplicando a probabilidade de colisão gjiP . Porém, o código MCNPX 2.6.0 determina o fluxo ( n zg , ) através do registro de informações e da história de cada partícula. No cálculo do fator de multiplicação, o WIMSD-5B calcula o k∞ através do número médio de nêutrons produzidos por fissão, do fluxo, da seção de choque macroscópica de fissão e de absorção para cada grupo de energia g. Então, o código faz a correção para fugas através do Buckling geométrico e calcula o keff. Entretanto, o MCNPX 2.6.0 determina o autovalor keff juntamente com os correspondentes desvios padrão, através de três métodos. Estes métodos são uma estimativa de colisão ( C effk ), absorção ( A effk ) e duração de trajetória ( TLeffk ). Estas estimativas são combinadas usando correlações estatísticas para fornecer uma estimativa do valor “ótimo” de keff final. 46 Tabela 2 – Equações aplicadas para o cálculo de keff e do fluxo em cada código MCNPX 2.6.0 Fluxo Fator de Multiplicação     K k kz K k nzkzk n zg WV lW 1 0, 1 ,,, , n zg , = fluxo de nêutrons na região z para direção n e grupo de energia g; zkW , = peso da partícula k ao atravessar a região z; nzkl ,, = distância percorrida pela partícula k na região z no grupo de energia g na direção n; zV = volume da região z; 0,kW = peso inicial da partícula k; e K = número total de histórias na geração.             i Tkk fkkk i C eff k k f f W N k  1    i fc f ki A eff kk kW N k    1 kf i k kki TL eff fdW N k   1 i = soma de todas as colisões em um ciclo onde a fissão é possível; N = tamanho nominal da fonte no ciclo; Wi = peso das partículas que interagem; Σk = seção de choque macroscópica; fk = fração atômica do nuclídeo k; k = número médio de nêutrons instantâneos ou total produzidos por fissão; kf  = seção de choque microscópica de fissão; kT  = seção de choque microscópica total; kc  = seção de choque microscópica de captura; ρ = densidade atômica da célula; e d = comprimento total da trajetória do evento anterior. WIMSD-5B Fluxo Fator de Multiplicação         1 1 .... n j g j g j gg j j g ji g ii g i Ss VPV  g i = seção de choque macroscópica total; Vi = volume da região i; g jiP = probabilidade de um nêutron do grupo g escapar da região j para a região i; e gg js  = seção de choque de espalhamento intragrupo. 221 BL k keff    e         G g gag G g gfg k 1 1   L = comprimento de difusão; B = buckling geométrico; G = número total de grupos de energia; ν = número médio de nêutrons produzido por fissão; g = fluxo grupo g; Σfg = seção de choque macroscópica de fissão do grupo g; e Σag = seção de choque macroscópica de absorção do grupo g. 47 Além destas diferenças a forma como é tratada a evolução do combustível, também é diferente entre os dois códigos (ver Figs. 1 e 5). O código WIMSD-5B utiliza a mesma base de dados no cálculo da queima e do fluxo (ENDF/B- IV.5). Entretanto, como o cálculo da queima no MCNPX 2.6.0 é um processo integrado envolvendo MCNPX/CINDER90, ele utiliza duas bases de dados neste processo (ENDFB-IV e CINDER.dat). O MCNPX 2.6.0 usa a ENDFB-IV para determinar o fluxo no MCNPX e utiliza as informações da CINDER.dat para o cálculo da evolução do combustível no CINDER90. Assim, no processo de realimentação CINDER90/MCNPX ajustes são realizados no cálculo de transporte do MCNPX. Embora o CINDER90 possui dados de decaimento de 3400 isótopos, o MCNPX considera apenas os produtos de decaimento imediatos. Portanto, baseado nas características citadas acima, haverá diferenças entre os valores dos parâmetros obtidos nos dois códigos. II.2. DESCRIÇÃO GERAL DO GT-MHR Baseado nas experiências obtidas com o MHR (Modular Helium Reactor) a GA (General Atomic) desenvolveu na década de 90 o GT-MHR (Gas Turbine Modular Helium Reactor). A principal diferença entre o projeto destes reatores é o fato do GT- MHR possuir a turbina de geração elétrica acoplada ao núcleo do reator eliminando a necessidade do circuito secundário e de trocadores de calor. O GT-MHR é um reator moderado a grafite e refrigerado a hélio e pertence à quarta geração de reatores avançados. Ele possui as seguintes características (96) :  uso de combustível em forma de partículas esféricas revestidas com camadas de carbono que servem como barreira para os produtos de fissão liberados durante a irradiação. Estas partículas denominadas TRISO (Tristructural-isotropic) são resistentes à irradiação e permitem alto nível de queima dos elementos transurânicos (TRUs);  possibilidade de uso de Pu puro, o que resulta em alta queima e necessidade de veneno queimável; 48  alta temperatura de operação do núcleo podendo gerar coeficientes de temperatura positivos;  utilização de um núcleo ativo em forma de anel, resultando em uma distribuição assimétrica da potência radial;  barras de controle fora do núcleo ativo na região do refletor; e  grande razão comprimento axial por diâmetro que resulta em uma distribuição de potência axial não uniforme. O núcleo ativo do reator, no qual se baseia este trabalho, é composto de blocos hexagonais de grafite organizados em 108 colunas, cada uma com 10 blocos empilhados de 0,36 m de altura. Cada bloco de combustível possui 216 canais de combustível, 108 canais para refrigeração e 14 canais para veneno queimável. Estes canais são configurados em uma malha triangular com 1,88 mm de passo reticulado. Os canais para absorvedores externos ao núcleo ativo possuem 1,3 cm de diâmetro e são configurados em 12 colunas no primeiro anel do núcleo ativo. Os canais de reserva que serão preenchidos em caso de parada do reator, devido a algum acidente, estão localizados em 18 colunas no segundo e terceiro anel do núcleo ativo. Este núcleo possui refletores internos, externos, superior e inferior. Estes refletores são formados por 102 colunas externas e 61 colunas internas. Cada coluna é constituída por 13 blocos de grafite empilhados. Os refletores superior e inferior são montados respectivamente acima e abaixo do núcleo ativo. A Fig. 9 (99-98) mostra a configuração radial e axial do núcleo do GT-MHR. A região central da partícula TRISO, denominada “kernel”, consiste de combustível óxido que é revestido por quatro camadas de carbono cujas funções são:  1a camada (carbono poroso): proporciona o volume para expansão dos gases liberados na fissão;  2a camada (pirocarbono): define a base para a terceira camada;  3a camada (sílica de carbono): retém os produtos fissão (metais e gases) proporcionando resistência mecânica; e  4a camada (pirocarbono): define uma superfície de ligação para compactação e atua também como barreira para os produtos de fissão. 49 Fig. 9 – Configuração radial e axial do núcleo GT-MHR As esferas TRISOs são compactadas com grafite formando cilindros com 0,6223 cm de raio e 5,08 cm de altura. Estes cilindros preenchem os canais de combustível que possuem 0,635 cm de raio. Desta forma, há uma folga de 0,0127 cm entre a superfície da vareta de combustível e do canal possibilitando a passagem do refrigerante. O gás Hélio entra no fundo do reator a 490 ºC, na pressão de 7 MPa e sai no topo com uma 50 temperatura de 850 ºC. A Fig. 10 (98) mostra o modelo da esfera TRISO, o cilindro de partículas compactadas, o elemento combustível hexagonal e o núcleo de um GT-MHR. Fig. 10 – Modelo da partícula TRISO, varetas de combustível, matriz hexagonal de grafite e configuração do núcleo GT-MHR II.3. O CONCEITO DE ALTA QUEIMA PARA TRANSMUTAÇÃO A principal diferença no conceito de alta queima para transmutação é o uso de nêutrons térmicos. Sob o ponto de vista de transmutação, a seção de choque dos actinídeos mostra que nêutrons térmicos podem proporcionar melhor alternativa na transmutação de actinídeos transurânicos. A grande seção de choque de absorção para nêutrons térmicos prevê altas taxas de transmutação específica e, juntamente com os danos de radiação relativamente baixos, permitem que altos valores de queima sejam alcançados. Como muitos dos actinídeos transurânicos não são físseis na faixa térmica, a economia de nêutrons deve ser considerada. Também existe a possibilidade de produção de actinídeos altamente radioativos tornando difícil o reprocessamento. Entretanto, este 51 problema pode ser contornado se um ciclo de alta queima for empregado para minimizar ou eliminar a necessidade de etapas no reprocessamento (14) . A transmutação do combustível irradiado abrange a extração do urânio e produtos de fissão, separação dos elementos transurânicos (Pu e actinídeos menores), e a queima destes elementos através da fissão nuclear. No conceito de alta queima para transmutação, os isótopos físseis presentes no combustível irradiado são reprocessados e reinseridos no combustível que proporcionará os nêutrons necessários para transmutar os elementos não físseis em isótopos físseis. Assim, utilizam-se dois tipos de combustíveis (14,93,94,99) :  combustível de queima, denominado DF (Driver Fuel), que contém os elementos físseis e  combustível de transmutação, denominado TF (Transmutation Fuel), que contém os isótopos a serem transmutados. Este tipo de combustível funciona como veneno queimável e proporciona o controle de reatividade do reator. Baseado nas experiências adquiridas com o MHR, os dois tipos de combustíveis são fabricados com a mesma tecnologia das partículas TRISOs, mas as dimensões são diferentes de modo a favorecer a fissão no DF, e a absorção seguida por fissão no TF. As características neutrônicas das partículas TRISO são fortemente influenciadas pela dimensão do kernel, especialmente para valores próximos ao livre caminho médio de nêutrons na faixa de ressonância. Um grande valor do diâmetro kernel não favorece a absorção na faixa de ressonância, enquanto que um pequeno diâmetro kernel, aumenta a possibilidade desta absorção. Portanto, para transmutação em alta queima, kernel com grande diâmetro pode ser usado em combustíveis transurânicos físseis para melhorar a auto-blindagem e minimizar o fator alfa (taxa captura/fissão). Por outro lado, pequeno kernel pode ser usado em combustíveis de transurânicos não físseis para aumentar a absorção de ressonância, melhorar a resposta de reatividade e a eficácia no controle de veneno queimável. O ciclo de transmutação em alta queima, proporciona um caminho natural de separação dos isótopos transurânicos físseis e não físseis de modo que o combustível pode ser otimizado melhorando o desempenho de transmutação. 52 II.4. O CONCEITO DB-MHR (Deep Burn Modular Helium Reactor) Combinando as propriedades da alta queima para transmutação com a geometria do GT- MHR, o conceito DB-MHR foi desenvolvido. Vários trabalhos mostram que mais de 70 % de TRUs podem ser queimados em reatores de alta queima usando a tecnologia de MHR, operando em sistemas críticos (3,14,92-95) . Estes sistemas são similares à tecnologia desenvolvida para MHR, mas usam dois tipos diferentes de combustíveis (DF e TF) e operam baseados em um ciclo projetado para otimizar a queima dos TRUs. Inicialmente apenas o DF é irradiado no reator. Após este período, o DF é reprocessado pelo método UREX+ para extrair os produtos de fissão. Em seguida, o DF reprocessado é combinado com TRUs não fissionáveis separados do combustível irradiado em LWR. Desta forma se obtém o TF. O combustível de transmutação é então inserido no reator para queimar juntamente com DF (92) . A Fig. 11 (14,92) mostra o processo para obter o DF e o TF e a Fig. 12 (98) apresenta a configuração de um elemento combustível de um DB-MHR preenchido com DF e TF. O rejeito final do sistema DB-MHR consiste de TF queimado na forma de partículas revestidas de cerâmica envolta em blocos de grafite. Estas partículas cerâmicas possuem uma forma muito resistente e durável que se mantém impermeável à umidade, bem além da vida dos recipientes metálicos de contenção que atualmente são considerados para a deposição do combustível irradiado (3,14,92-95,99) . Fig. 11 – Processo de obtenção do DF e do TF utilizando o método UREX+ 53 Fig. 12 – Disposição do DF e TF em um elemento combustível do sistema DB-MHR II.5. ESQUEMAS DE RECARGA Como em todos os reatores, existem diversas possibilidades para a recarga do GT-MHR onde o núcleo pode assumir diferentes configurações, produzindo comportamentos diferentes dos parâmetros neutrônicos e composição isotópica. No caso do GT-MHR o objetivo é avaliar um esquema de recarga no qual se obtenha uma maior queima e/ou transmutação de Pu e AMs. Nesta finalidade, o núcleo do reator é dividido em regiões (ou anéis) de volumes iguais (92) . Os blocos hexagonais de combustível estão configurados radialmente em três anéis e axialmente são divididos em 10 regiões. O esquema de recarga desloca os blocos na direção radial e axial. Inicialmente o combustível é colocado no anel interno. Após cada período de operação, os blocos são deslocados para o anel central e combustível novo é recarregado no anel interno. Após mais um período de irradiação, os elementos combustíveis são deslocados do anel central para o anel externo. O combustível do anel externo é então descarregado para armazenamento ou reprocessamento. Na direção axial, antes da queima, os elementos combustíveis possuem a configuração [1 2 3 4 5 6 7 8 9 10]. Nesta configuração os 54 elementos [1] e [10] localizam-se respectivamente no topo e no fundo do reator. Geralmente, os elementos combustíveis localizados no centro do núcleo, como [5] e [6], sofrem maior queima. Com a finalidade de melhor distribuição axial de potência e melhor aproveitamento do combustível queimado, após cada ciclo, os elementos combustíveis também são deslocados na direção axial. Assim, os elementos combustíveis situados no centro do núcleo são movidos para o topo e para o fundo do reator; e os elementos combustíveis localizados no topo e no fundo são movidos para o centro. Assim, após cada ciclo, estes elementos são configurados como: [5 4 3 2 1 10 9 8 7 6]. Geralmente cada ciclo constitui de 330 dias de operação (full power) e 35 dias para recarga (zero power). A Fig. 13 mostra um modelo de disposição axial e radial no núcleo do reator. Fig. 13 – Configuração radial e axial dos elementos combustíveis no núcleo do reator com três anéis de elementos combustíveis No início de operação, combustível de queima (DF) é inserido nos 36 blocos de combustível do anel interno do núcleo. No primeiro ano de funcionamento o reator opera apenas pelo anel interno. Após o primeiro ano, DF é deslocado para o anel central e novo DF é carregado no anel interno. Durante o segundo ano de operação, o reator 55 opera com dois anéis abastecidos com DF. Após o segundo ano, DF do anel central é movido para o anel externo e o combustível do anel interno toma seu lugar. Finalmente, durante o terceiro ano, DF preenche os três anéis. No fim do terceiro ano, o DF irradiado do anel externo é reprocessado (extração de Pu e AMs) e mesclado com Am e Cm provenientes do reprocessamento UREX+ para a construção do combustível de transmutação (TF). No início do quarto ano, DF e TF preenchem o anel interno em uma proporção de duas barras de DF para uma barra de TF. Assim, durante o quarto ano de operação, DF preenche os três anéis do reator e TF ocupa apenas o anel interno. Este esquema de permutação e recarga continua de forma que no sexto ano DF e TF preenchem os três anéis do núcleo. Assim, DF é irradiado por três anos e é reprocessado para produzir TF. Outro método de recarga, semelhante ao primeiro, consiste em inserir combustível novo no anel central e, após um ciclo, deslocá-lo para o anel externo (14) . Elementos combustíveis não irradiados são novamente inseridos no anel central. No ciclo seguinte, os blocos do anel externo são deslocados para o anel interno. Finalmente, após mais um ciclo, os elementos do anel externo são descarregados para queima ou transmutação. Cada bloco é preenchido com DF e TF que permanece no núcleo durante três ciclos. Há outros modelos onde o núcleo ativo do reator consiste de quatro regiões: (1) anel interno, (2) anel central interno, (3) anel central externo e (4) anel externo (93) . A Fig. 14 mostra a configuração axial e radial para este modelo. Neste caso, existem diversas possibilidades de permuta no final de cada queima. Alguns estudos utilizam a seguinte seqüência de permuta radial (93) :  desloca os elementos combustíveis do anel central externo para o anel externo;  desloca os elementos combustíveis do anel externo para o anel central interno;  desloca os elementos combustíveis do anel central interno para o anel interno;  preenche o anel central externo com combustível novo; e  descarrega o combustível do anel interno. 56 Fig. 14 – Configuração radial e axial dos elementos combustíveis no núcleo do reator com quatro anéis de elementos combustíveis As permutas na direção axial movem os elementos combustíveis da região central para as regiões externas e vice-versa. Após cada período a configuração é rearranjada como:  anel interno: região axial [10 9 8 7 6 6 7 8 9 10];  anel central interno: região axial [20 19 18 17 16 16 17 18 19 20];  anel central externo: região axial com combustível novo; e  anel externo: região axial [15 14 13 12 11 12 13 14 15]. II.6. TÉCNICAS DE REPROCESSAMENTO Em linhas gerais, um ciclo de combustível fechado é constituído por seis etapas básicas, como pode ser visto na Fig. 15 (157) . Ao contrário dos ciclos tradicionais, o que caracteriza os ciclos fechados é a presença de reprocessamento e posterior reutilização do material recuperado. Apesar de um ciclo ser determinado pelo conjunto de todas as operações que o constituem, dois aspectos são mais relevantes na caracterização de um 57 ciclo de combustível fechado: o tipo de reprocessamento utilizado e a composição do combustível que é introduzido no reator. Fig. 15 – Fluxograma básico de um ciclo fechado de combustível A técnica de reprocessamento pode ser classificada de acordo com o tipo de material envolvido (via úmida, não-aquoso ou a seco) e pelo grau de descontaminação de produtos de fissão e actinídeos que se obtém. Quanto à composição do combustível, tem-se uma grande gama de opções que podem ser consideradas, desde que sejam garantidas as condições necessárias de reatividade e de segurança. Podem-se ter, inclusive, combustíveis com diferentes composições gerados a partir de um mesmo tipo de reprocessamento, como é o caso dos combustíveis tipo MOX. Um ciclo alternativo de combustível é um ciclo fechado que busca a solução dos problemas de proliferação e a redução dos impactos ambientais através de métodos de reprocessamento com baixo nível de descontaminação ou que não efetuem a separação dos óxidos de urânio e de plutônio. Neste item serão descritos os métodos de reprocessamento mais citados na literatura envolvendo diferentes formas de recuperação e reutilização de materiais físseis presentes em combustíveis irradiados. Serão abordadas as seguintes técnicas de reprocessamento: PUREX, Coprocessamento, CHELOX, AIROX e UREX+. 58 Apesar de não ser classificado como alternativo devido a sua forte característica proliferante, o PUREX é o único ciclo fechado implantado comercialmente. II.6.1. Reprocessamento PUREX O combustível MOX (Mixed-OXide) é caracterizado, como o próprio nome indica, pela mistura entre óxidos de urânio e plutônio. A rigor, qualquer tipo de combustível que envolva a combinação de urânio e plutônio para fornecer material físsil necessário pode ser classificado como MOX, mas esse termo será utilizado aqui para indicar o tipo de combustível que está sendo utilizado atualmente em reatores LWR comerciais. Esse tipo de ciclo (Fig. 16) se baseia no reprocessamento através do método PUREX do combustível irradiado e na fabricação do novo combustível misto. O método PUREX (158) realiza a extração e purificação dos óxidos de urânio e plutônio através da técnica de extração por solvente. O processo aproveita a boa extrabilidade de nitratos de urânio e plutônio hexavalente (Pu (VI)) e a pouca extrabilidade dos produtos de fissão e do nitrato de plutônio trivalente (Pu (III)). Inicialmente, faz-se uma primeira descontaminação, extraindo-se o urânio e plutônio (IV) e (VI) para a fase orgânica, composta de solução de tri-n-butil fosfato (TBP) a 30% em querosene. A fase aquosa restante contém cerca de 99,9% dos produtos de fissão. A etapa de partição, ou seja, a separação do urânio e plutônio é feita pela redução do plutônio (IV) e (VI) a (III) através de reação com sulfanato de ferro. Como o plutônio (III) tem pouca afinidade com o extrator orgânico, este passa para a fase aquosa, sendo, assim, separado do urânio. A seguir, os dois produtos são tratados separadamente para atingir o grau de pureza desejado. O fluxo com plutônio é submetido à oxidação com nitrato de sódio, tornando-se novamente hexavalente. Esse produto apresenta, no final do ciclo, fator de descontaminação (razão entre as atividades inicial e final do combustível) de 10 7 -10 8 e recuperação de plutônio de 99,9%. Já o fluxo com urânio termina o processo com fator de descontaminação de 10 7 e recuperação de urânio de 99,9%. 59 Fig. 16 – Fluxograma do ciclo de combustível com reprocessamento PUREX O óxido de plutônio puro é, então, enviado para a planta de fabricação de MOX onde é misturado com UO2 com baixo grau de enriquecimento para reduzir o alto nível de isótopos físseis presentes no PuO2 (> 60 %) ao teor de enriquecimento desejado. Essa mistura é feita geralmente à proporção em torno de 1:20, podendo variar com a 60 composição isotópica do Pu processado, a fim de garantir uma reatividade equivalente ao combustível de UO2. O óxido de urânio utilizado para isso pode ser urânio natural, urânio reprocessado ou urânio proveniente do fluxo empobrecido das plantas de enriquecimento (0,2-0,3% de 235 U). Naturalmente, o uso deste último ao invés do urânio natural proporciona maior economia global de urânio (na medida em que utiliza um material considerado como rejeito no lugar do urânio natural) e permite maximizar o aproveitamento de plutônio como material físsil, pois o urânio empobrecido contém o menor teor de 235 U. A composição isotópica do óxido de plutônio recebido nas plantas de fabricação de MOX varia largamente com sua origem (tipo de reator) e queima de descarga alcançada. Como exemplo, o Pu produzido em um PWR de 900 MWe através de irradiação de UO2 inicialmente com 3,1 % de enriquecimento, com queima de 33.000 MWd/T, contém a seguinte composição: 1,8 % 238 Pu, 59 % 239 Pu, 23 % 240 Pu, 12,2 % 241 Pu, e 4 % 242 Pu (159) . Para a fabricação de MOX é essencial a atenção com os níveis de 241 Am no plutônio proveniente das plantas de reprocessamento. Sua presença é devida ao decaimento do 241 Pu e está relacionada com o tempo de estocagem posterior ao reprocessamento e anterior à fabricação do combustível. Os fabricantes de MOX acusam um progressivo aumento no teor de 241 Am no plutônio reprocessado, o que denota um envelhecimento dos estoques de plutônio (160) . A razão do cuidado com o teor de 241 Am é a alta atividade desse nuclídeo. Normalmente, as plantas de fabricação de MOX são projetadas para um limite máximo de atividade de acordo com a blindagem das instalações. Esse limite determina o nível de 241 Am e, conseqüentemente, o tempo de estocagem do plutônio a ser processado. Percebe-se a tendência de se estender esse limite através do aumento na blindagem, na automatização dos processos e das operações efetuadas por controle remoto. Isso pode ser observado na nova planta francesa MELOX que operará com um conteúdo máximo de 30.000 ppm de 241 Am (contra cerca de 15.000 ppm na planta CFCa) (160) . Os processos de fabricação utilizados atualmente são MIMAS (ou OCOM) e COCA (Cobroyage Cadarache). Esses processos se diferenciam pela forma de misturar os óxidos, que é a etapa fundamental para a garantia do desempenho do combustível no 61 núcleo. O processo MIMAS (Micronized Master Blend) (160,161) , adotado nas plantas DEMOX e MELOX, consiste na micronização do PuO2 com parte do UO2 para formar uma mistura inicial com teor de Pu entre 20 e 30 % (chamada master blend) e depois diluir essa mistura mecanicamente com UO2 até atingir o teor desejado. Isso confere uma maior homogeneidade e alta solubilidade do Pu no combustível. A planta de Hanau adota este mesmo processo com o nome de OCOM (161) . Já o processo COCA (160) , utilizado na planta francesa CFCa, se diferencia do MIMAS pela mistura e moagem dos óxidos em uma única etapa. As etapas finais, que incluem a fabricação e sinterização das pastilhas e a montagem das varetas e dos elementos combustíveis, são iguais às utilizadas na fabricação do combustível de UO2. Em geral, o combustível MOX se diferencia do UO2 enriquecido somente no que se refere às pastilhas, já que a estrutura e a montagem das varetas são idênticas para ambos. Também não são necessárias modificações no projeto do reator alimentado com UO2 para adaptá-lo ao MOX, apenas ajustes para compensar pequenos distúrbios causados pela mudança do espectro neutrônico para energias mais altas (chamada “endurecimento do espectro”) acarretada pela presença de maior quantidade de plutônio. Um desses ajustes está relacionado com a disposição das varetas no elemento combustível de MOX. Normalmente, são utilizadas varetas com três diferentes concentrações de Pu, sendo que o maior teor é colocado na área central para garantir a reatividade e as demais varetas são dispostas de modo a reduzir a concentração de Pu do centro para a periferia. Isso é feito para evitar a formação de picos de potência na interface com elementos de urânio vizinhos. II.6.2. Coprocessamento Esse tipo de ciclo envolve também um combustível misto de urânio e plutônio como no item anterior. A diferença está no tipo de reprocessamento utilizado aqui para tratar o combustível irradiado: o Coprocessamento. Esse método é uma adaptação do processo PUREX feita com o objetivo de remover a forte característica de proliferação que o mesmo carrega. Isso é feito através da extração conjunta do urânio e plutônio dos 62 demais constituintes do combustível queimado, sem haver a separação desses dois nuclídeos. As demais etapas do ciclo são semelhantes ao ciclo com MOX, com exceção da forma de fabricação do combustível misto e a sua composição final. Em 1978, Pobereskin et al. publicaram um estudo onde propuseram um processo com a meta de extrair 99,9 % do urânio e actinídeos (plutônio, netúnio, cúrio, amerício, etc.) com um grau de purificação de 99,5 % dos produtos de fissão (162) . O processo se dá em duas etapas (Fig. 17). Fig. 17 – Fluxograma do Coprocessamento Inicialmente, são separados o urânio, plutônio e netúnio presentes no combustível queimado. O material rejeitado na primeira fase é, então, submetido à nova extração para se recuperar os actinídeos que não foram separados. Esses actinídeos são agregados ao urânio, plutônio e netúnio extraídos, constituindo o combustível reprocessado. A reposição de nuclídeos físseis pode ser feita com UO2 20 % ou com outro tipo de fonte que for mais viável, inclusive com o HEU (High-Enriched Uranium) proveniente das armas nucleares. Outro tipo de Coprocessamento foi estudado para atender a concepção do ciclo TANDEM (163-165) . Nesse último foram realizados testes em escala de laboratório de 63 extração conjunta de U e Pu com etapa de partição feita por método eletroquímico (165) . O fluxograma do processo de recuperação de U e Pu (165) utilizado pode ser visto na Fig. 18. Fig. 18 – Fluxograma do processo de extração conjunta de U e Pu A primeira etapa consiste na extração conjunta do U e Pu através do solvente utilizado normalmente no processo PUREX (TBP). A fração orgânica carregada passa por duas etapas de partição onde são retirados o Pu e parte do U para a fase aquosa através de solução eletrolítica de HNO3 e N2H4 (hidrazina). As soluções resultantes passam por uma oxidação para a eliminação da hidrazina e conversão do Pu para a forma tetravalente. A fase orgânica contendo o restante do U é submetida à extração do urânio com solução diluída de ácido nítrico. 64 II.6.3. CHELOX Em 1982 foi proposto o ciclo de combustível APEX (166) para LWR com o objetivo principal de eliminar toda a formação de rejeitos de longo tempo de estocagem (LLW) através de separação e reciclagem dos elementos transurânicos (TRUs) e produtos de fissão de longa vida (LLFP). Assim, o rejeito produzido durante o reprocessamento seria composto somente por produtos de fissão estáveis (SFP) e aqueles com meias- vidas inferiores a 1-2 anos (SLFP), eliminando, deste modo, a necessidade de estocagem geológica. Na definição desse ciclo são incluídas também a adoção do reprocessamento CHELOX e a utilização do acelerador de partículas Spallator (Linear Accelerator Spallation- Neutron Target Reactor) para a produção do material físsil ao invés de se realizar o enriquecimento do combustível. Os TRUs (Pu, Am, Cm, etc.) e os LLFP (Cs, Sr, Kr, I, etc.) separados são introduzidos de forma diluída na fabricação do combustível. Espera-se que os TRUs sejam fissionados, os LLFP sejam transmutados e que ambos atinjam concentrações de equilíbrio após certo período de tempo no reator. Com isso, os TRUs físseis contribuirão para aumentar a potência do reator sem que haja prejuízo para o balanço de nêutrons. O reprocessamento CHELOX (Fig. 19), escolhido para esse ciclo, se baseia no uso de um agente quelante para extrair seletivamente os transurânicos e produtos de fissão do combustível irradiado. O composto orgânico proposto é o 6,6,7,7,8,8,8-heptafluor-2,2- dimetil-3,5-octanodione (denominado fod). Esse composto não tem afinidade química com o UO2, mas promove a solubilização dos demais constituintes do combustível. Após essa etapa, o agente quelante carregado pode ser submetido à destilação fracionada para separar os SFP, SLFP e LLFP dos elementos transurânicos, já que a diferença de volatilidade entre os lantanídeos e o plutônio quelados é da ordem de 10 4 . O reagente fod pode ser regenerado através de extração com outro solvente ou por redução com hidrogênio. Deste modo, U, TRUs e LLFP são recuperados e enviados para a refabricação do combustível. 65 Fig. 19 – Fluxograma do processo CHELOX II.6.4. AIROX O método de reprocessamento a seco AIROX (167,168) (Atomic International Reduction and OXidation) foi idealizado na década de 60 e baseia-se em reações termoquímicas para remover produtos de fissão voláteis e semi-voláteis do combustível irradiado (Fig. 20). De todos os tipos de reprocessamento de baixo nível de descontaminação propostos na literatura, o AIROX é aparentemente o melhor estudado, tendo sido realizado inclusive estudos neutrônicos do combustível produzido a partir do material reprocessado. 66 Fig. 20 – Fluxograma do reprocessamento AIROX O processo AIROX consiste em cortar as varetas combustíveis em pedaços de cerca de 1,25 cm de espessura e submetê-las à atmosfera rica em oxigênio a ~ 400 C, quando ocorre a oxidação do UO2 em U3O8. Essa etapa leva a um aumento do volume do material em, aproximadamente, 30 %, ocasionando a ruptura do revestimento e o estilhaçamento do combustível. Isso é importante não somente por cominuir o material como por permitir o acesso do oxigênio ao interior da pastilha e promover a saída dos gases. A seguir, faz-se a redução do U3O8 novamente a UO2 em atmosfera de hidrogênio a ~ 600 C. Repetindo-se diversas vezes esse processo, obtém-se uma remoção, em média, de 100 % de trítio, criptônio, xenônio, iodo e carbono, 90 % de césio e rutênio e 75 % de telúrio e cádmio. O combustível, após o reprocessamento, é misturado com urânio ou plutônio 67 enriquecidos para se repor o teor de material físsil, podendo ser enviado para a fabricação das pastilhas. II.6.5. UREX+ A Iniciativa do Ciclo de Combustível Avançado dos EUA (AFCI - Advanced Fuel Cycle Initiative) está desenvolvendo tecnologias seguras e econômicas que visam reduzir o volume e o calor de decaimento do material irradiado com objetivo de diminuir a necessidade de repositórios geológicos. Um elemento importante desta iniciativa é a separação de radionuclídeos seguidos por métodos avançados de deposição e/ou de transmutação de nuclídeos de longa vida. Atualmente, a AFCI através do laboratório ARGONE e outros laboratórios americanos, estudam técnicas avançadas de reprocessamento que extraem e separam radionuclídeos do combustível irradiado. Um destes sistemas é o processo UREX+ (URanium EXtration) que envolve cinco etapas de extração por solventes (Fig. 21). De uma forma geral, estes processos consistem (169,170) :  1a Etapa (UREX- URanium EXtracion): Nesta etapa o Tc e U são recuperados juntos do combustível queimado e em um subseqüente passo estes isótopos são separados. O urânio é enriquecido com 235 U ou 239 Pu e reciclado para um PWR. O Tc recuperado é mesclado com material de revestimento Zircaloy e depositado como rejeito;  2a Etapa (FPEX– Fission Product EXtration): Nesta fase o Cs e Sr são removidos do fluxo aquoso do processo anterior;  3a Etapa (NPEX – Neptunium/Plutonium EXtracion): Nesta etapa, o Pu e Np são recuperados do rejeito da fase antecedente, e reciclados para um novo combustível;  4a Etapa (TRUEX – TransUranium EXtracion): Neste passo, os produtos de fissão são removidos e separados do fluxo aquoso do rejeito NPEX. Os produtos de fissão são então enviados para a deposição geológica; e  5a Etapa (TALSPEAK – Trivalent Actinide/Lanthanide Separation by Phosphorus- reagent Extraction by Aqueous Komplexes): Na última etapa, o Am e Cm são separados de terras raras. 68 Em um estudo apresentado por Vandegrift et.al. (170) , a fração de U recuperado foi maior que 99,95 % e de Tc foi de 95 %. O produto Cs/Sr apresentou uma taxa de 96 % de Cs e 99 % de Sr. O produto Pu/Np contém 99,5 % de Pu e 71 % de Np. Entretanto, a maioria do Np não extraído na etapa NPEX foi recuperada na última etapa TALSPEAK atingindo 98 % de recuperação total de Np. Para os isótopos Am e Cm foram obtidos os respectivos valores de 98 % e de 79 %. Fig. 21 – Passos de separação UREX+ Apesar de alguns dos percentuais de separação serem pequenos em comparação com outros processos de reprocessamento, o UREX+ apresenta a possibilidade de extração de alguns nuclídeos os quais por outras técnicas não seria possível. Dos processos de reprocessamento descritos anteriormente, apenas a técnica de Coprocessamento apresenta a possibilidade de separação de actinídeos (Fig. 18). Nesta técnica os actinídeos Cm, Am, Ru, Zr, Nd e Ce são juntamente extraídos. Entretanto, para a execução do presente trabalho será necessário que os elementos Cm/Am e Pu/Np sejam extraídos separadamente dos demais actinídeos para a fabricação dos dois tipos de combustíveis (DF e TF) usados no sistema de transmutação MHR. O DF é constituído de Np e Pu provenientes de combustível irradiado em LWR. No reprocessamento do DF queimado, Am/ Cm e Np/Pu são extraídos e adicionados ao Am/Cm provenientes do reprocessamento do combustível queimado em LWR. Esta mescla de isótopos constitui o TF. Assim, para a obtenção destes combustíveis, o método UREX+ possui as melhores características para a extração do Np/Pu e Cm/Am (169,170) , isótopos importantes para o sistema a ser estudado. Portanto, neste trabalho será considerado o método UREX+ para obtenção dos combustíveis DF e TF. 69 Capítulo III – METODOLOGIA Basicamente o trabalho será desenvolvido em três etapas:  modelamento simplificado do reator utilizando o código WIMSD-5B com o objetivo de avaliar sua capacidade em simular as especificidades do combustível e as recargas do sistema. Nesta fase serão analisados parâmetros neutrônicos e a evolução do combustível ao longo da queima;  simulação de modelos célula e cluster usando o código WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 com a finalidade de comparar os resultados obtidos no WIMSD-5B. Nesta fase as mesmas geometrias serão simuladas em ambos os códigos e o fator de multiplicação efetivo será analisado; e  simulação do sistema GT-MHR aplicando o WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 com objetivo avaliar o esquema de recarga e permutação radial do combustível. Nesta fase, serão comparados também parâmetros neutrônicos e a evolução do combustível durante a queima. A seguir será descrita a modelagem configurada em cada etapa do trabalho e os parâmetros neutrônicos avaliados. III.1. PRIMEIRA ETAPA: AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE DO CÓDIGO WIMS EM MODELAR UM SISTEMA TIPO GT-MHR A configuração no WIMSD-5B foi baseada na geometria do núcleo do GT-MHR descrito anteriormente no Tópico 2 do Capítulo II. Entretanto, devido às limitações de geometria do código, o modelo configurado foi simplificado conservando as características básicas do núcleo e do combustível. Mantendo-se a mesma razão VM/VF do núcleo ativo do reator (108 elementos combustíveis), é possível representá-lo em um único bloco de combustível, mantendo os diferentes tipos de combustíveis e o esquema de recarga. Este bloco representativo foi modelado por um cilindro de grafite contendo 18 barras de combustível distribuídas em três regiões (ou anéis): anel interno, anel central e anel externo. Desta forma, cada anel possui 6 barras de combustível (4 DF e 2 70 TF) configuradas conforme mostra a Fig. 22. As barras de combustível são constituídas por quatro camadas de carbono para revestimento, uma camada de moderador (grafite) e uma camada de refrigerante (Hélio). As camadas de revestimento foram modeladas considerando a ordem, a composição e a densidade do material que constitui as camadas de revestimento das esferas TRISO. A Tabela 3 apresenta a composição e densidade de cada camada usada na simulação. Fig. 22 – Representação da configuração usada no código WIMSD-5B Tabela 3 – Camadas das barras de combustível usadas na simulação Camada Material Densidade (g/cm 3 ) 1 Carbono Poroso 1,0 2 Pirocarbono 1,85 3 Carbeto de Silício 3,2 4 Pirocarbono 1,85 5 Grafite 1,74 6 Hélio 0,028253 71 Para este trabalho utilizou-se uma composição baseada em um estudo de Talamo (92) cujo combustível é proveniente de combustível queimado em um LWR característico, reprocessado através da extração de urânio e de produtos de fissão utilizando o método UREX+, onde se obtém produtos Pu-Np e Am-Cm (169,170) . A Tabela 4 mostra a composição inicial (em % de massa) dos combustíveis de queima (DF) e de transmutação (TF) usados na simulação. Tabela 4 – Composição dos combustíveis de queima (DF) e de transmutação (TF) antes da queima (% de massa) Isótopo 237Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 241 Am 243 Am 244 Cm 16 O DF 4,58 1,35 51,10 20,65 7,54 4,58 – – – 10,20 TF 2,72 3,76 14,49 31,88 10,93 7,90 11,59 3,72 1,26 11,75 Para avaliar a influência da permutação radial do combustível nos parâmetros neutrônicos e na composição, dois casos foram estudados usando a mesma configuração mostrada na Fig. 22:  Caso 1: Não se aplica a permutação das barras de combustível durante a queima e  Caso 2: Após um período de queima, as varetas de combustível são permutadas. O Caso 1 possui quatro ciclos de 990 dias com densidade específica de potência de 332 MW/THM. No início de cada ciclo todos os anéis são preenchidos com combustível novo. O combustível permanece no reator durante 990 dias de queima e após o 990 o dia, todas as barras de combustíveis são extraídas e o núcleo do reator é novamente recarregado com novos DF e TF. O Caso 2 possui doze ciclos de 330 dias com densidade específica de potência também de 332 MW/THM onde no fim de cada ciclo foi aplicado o esquema de permutação nas barras de combustível. Nesta configuração, cada conjunto de barras de combustível permanece no reator durante 990 dias sendo 330 dias em cada anel. Cada lote de seis barras de combustível permanece no reator por três ciclos onde no 1 o ciclo o conjunto é inserido no anel interno, no 2 o ciclo preenche o anel central e no 3 o ciclo o anel externo. A Tabela 5 mostra o esquema de recarga aplicado para os seis primeiros ciclos. Na 72 partida do reator, no primeiro ciclo, somente o anel interno é carregado com 4 barras de DF1. No segundo ciclo, DF1 é deslocado para o anel central e DF2 novo é inserido no anel interno. No terceiro ciclo, DF1 do anel central é movido para o anel externo e DF2 do anel interno é deslocado para o anel central. Após o terceiro ciclo, DF1 do anel externo é reprocessado, através do método UREX+ para constituir o TF1. No início do quarto ciclo, o anel interno é recarregado com 4 barras de DF4 e 2 barras de TF1. No quinto ciclo, DF4 e TF1 são movidos para o anel central e combustível novo (DF5 e TF2) é inserido no anel interno. Este processo de recarga continua até que os três anéis possuam combustível de queima (DF) e de transmutação (TF) (6 o ciclo). Assim, após o sexto ciclo, todos os anéis possuem TF e DF e o mesmo esquema de recarga continua até o último ciclo avaliado (12 o ciclo). Tabela 5 – Posicionamento do combustível TF e DF durante os ciclos avaliados Anel Ciclo Interno Central Externo 1 o DF1 Vazio Vazio 2 o DF2 DF1 Vazio 3 o DF3 DF2 DF1 4 o DF4 e TF1 DF3 DF2 5 o DF5 e TF2 DF4 e TF1 DF3 6 o DF6 e TF3 DF5 e TF2 DF4 e TF1 7 o DF7 e TF4 DF6 e TF3 DF5 e TF2 8 o DF8 e TF5 DF7 e TF4 DF6 e TF3 9 o DF9 e TF6 DF8 e TF5 DF7 e TF4 10 o DF10 e TF7 DF9 e TF6 DF8 e TF5 11 o DF11 e TF8 DF10 e TF7 DF9 e TF6 12 o DF12 e TF9 DF11 e TF8 DF10 e TF7 73 III.2. SEGUNDA ETAPA: SIMULAÇÃO DOS MODELOS CÉLULA E CLUSTER USANDO O CÓDIGO WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0 Quando um sistema é simulado em dois códigos, os resultados dos parâmetros avaliados devem estar em concordância para que este sistema seja considerado confiável. Os parâmetros avaliados devem possuir o mesmo comportamento e a diferença entre tais parâmetros devem ser pequenas. Assim, nesta fase do trabalho, três modelos foram simulados no código WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 com objetivo de comparar o fator de multiplicação efetivo obtido em ambos os códigos. Estes modelos foram denominados célula, cluster-1 e cluster-2 os quais foram baseados nas dimensões do GT-MHR, descrita no Capítulo II onde a mesma razão VM/VF do núcleo ativo do reator foi considerada. O volume de combustível e de moderador foi o mesmo para os três modelos. A composição do combustível, o material de revestimento, moderador e refrigerante foram os mesmos utilizada na primeira etapa do trabalho (ver Tabela 3 e 4). O modelo célula consiste de um bloco hexagonal de grafite contendo combustível DF revestido por quatro camadas de carbono, uma camada de moderador (grafite) e uma camada de refrigerante (hélio). Os modelos cluster utilizaram a mesma geometria configurada na primeira fase do trabalho a qual consiste de um cilindro de grafite contendo 18 barras de combustível distribuídas em três anéis. Entretanto, o cluster-1 aplicou apenas o combustível DF enquanto que o modelo cluster-2 usou os combustíveis DF e TF nas simulações. As Figs. 23 a 25 mostram respectivamente as os modelos célula, cluster-1 e cluster-2 empregados nas comparações entre os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0. Os três modelos avaliados foram simulados para uma queima contínua de 990 dias com densidade específica de potencia de 332 MW/THM. Nesta fase a recarga e a permutação radial do combustível não foram analisadas. Este estudo foi realizado na terceira etapa do trabalho a qual é descrita a seguir. 74 Fig. 23 – Modelo célula configurado nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 Fig. 24 – Modelo cluster-1 configurado nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 Fig. 25 – Modelo cluster-2 configurado nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 75 III.3. TERCEIRA ETAPA: SIMULAÇÃO DO ESQUEMA DE RECARGA APLICANDO OS CÓDIGOS WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0 Com a finalidade de comparar o esquema de recarga aplicado na configuração WIMSD- 5B na primeira etapa do trabalho, a mesma permutação radial de combustível aplicada no Caso 2, foi usado no código MCNPX 2.6.0 (ver Tabela 5). No primeiro ciclo o elemento combustível se localiza no anel interno; no segundo ciclo no anel central e no terceiro ciclo no anel externo. Assim, cada elemento combustível permanece no núcleo durante três ciclos de 330 dias. Após o DF ser descarregado do reator, o mesmo tipo de reprocessamento UREX+ foi usado para se obter o TF. Também, a densidade específica de potência é a mesma usada no modelo WIMSD-5B (332 MW/THM). Desta forma, a metodologia aplicada na recarga, permutação e reprocessamento do combustível foi a mesma para os dois códigos estudados. A simulação no código MCNPX 2.6.0 foi feita considerando o mesmo núcleo GT-MHR no qual foi baseada a configuração do código WIMSD-5B. Porém, o sistema modelado no MCNPX 2.6.0 não simula um elemento combustível representativo conforme o WIMSD-5B. O modelo no MCNPX 2.6.0 representa o núcleo completo do reator conforme pode ser observado na Fig. 26 a qual mostra a seção radial e axial do núcleo simulado. A Tabela 6 apresenta os principais parâmetros considerados na modelagem os quais foram baseados em dados de um GT-MHR padrão (3,14,92-99) . Neste caso, o núcleo foi modelado por um cilindro de 4 m de raio e 10 m de altura e foi preenchido por blocos hexagonais com 20,78 cm de lado os quais contêm grafite ou combustível. Na direção axial o núcleo possui 7,93 m de elementos combustível empilhados e 1,035 m de refletor superior e inferior. Na direção radial o núcleo foi dividido em três regiões: refletor central, núcleo ativo e refletor externo. O núcleo ativo possui 108 elementos combustíveis dispostos em três anéis concêntricos de mesmo volume. Desta forma, cada anel possui 36 blocos de elementos combustíveis. Entretanto, devido ao esquema de recarga, cada um destes anéis possui combustível com diferentes de tempos de irradiação e, portanto, diferentes composições isotópicas. Assim, o modelo do MCNPX 2.6.0 também foi configurado para permitir a entrada de dados das diferentes composições isotópica em cada anel. 76 Para representar os canais de combustível e de refrigeração, dentro de cada elemento combustível foi modelada uma malha hexagonal a qual possui 144 cilindros de DF, 72 cilindros de TF e 108 cilindros de refrigerante (Hélio). Desta forma, cada célula hexagonal desta malha possui grafite e um cilindro que contém combustível ou refrigerante. Porém, neste modelo, a geometria das TRISOS foi alterada onde o volume total das esferas foi calculado e modelado como um cilindro, ou seja; modificou-se a geometria das TRISOs de forma que o volume total das partículas permaneceu constante. Tabela 6 – Principais parâmetros de simulação do núcleo modelado no MCNPX 2.6.0 Descrição Valor Raio do núcleo (cm) 400 Altura do núcleo (cm) 1000 Lado de um elemento combustível (cm) 20,78 Altura total dos elementos combustíveis empilhados 793 Número total de elementos combustíveis 108 Número de elementos combustíveis em cada anel do núcleo ativo 36 Número de canais de refrigerante em um elemento combustível 108 Número de DF em um elemento combustível 144 Número de TF em um elemento combustível 72 Raio do cilindro de combustível DF e TF (cm) 0,0522 Altura do cilindro de combustível DF e TF (cm) 793 Passo do reticulado do combustível (Pitch Distance) (cm) 1,88 Raio de uma vareta de combustível (cm) 0,622 Altura de uma vareta de combustível (cm) 793 Raio do canal de combustível (cm) 0,635 Raio do canal de refrigerante (cm) 0,797 77 Fig. 26 – Vista axial e radial do núcleo simulado no código MCNPX 2.6.0 78 III.4. PARÂMETROS NEUTRÔNICOS ESTUDADOS Com objetivo de avaliar o comportamento dos parâmetros neutrônicos do reator durante a queima estendida e após o reprocessamento são realizadas neste trabalho análises dos seguintes parâmetros:  fator de multiplicação efetivo (keff) – Para análise da criticalidade do ciclo;  coeficiente de temperatura de reatividade do combustível (TF) – Para análise da alteração na reatividade devido a uma variação na temperatura do combustível;  coeficiente de temperatura de reatividade do moderador (TM) – Para análise da alteração na reatividade devido a uma variação na temperatura do moderador; e  endurecimento do espectro (R /T) – Para análise do comportamento energético do fluxo de nêutrons. III.4.1. Fator de Multiplicação Para avaliar a criticalidade, podem-se analisar cada um dos quatro fatores que compõem o fator de multiplicação infinito (k∞) dado pela fórmula dos quatro fatores (143)   pfk . (52) O primeiro destes fatores é o parâmetro , que fornece o valor do número médio de nêutrons produzidos por nêutrons absorvidos no combustível. O segundo parâmetro é o fator de utilização térmica, , que mede a fração de nêutrons térmicos que é absorvida no combustível. O terceiro fator é a probabilidade de escape à ressonância, p, que descreve a fração de nêutrons que será moderada, mas não será absorvida na faixa de ressonância. O quarto termo é o fator de fissão rápida , que descreve a contribuição das fissões rápidas em relação ao número de fissões total (143) . Além desses quatro fatores, as fugas de nêutrons que dependem da geometria do reator, também devem ser consideradas. Desta forma, as probabilidades de que nêutrons rápidos e térmicos (PFNL e PTNL) não fujam dos limites do reator, são inseridas na equação (48). Assim, obtém-se o fator de multiplicação efetivo (keff) dado pela fórmula dos seis fatores (143) 79 TNLFNLTNLFNLeff PPkPPpfk   . (53) Para que o reator permaneça crítico, esses seis fatores devem se compensar de forma a se obter um keff unitário. Uma forma de medir a proximidade relativa do valor de k do estado de criticalidade é avaliar o parâmetro de reatividade. Este parâmetro mede o desvio do fator de multiplicação (k) do núcleo de seu valor crítico k =1 (143) . Quanto mais afastado estiver o reator deste valor crítico, maior será o valor da reatividade (ρ) a qual é definida como . )1( k k   (54) Quando ocorre alguma alteração no núcleo do reator, como na composição, geometria, temperatura, etc., é importante conhecer a variação ocorrida na reatividade (Δρ) decorrente de uma variação no fator de multiplicação (Δk). Supondo que o fator de multiplicação varie de um estado k1 para outro k2, a reatividade também alterará de um estado ρ1 para outro ρ2. Desta forma, a variação na reatividade será . )()1()1( 12 12 1 1 2 2 12 kk kk k k k k         (55) Um fator de 10 5 é inserido nesta equação com a finalidade de tornar mais aparente a variação ocorrida na reatividade. Assim tem-se ,10 )( 5 12 12          kk kk  (56) onde a variação é dada em pcm (per cent mile). Nota-se nesta equação que se Δρ for positivo, k2 > k1 isto é, houve um aumento no fator de multiplicação ao passar de um estado inicial (1) para o outro final (2). Porém, se Δρ for negativo, k2 < k1 isto é, houve um decréscimo no fator de multiplicação ao passar de um estado inicial (1) para o outro final (2). Se o valor de k for muito pequeno, haverá uma redução da população de nêutrons no reator e, portanto uma redução da reatividade. Assim, neste trabalho avalia-se o comportamento de keff no decorrer do ciclo com a finalidade de analisar o 80 comportamento da reatividade durante a queima. Além disso, avalia-se também a alteração na reatividade quando ocorre uma variação na temperatura do núcleo do reator. Estes parâmetros foram obtidos sem a inserção de absorvedores ou veneno queimável nos sistemas avaliados. III.4.2. Coeficiente de Temperatura de Reatividade O coeficiente de temperatura de reatividade indica a mudança na reatividade em resposta a uma variação de temperatura do núcleo do reator. O coeficiente de temperatura de reatividade total (T) é definido como a derivada da reatividade do núcleo () em relação à derivada da temperatura (T) (143) . T T      (57) Sendo k k )1(   (58) tem-se: . 11 2 dT dk kT k k T     (59) A variação na temperatura do núcleo do reator gera uma alteração na densidade dos componentes deste núcleo devido à expansão, além de alterar a movimentação térmica dos núcleos do material do reator, mudando a seção de choque microscópica. Isto afetará o fator de multiplicação de nêutrons alterando conseqüentemente o nível de potência do reator. Desta forma, os dois efeitos dominantes da variação da temperatura na maioria dos reatores são (99,143) :  mudanças nas absorções de ressonância (Efeito Doppler) devido a alterações na temperatura do combustível; e  mudanças no espectro de energia dos nêutrons devido a mudanças na densidade e na seção de choque de espalhamento do moderador. 81 Na maioria das vezes analisa-se independentemente estes fenômenos físicos, variando- se separadamente as temperaturas do combustível (TF) e do moderador (TM) e posteriormente a influência dessas variações nos coeficientes. Em um reator do tipo MHR, onde o combustível e o moderador são sólidos, um acréscimo em TF provoca um alargamento das ressonâncias pelo efeito Doppler conduzindo a um aumento das absorções de ressonância. Por outro lado, uma variação em TM afeta apenas o espectro de energia e não a taxa de absorção nas regiões de ressonância. Portanto, pode-se avaliar cada coeficiente separadamente (143) : , 11 TMTF MF T T k kT k k         (60) onde, TF representa o coeficiente de temperatura do combustível (ou coeficiente “Doppler”) e TM representa o coeficiente de temperatura do moderador. Desta forma tem-se que FF TF T k kT       1  (61) e . 1 MM TM T k kT         (62) Para análise do coeficiente de temperatura do combustível (TF), pode-se estimar o efeito do alargamento das regiões de ressonância do efeito Doppler sobre a reatividade escrevendo a probabilidade de escape à ressonância (p) em termos da integral efetiva de ressonância (I) como (143)                   I N p SM F  exp . (63) onde NF é a densidade atômica do combustível, ΣSM é a seção de choque de espalhamento do moderador e ξ é o ganho médio de letargia por colisão. Assim, pode-se calcular o coeficiente de temperatura do combustível (TF) em termos da integral de ressonância como (143) : 82 FFF TF dT dI I p dT dp pdT dk k 1 ln 11  (64) Uma relação muito usada para descrever a dependência da integral de ressonância com a temperatura é (143) : )].300(1)[300()( KTKITI   (65) Sendo , 1 ln F TF dT dI I p (66) tem-se , 2)300( 1 ln F TF TKp          (67) onde  é uma constante que depende somente da composição e geometria do núcleo do reator (143) . Sendo que a composição do combustível sofre alterações ao longo da queima, o TF deve ser monitorado ao longo do ciclo. No decorrer da queima, este coeficiente tende a ser mais negativo devido ao acúmulo de 240 Pu (143) . Como o combustível do DB-MHR possui uma alta concentração de isótopos de Pu, os valores de TF foram analisados durante a queima. Para o caso do coeficiente de temperatura do moderador (TM), em reatores tipo MHR, um aumento de temperatura gera um endurecimento do espectro térmico o qual altera apenas as constantes do grupo térmico. O valor e sinal de TM depende do número de interações a qual depende da temperatura (Fig. 27) (143) . 83 Fig. 27 – Relação entre Coeficiente de temperatura e temperatura para reatores tipo MHR De uma forma geral, se o reator possui o coeficiente de temperatura de reatividade (T) positivo, um aumento na temperatura produz um aumento na reatividade (), gerando um aumento na potência, causando, posteriormente, um aumento na temperatura e assim sucessivamente. O reator seria instável em relação à variação de temperatura ou variação de potência. A situação mais desejável é aquela na qual T possui um valor negativo. Neste caso um aumento na temperatura causaria um decréscimo na reatividade () proporcionando um decréscimo na potência e, conseqüentemente, na temperatura do reator. Isto tenderia estabilizar o nível de potência do reator (143) . Neste trabalho avaliam-se os valores obtidos para TF ou TM durante todos os ciclos estudados. Estes parâmetros foram avaliados considerando-se a variação da reatividade  mediante um aumento T de 100 K na temperatura do combustível ou do moderador. Como o MHR possui temperaturas de operação maior que um PWR as 84 variações na temperatura para análise dos coeficientes TF ou TM também deverão ser maiores. O coeficiente de temperatura do combustível (TF) e o coeficiente de temperatura do moderador (TM) foram obtidos usando as equações F TF T     (68) e . M TM T     (69) Os coeficientes de temperatura foram avaliados durante a queima sem a inserção de absorvedores para todos os ciclos estudados onde TF e TM são expressos em pcm/K. III.4.3. Endurecimento do Espectro Trabalhos anteriores mencionam que a presença dos isótopos do Pu e de AMs gera um endurecimento do espectro, pois eles possuem uma maior seção de choque de absorção em relação ao Urânio na faixa térmica de energia (15,172-174) . A seção de choque dos isótopos do Pu possui uma significante estrutura de ressonância em energias térmicas e próximas a energias térmicas (174) . Se houver um aumento no percentual de AMs e/ou isótopos do Pu durante a queima, conseqüentemente haverá um maior endurecimento do espectro energético de nêutrons (15) . O endurecimento do espectro também alterará a reatividade e os parâmetros de segurança do reator. A resposta do combustível para alguma inserção ou remoção de reatividade está relacionada com a presença de nuclídeos absorvedores e, por conseqüência, ao endurecimento do espectro (173) . Desta forma, a reatividade, os coeficientes de temperatura e a inserção de Boro no moderador serão afetados. Com objetivo de analisar qual será a contribuição do comportamento energético do fluxo de nêutrons, devido à inserção de Pu e AMs, sobre a reatividade e sobre os coeficientes de segurança, neste trabalho foi utilizado o parâmetro Endurecimento do Espectro que é definido como 85 Endurecimento do Espectro = T R TotalFluxo RápidoFluxo    . (70) Observando a equação anterior nota-se que este parâmetro mostra se haverá um aumento ou redução do fluxo de nêutrons rápidos em relação ao fluxo total de nêutrons. Se durante a queima ocorre um aumento na razão R /T, há um aumento no fluxo de nêutrons rápidos em relação ao número total isto é, está havendo um endurecimento do espectro. Caso ocorra uma redução de R/T, há uma redução do fluxo de nêutrons rápidos em relação ao número total, ou seja, ocorre um amolecimento do espectro. A razão R/T foi obtida durante a queima para todos os ciclos estudados sem a inserção de absorvedores e venenos queimáveis. 86 Capítulo IV – RESULTADOS Neste capítulo descreve-se o comportamento dos parâmetros neutrônicos e evolução da composição isotópica para os modelos simulados nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0. Os resultados são apresentados conforme as etapas de desenvolvimento do trabalho. Inicialmente, na primeira fase, analisa-se o comportamento do fator de multiplicação efetivo, endurecimento do espectro, coeficientes de temperatura e composição isotópica para os Casos 1 e 2 simulados no WIMSD-5B. Em seguida, na segunda fase, avalia-se o fator de multiplicação efetivo para as configurações célula e cluster configuradas no WIMSD-5B e no MCNPX 2.6.0. Por último, na terceira fase, compara-se o fator de multiplicação efetivo, o endurecimento do espectro e a composição isotópica durante as recargas entre os dois códigos utilizados. IV.1. PRIMEIRA ETAPA: AVALIAÇÃO DA CAPACIDADE DO CÓDIGO WIMS EM MODELAR UM SISTEMA TIPO GT-MHR IV.1.1. Avaliação dos Parâmetros Neutrônicos As Figs. 28 a 31 mostram o comportamento dos parâmetros neutrônicos durante a queima. Cada pico apresenta o início de um novo ciclo. O Caso 1 possui 4 ciclos de 990 dias e o Caso 2 possui 12 ciclos de 330 dias. Para ambos os casos, no início de cada ciclo ocorre uma grande variação dos parâmetros neutrônicos. Este comportamento é devido à inserção de combustível no início de cada ciclo que altera a composição isotópica do núcleo. O Caso 1 não apresenta diferença no comportamento dos parâmetros neutrônicos entre os ciclos. Entretanto, o Caso 2 mostra uma notável diferença entre o 1 o e 6 o ciclo. Neste caso, há uma gradual redução na variação dos parâmetros neutrônicos conforme o aumento do número de ciclos. O esquema de recarga aplicado em cada caso provoca esta diferença no comportamento dos parâmetros neutrônicos. No Caso 2, após o 6 o ciclo, todos os anéis possuem DF e TF. Então, nos próximos ciclos há menor variação da composição e conseqüentemente, 87 menor variação dos parâmetros neutrônicos. Desta forma, o esquema de permutação, aplicado no Caso 2, produz menor variação nos parâmetros neutrônicos. A Fig. 28 mostra o comportamento do fator de multiplicação durante os ciclos. Para o Caso 1, a variação no valor de keff é de 0,35 e para o Caso 2 é de 0,1. Assim, os valores de keff possuem menor variação quando se utiliza a permuta do combustível. Este comportamento contribui para economia de nêutrons possibilitando uma extensão da queima. Fig. 28 – Fator de multiplicação efetivo versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B A Fig. 29 apresenta o comportamento do endurecimento do espectro durante a queima. Como o núcleo ativo do reator possui uma grande quantidade de grafite, há um amolecimento do espectro durante a queima para todos os casos estudados. No Caso 2, ocorre um maior amolecimento do espectro no 1 o e 2 o ciclo, pois o núcleo do reator possui menor quantidade de combustível nestes ciclos. Então, a razão VM/VF é maior para os dois primeiros ciclos provocando amolecimento do espectro. As Figs. 30 e 31 apresentam, respectivamente, o comportamento do coeficiente de temperatura do combustível e do moderador durante o ciclo. Para analisar cada um destes parâmetros, a respectiva temperatura do combustível e do moderador foi aumentada 100 K. Para os casos estudados, os valores dos coeficientes de temperatura 88 permanecem negativos durante a queima. Entretanto o Caso 2 apresenta menor variação destes valores durante o ciclo. Fig. 29 – Taxa Fluxo Rápido/Fluxo Total versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B Fig. 30 – Coeficiente de temperatura do combustível versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B 89 Fig. 31 – Coeficiente de temperatura do moderador versus tempo para os casos configurados no código WIMSD-5B IV.1.2. Composição Isotópica As Figs. 32 a 35 mostra a massa dos isótopos Pu, Np, Am e Cm no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1. As Tabelas 7 a 10 também apresentam o valores de massa (em kg) e a variação de tais valores (Var) em cada ciclo. Devido ao esquema de recarga desta configuração, os três anéis possuem a mesma composição no início de cada ciclo. Como a densidade específica de potência possui o mesmo valor em todos os anéis e em todos os ciclos, a composição final em cada anel será similar nos quatro ciclos. Assim, as Figs. 32 a 35 e as Tabelas 7 a 10 apresentam a variação isotópica para um dos anéis do núcleo ativo do reator. Estas figuras mostram uma redução da massa total de Pu e Np, mas apresentam um aumento na massa de Am e Cm para os combustíveis DF e TF. Pode-se observar nas Tabelas 7 e 8 que há uma redução de 239 Pu e 237 Np mas um aumento de 243 Am, 242 Cm, 244 Cm e 238 Pu. Este aumento pode estar provocando a redução dos coeficientes de temperatura (ver Figs. 30 e 31) devido ao alto valor da seção de choque de absorção destes isótopos na faixa térmica. 90 Fig. 32 – Composição isotópica de Pu e Np para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B Fig. 33 – Composição isotópica de Am e Cm para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B 91 Tabela 7 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 1 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 10,8834 10,1420 59,4366 85,3436 31,3871 18,8683 Var -5,6066 5,2930 -124,5634 10,9836 4,2271 2,3783 2 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 10,8834 10,1420 59,4366 85,3436 31,3871 18,8683 Var -5,6066 5,2930 -124,5634 10,9836 4,2271 2,3783 3 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 10,8834 10,1420 59,4366 85,3436 31,3871 18,8683 Var -5,6066 5,2930 -124,5634 10,9836 4,2271 2,3783 4 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 10,8834 10,1420 59,4366 85,3436 31,3871 18,8683 Var -5,6066 5,2930 -124,5634 10,9836 4,2271 2,3783 Tabela 8 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 1 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 Var 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 2 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 Var 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 3 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 Var 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 4 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 Var 2,3598 0,0490 4,9560 0,5187 0,0080 1,4527 92 Fig. 34 – Composição isotópica de Pu e Np para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B Fig. 35 – Composição isotópica de Am e Cm para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B 93 Tabela 9 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 1 o BOC 5,4720 11,1269 9,9575 64,3050 26,6082 27,6071 EOC 3,8954 21,7055 12,0308 51,2590 22,7986 17,7954 Var -1,5765 10,5786 2,0733 -13,0460 -3,8096 -9,8117 2 o BOC 5,4720 11,1269 9,9575 64,3050 26,6082 27,6071 EOC 3,8954 21,7055 12,0308 51,2590 22,7986 17,7954 Var -1,5765 10,5786 2,0733 -13,0460 -3,8096 -9,8117 3 o BOC 5,4720 11,1269 9,9575 64,3050 26,6082 27,6071 EOC 3,8954 21,7055 12,0308 51,2590 22,7986 17,7954 Var -1,5765 10,5786 2,0733 -13,0460 -3,8096 -9,8117 4 o BOC 5,4720 11,1269 9,9575 64,3050 26,6082 27,6071 EOC 3,8954 21,7055 12,0308 51,2590 22,7986 17,7954 Var -1,5765 10,5786 2,0733 -13,0460 -3,8096 -9,8117 Tabela 10 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 1 o BOC 31,1999 0,1414 13,0293 0,4531 0,0096 4,5380 EOC 11,1769 0,2761 9,5317 3,5702 0,1046 6,3774 Var -20,0229 0,1347 -3,4976 3,1171 0,0950 1,8394 2 o BOC 31,1999 0,1414 13,0293 0,4531 0,0096 4,5380 EOC 11,1769 0,2761 9,5317 3,5702 0,1046 6,3774 Var -20,0229 0,1347 -3,4976 3,1171 0,0950 1,8394 3 o BOC 31,1999 0,1414 13,0293 0,4531 0,0096 4,5380 EOC 11,1769 0,2761 9,5317 3,5702 0,1046 6,3774 Var -20,0229 0,1347 -3,4976 3,1171 0,0950 1,8394 4 o BOC 31,1999 0,1414 13,0293 0,4531 0,0096 4,5380 EOC 11,1769 0,2761 9,5317 3,5702 0,1046 6,3774 Var -20,0229 0,1347 -3,4976 3,1171 0,0950 1,8394 As Figs. 36 a 47 mostram a variação da composição isotópica para o Caso 2. Estas figuras apresentam a massa do Np, Pu, Cm e Am no início (BOC) e no final (EOC) de cada ciclo e para cada anel. Além disso, as Tabelas 11 a 22 também apresentam os valores de massa (em kg) e a variação de tais valores para cada ciclo avaliado. Nota-se pelas Figs. 36 a 47 que a composição do DF e TF tende alcançar um estado de equilíbrio. 94 Analisando a evolução do DF, há uma redução na massa total de Np e Pu, mas um aumento de Am e Cm no fim de cada ciclo. Porém, a massa total de Np e Pu no final do 12 o ciclo é maior que do 1 o ciclo e para o Am e Cm a massa total diminui. As Figs. 36 a 41 e as Tabelas 10 a 15 mostram este comportamento. É importante destacar que no 1 o ciclo, a potência é gerada apenas pela queima do DF contido no anel interno. No 2 o ciclo, a potência é gerada pela queima do DF presente no anel interno e central e no 3 o ciclo é gerada pelo combustível contido nos três anéis. Portanto, no 2 o e 3 o ciclos haverá uma gradual redução na queima do DF em cada anel gerando uma gradual redução na variação da massa conforme o aumento do número de ciclos. Pode-se notar através das Figs. 36 a 41 que esta variação tende a estabilizar após o 6 o ciclo, pois após este ciclo os três anéis estarão preenchidos com DF e TF. Analisando o TF, há uma redução da massa total de Pu, Np, Am e Cm no fim de cada ciclo. As Figs. 42 a 47 e as Tabelas 17 a 22 mostram este comportamento. No final do12 o ciclo, a massa total de Am e Cm é menor que o 4 o ciclo. Porém, a massa total de Pu e Np no fim do 12 o ciclo é maior do que o 4 o ciclo. Comparando as Figs. 36 a 47, o deslocamento do DF do anel interno para o externo produz uma redução na massa de Pu e Np e uma redução na massa de Am e Cm. Este comportamento é devido à queima de Pu e Np ao acúmulo de Am e Cm durante os ciclos. O aumento destes isótopos gera um endurecimento do espectro conforme o aumento do número de ciclos, tendendo a um equilíbrio após o 6 o ciclo. Para o combustível TF, o esquema de permutação provoca uma redução na massa de Pu, Np, Am e Cm. 95 Fig. 36 – Composição isotópica de Pu e Np do anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Fig. 37 – Composição isotópica de Am e Cm do anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B 96 Tabela 11 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 1 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 11,3825 8,8199 37,2619 86,7268 31,2785 23,6830 Var –5,1075 3,9709 –146,7381 12,3668 4,1185 7,1930 2 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 13,3384 7,6394 78,2370 93,2107 29,0600 20,0099 Var –3,1516 2,7904 –105,7630 18,8507 1,9000 3,5199 3 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,0853 7,0671 103,1755 90,8297 28,2075 18,6724 Var –2,4047 2,2181 –80,8245 16,4697 1,0475 2,1824 4 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,2117 6,9577 110,7335 89,5031 27,9402 18,2587 Var –2,2783 2,1087 –73,2665 15,1431 0,7802 1,7687 5 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,3632 6,8272 117,2983 88,3944 27,7430 17,9792 Var –2,1268 1,9782 –66,7017 14,0344 0,5830 1,4892 6 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,4763 6,7293 122,0570 87,5513 27,6137 17,7957 Var –2,0137 1,8803 –61,9430 13,1913 0,4537 1,3057 7 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,5086 6,6991 124,2308 86,9990 27,6146 17,6332 Var –1,9814 1,8501 –59,7692 12,6390 0,4546 1,1432 8 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,5266 6,6820 125,4247 86,6605 27,6400 17,5485 Var –1,9634 1,8330 –58,5753 12,3005 0,4800 1,0585 9 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,5677 6,6438 126,9042 86,3340 27,6417 17,4848 Var –1,9223 1,7948 –57,0958 11,9740 0,4817 0,9948 10 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,5451 6,6646 126,5493 86,3285 27,6768 17,4706 Var –1,9449 1,8156 –57,4507 11,9685 0,5168 0,9806 11 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,5494 6,6605 126,8047 86,2513 27,6870 17,4530 Var –1,9406 1,8115 –57,1953 11,8913 0,5270 0,9630 12 o BOC 16,4900 4,8490 184,0000 74,3600 27,1600 16,4900 EOC 14,5520 6,6581 126,9496 86,2065 27,6937 17,4431 Var –1,9380 1,8091 –57,0504 11,8465 0,5337 0,9531 97 Tabela 12 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel interno para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 1 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 0,7215 0,0139 4,0353 0,2679 0,0025 0,8723 Var 0,7215 0,0139 4,0353 0,2679 0,0025 0,8723 2 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 0,8865 0,0150 2,2927 0,1742 0,0012 0,2946 Var 0,8865 0,0150 2,2927 0,1742 0,0012 0,2946 3 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 0,9610 0,0145 1,7387 0,1367 0,0008 0,1730 Var 0,9610 0,0145 1,7387 0,1367 0,0008 0,1730 4 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 0,9815 0,0141 1,6951 0,1346 0,0008 0,1607 Var 0,9815 0,0141 1,6951 0,1346 0,0008 0,1607 5 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 0,9926 0,0136 1,5899 0,1281 0,0007 0,1401 Var 0,9926 0,0136 1,5899 0,1281 0,0007 0,1401 6 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 1,0107 0,0133 1,5033 0,1236 0,0007 0,1248 Var 1,0107 0,0133 1,5033 0,1236 0,0007 0,1248 7 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 1,0158 0,0132 1,5513 0,1218 0,0007 0,1302 Var 1,0158 0,0132 1,5513 0,1218 0,0007 0,1302 8 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 1,0190 0,0132 1,5763 0,1208 0,0007 0,1328 Var 1,0190 0,0132 1,5763 0,1208 0,0007 0,1328 9 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 1,0078 0,0128 1,5649 0,1174 0,0006 0,1298 Var 1,0078 0,0128 1,5649 0,1174 0,0006 0,1298 10 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 1,0223 0,0131 1,5985 0,1198 0,0007 0,1347 Var 1,0223 0,0131 1,5985 0,1198 0,0007 0,1347 11 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 1,0231 0,0131 1,6036 0,1196 0,0007 0,1351 Var 1,0231 0,0131 1,6036 0,1196 0,0007 0,1351 12 o BOC 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 0,0000 EOC 1,0235 0,0131 1,6065 0,1195 0,0007 0,1353 Var 1,0235 0,0131 1,6065 0,1195 0,0007 0,1353 98 Fig. 38 – Composição isotópica de Pu e Np do anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Fig. 39 – Composição isotópica de Cm e Am do anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B 99 Tabela 13 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 2 o BOC 11,3825 8,8199 37,2619 86,7268 31,2785 23,6830 EOC 9,0964 10,2582 16,5015 74,1484 29,0896 26,6206 Var –2,2861 1,4383 –20,7604 –12,5784 –2,1889 2,9376 3 o BOC 13,3384 7,6394 78,2370 93,2107 29,0600 20,0099 EOC 11,3346 9,2876 44,3083 90,0325 30,1700 22,0282 Var –2,0038 1,6482 –33,9287 –3,1782 1,1100 2,0183 4 o BOC 14,0853 7,0671 103,1755 90,8297 28,2075 18,6724 EOC 12,0837 8,8314 62,1386 91,8936 29,5822 20,3516 Var –2,0016 1,7642 –41,0369 1,0640 1,3747 1,6792 5 o BOC 14,2117 6,9577 110,7335 89,5031 27,9402 18,2587 EOC 12,3211 8,6715 70,3951 91,8018 29,2071 19,6796 Var –1,8906 1,7138 –40,3384 2,2987 1,2668 1,4209 6 o BOC 14,3632 6,8272 117,2983 88,3944 27,7430 17,9792 EOC 12,5580 8,4994 77,5710 91,5881 28,9081 19,2247 Var –1,8053 1,6722 –39,7273 3,1937 1,1651 1,2455 7 o BOC 14,4763 6,7293 122,0570 87,5513 27,6137 17,7957 EOC 12,7015 8,3906 82,3979 91,1872 28,7789 18,8688 Var –1,7748 1,6614 –39,6591 3,6360 1,1652 1,0731 8 o BOC 14,5086 6,6991 124,2308 86,9990 27,6146 17,6332 EOC 12,7478 8,3538 84,6712 90,7826 28,7731 18,6319 Var –1,7607 1,6547 –39,5596 3,7835 1,1585 0,9987 9 o BOC 14,5266 6,6820 125,4247 86,6605 27,6400 17,5485 EOC 12,7800 8,3271 86,0644 90,5076 28,7873 18,5033 Var –1,7465 1,6451 –39,3603 3,8471 1,1472 0,9548 10 o BOC 14,5677 6,6438 126,9042 86,3340 27,6417 17,4848 EOC 12,7917 8,3186 86,7286 90,3383 28,8088 18,4331 Var –1,7760 1,6748 –40,1756 4,0043 1,1671 0,9483 11 o BOC 14,5451 6,6646 126,5493 86,3285 27,6768 17,4706 EOC 12,8024 8,3099 87,2006 90,2302 28,8214 18,3887 Var –1,7427 1,6453 –39,3487 3,9017 1,1446 0,9181 12 o BOC 14,5494 6,6605 126,8047 86,2513 27,6870 17,4530 EOC 12,8087 8,3048 87,4767 90,1645 28,8303 18,3629 Var –1,7408 1,6443 –39,3280 3,9132 1,1432 0,9099 100 Tabela 14 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel central para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 2 o BOC 0,7215 0,0139 4,0353 0,2679 0,0025 0,8723 EOC 1,3400 0,0252 6,2979 0,4027 0,0064 2,1050 Var 0,6184 0,0112 2,2626 0,1348 0,0039 1,2328 3 o BOC 0,8865 0,0150 2,2927 0,1742 0,0012 0,2946 EOC 1,6009 0,0289 3,9583 0,3366 0,0042 0,8791 Var 0,7144 0,0140 1,6656 0,1624 0,0030 0,5845 4 o BOC 0,9610 0,0145 1,7387 0,1367 0,0008 0,1730 EOC 1,6833 0,0299 3,3561 0,3355 0,0039 0,6345 Var 0,7223 0,0154 1,6174 0,1988 0,0031 0,4614 5 o BOC 0,9815 0,0141 1,6951 0,1346 0,0008 0,1607 EOC 1,7304 0,0302 3,1941 0,3270 0,0038 0,5742 Var 0,7488 0,0161 1,4990 0,1923 0,0030 0,4135 6 o BOC 0,9926 0,0136 1,5899 0,1281 0,0007 0,1401 EOC 1,7694 0,0304 3,0000 0,3156 0,0036 0,5062 Var 0,7768 0,0168 1,4101 0,1875 0,0029 0,3661 7 o BOC 1,0107 0,0133 1,5033 0,1236 0,0007 0,1248 EOC 1,7856 0,0305 2,9502 0,3117 0,0035 0,4823 Var 0,7748 0,0172 1,4469 0,1881 0,0028 0,3574 8 o BOC 1,0158 0,0132 1,5513 0,1218 0,0007 0,1302 EOC 1,7954 0,0306 3,0031 0,3099 0,0034 0,4964 Var 0,7796 0,0174 1,4518 0,1881 0,0028 0,3662 9 o BOC 1,0190 0,0132 1,5763 0,1208 0,0007 0,1328 EOC 1,8002 0,0306 3,0269 0,3083 0,0034 0,5016 Var 0,7812 0,0175 1,4506 0,1875 0,0027 0,3689 10 o BOC 1,0078 0,0128 1,5649 0,1174 0,0006 0,1298 EOC 1,8067 0,0307 3,0480 0,3083 0,0034 0,5067 Var 0,7988 0,0179 1,4831 0,1909 0,0027 0,3769 11 o BOC 1,0223 0,0131 1,5985 0,1198 0,0007 0,1347 EOC 1,8095 0,0308 3,0581 0,3079 0,0034 0,5087 Var 0,7872 0,0176 1,4596 0,1881 0,0027 0,3740 12 o BOC 1,0231 0,0131 1,6036 0,1196 0,0007 0,1351 EOC 1,8112 0,0308 3,0640 0,3077 0,0034 0,5098 Var 0,7881 0,0177 1,4605 0,1881 0,0027 0,3747 101 Fig. 40 – Composição isotópica de Pu e Np do anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Fig. 41 – Composição isotópica de Cm e Am do anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B 102 Tabela 15 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 3 o BOC 9,0964 10,2582 16,5015 74,1484 29,0896 26,6206 EOC 7,7070 11,1828 10,0075 64,6282 26,7419 27,7458 Var –1,3894 0,9246 –6,4940 –9,5202 –2,3477 1,1252 4 o BOC 11,3346 9,2876 44,3083 90,0325 30,1700 22,0282 EOC 9,6966 10,6549 27,0824 82,8135 29,9137 23,4849 Var –1,6380 1,3673 –17,2258 –7,2190 –0,2563 1,4567 5 o BOC 12,0837 8,8314 62,1386 91,8936 29,5822 20,3516 EOC 10,4538 10,3194 39,7616 87,4463 29,9951 21,6825 Var –1,6298 1,4880 –22,3770 –4,4473 0,4129 1,3310 6 o BOC 12,3211 8,6715 70,3951 91,8018 29,2071 19,6796 EOC 10,7622 10,1525 46,8993 88,7955 29,7929 20,8575 Var –1,5589 1,4809 –23,4958 –3,0063 0,5859 1,1778 7 o BOC 12,5580 8,4994 77,5710 91,5881 28,9081 19,2247 EOC 10,9992 10,0084 52,5394 89,4400 29,6790 20,2484 Var –1,5588 1,5090 –25,0316 –2,1481 0,7710 1,0237 8 o BOC 12,7015 8,3906 82,3979 91,1872 28,7789 18,8688 EOC 11,1847 9,8759 56,9466 89,6826 29,6175 19,7983 Var –1,5168 1,4853 –25,4513 –1,5046 0,8385 0,9295 9 o BOC 12,7478 8,3538 84,6712 90,7826 28,7731 18,6319 EOC 11,1933 9,8844 58,1739 89,4421 29,6468 19,5580 Var –1,5545 1,5306 –26,4973 –1,3405 0,8737 0,9261 10 o BOC 12,7800 8,3271 86,0644 90,5076 28,7873 18,5033 EOC 11,2236 9,8645 59,2529 89,3150 29,6645 19,4134 Var –1,5565 1,5374 –26,8116 –1,1925 0,8773 0,9101 11 o BOC 12,7917 8,3186 86,7286 90,3383 28,8088 18,4331 EOC 11,2425 9,8520 59,9009 89,2281 29,6798 19,3290 Var –1,5491 1,5335 –26,8277 –1,1101 0,8710 0,8959 12 o BOC 12,8024 8,3099 87,2006 90,2302 28,8214 18,3887 EOC 11,2543 9,8442 60,2936 89,1725 29,6902 19,2789 Var –1,5481 1,5343 –26,9070 –1,0577 0,8688 0,8902 103 Tabela 16 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel externo para o DF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 3 o BOC 1,3400 0,0252 6,2979 0,4027 0,0064 2,1050 EOC 1,8259 0,0328 0,0351 0,4608 0,0097 3,2985 Var 0,4859 0,0077 –6,2628 0,0582 0,0033 1,1935 4 o BOC 1,6009 0,0289 3,9583 0,3366 0,0042 0,8791 EOC 2,1518 0,0383 0,0409 0,4969 0,0086 1,6824 Var 0,5509 0,0094 –3,9174 0,1603 0,0044 0,8033 5 o BOC 1,6833 0,0279 0,0299 0,3355 0,0039 0,6345 EOC 2,2637 0,0402 0,0428 0,4955 0,0085 1,2867 Var 0,5804 0,0124 0,0129 0,1600 0,0046 0,6522 6 o BOC 1,7304 0,0282 0,0302 0,3270 0,0038 0,5742 EOC 2,3395 0,0415 0,0440 0,4836 0,0082 1,1514 Var 0,6092 0,0132 0,0138 0,1566 0,0044 0,5772 7 o BOC 1,7694 0,0285 0,0304 0,3156 0,0036 0,5062 EOC 2,3773 0,0423 0,0447 0,4804 0,0079 1,0670 Var 0,6079 0,0138 0,0144 0,1648 0,0043 0,5608 8 o BOC 1,7856 0,0287 0,0305 0,3117 0,0035 0,4823 EOC 2,3821 0,0423 0,0448 0,4739 0,0077 1,0199 Var 0,5966 0,0136 0,0142 0,1622 0,0041 0,5377 9 o BOC 1,7954 0,0288 0,0306 0,3099 0,0034 0,4964 EOC 2,4079 0,0429 0,0454 0,4778 0,0077 1,0594 Var 0,6125 0,0141 0,0148 0,1679 0,0043 0,5630 10 o BOC 1,8002 0,0288 0,0306 0,3083 0,0034 0,5016 EOC 2,4169 0,0431 0,0455 0,4774 0,0077 1,0695 Var 0,6167 0,0143 0,0149 0,1691 0,0043 0,5679 11 o BOC 1,8067 0,0289 0,0307 0,3083 0,0034 0,5067 EOC 2,4228 0,0432 0,0457 0,4773 0,0076 1,0749 Var 0,6161 0,0143 0,0149 0,1690 0,0042 0,5682 12 o BOC 1,8095 0,0289 0,0308 0,3079 0,0034 0,5087 EOC 2,4264 0,0433 0,0457 0,4773 0,0076 1,0780 Var 0,6169 0,0143 0,0150 0,1693 0,0042 0,5693 104 Fig. 42 – Composição isotópica de Am e Cm do anel interno para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Fig. 43 – Composição isotópica de Am e Cm do anel interno para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B 105 Tabela 17 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel interno para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 4 o BOC 5,4720 11,1269 9,9575 64,3050 26,6082 27,6071 EOC 4,6517 15,6485 6,7892 55,6045 23,8619 27,6413 Var –0,8203 4,5216 –3,1683 –8,7005 –2,7463 0,0343 5 o BOC 6,8846 10,6016 26,9470 82,3994 29,7641 23,3675 EOC 5,9398 15,4585 17,6715 74,2035 28,4335 24,1728 Var –0,9448 4,8568 –9,2756 –8,1959 –1,3307 0,8054 6 o BOC 7,4222 10,2678 39,5628 87,0091 29,8451 21,5741 EOC 6,4627 15,0939 26,5740 80,3221 29,1912 22,4194 Var –0,9595 4,8261 –12,9888 –6,6870 –0,6539 0,8453 7 o BOC 7,6412 10,1017 46,6648 88,3515 29,6439 20,7532 EOC 6,6711 14,9293 31,7429 82,4177 29,3388 21,4944 Var –0,9700 4,8276 –14,9219 –5,9338 –0,3052 0,7412 8 o BOC 7,8094 9,9584 52,2767 88,9928 29,5306 20,1472 EOC 6,8287 14,8000 35,8056 83,6322 29,4428 20,8549 Var –0,9807 4,8416 –16,4711 –5,3606 –0,0879 0,7078 9 o BOC 7,9109 9,8682 56,0312 89,1382 29,4914 19,7264 EOC 6,9657 14,4304 39,1850 84,4360 29,5094 20,3936 Var –0,9453 4,5622 –16,8462 –4,7022 0,0180 0,6673 10 o BOC 7,9472 9,8350 57,8830 88,9949 29,4986 19,4602 EOC 6,9607 14,6795 39,9212 84,2581 29,5407 20,1550 Var –0,9865 4,8445 –17,9618 –4,7368 0,0421 0,6948 11 o BOC 7,9687 9,8152 58,9566 88,8685 29,5162 19,3163 EOC 6,9822 14,6580 40,7301 84,2616 29,5661 20,0081 Var –0,9865 4,8428 –18,2265 –4,6069 0,0499 0,6918 12 o BOC 7,9822 9,8028 59,6014 88,7820 29,5314 19,2323 EOC 6,9956 14,6451 41,2149 84,2530 29,5835 19,9230 Var –0,9866 4,8424 –18,3864 –4,5290 0,0522 0,6907 106 Tabela 18 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel interno para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 4 o BOC 31,1999 0,1414 13,0293 0,1414 0,0096 4,5380 EOC 21,5779 0,4443 13,5287 0,4700 0,0610 7,5997 Var –9,6219 0,3029 0,4994 0,3286 0,0514 3,0617 5 o BOC 31,5193 0,1471 10,7323 0,1471 0,0092 3,2041 EOC 22,8869 0,4653 11,3053 0,4910 0,0602 4,7959 Var –8,6324 0,3182 0,5730 0,3439 0,0509 1,5919 6 o BOC 31,6290 0,1490 10,0129 0,1490 0,0094 2,8714 EOC 23,6693 0,4755 10,5080 0,5007 0,0574 4,2559 Var –7,9597 0,3265 0,4951 0,3517 0,0481 1,3845 7 o BOC 31,7033 0,1501 9,7392 0,1501 0,0092 2,7596 EOC 23,9434 0,4803 10,2512 0,5052 0,0560 4,1267 Var –7,7599 0,3301 0,5120 0,3551 0,0468 1,3671 8 o BOC 31,7403 0,1509 9,5900 0,1509 0,0090 2,6884 EOC 24,0926 0,4828 10,0993 0,5076 0,0552 4,0420 Var –7,6477 0,3319 0,5093 0,3567 0,0463 1,3536 9 o BOC 31,7579 0,1513 9,5452 0,1513 0,0088 2,6648 EOC 24,4762 0,4831 10,0149 0,5081 0,0521 3,9512 Var –7,2817 0,3319 0,4697 0,3569 0,0433 1,2864 10 o BOC 31,7702 0,1515 9,5841 0,1515 0,0087 2,6827 EOC 24,2326 0,4851 10,0606 0,5098 0,0543 4,0335 Var –7,5377 0,3336 0,4765 0,3583 0,0456 1,3508 11 o BOC 31,7791 0,1517 9,6065 0,1517 0,0086 2,6915 EOC 24,2663 0,4856 10,0732 0,5103 0,0541 4,0437 Var –7,5128 0,3340 0,4667 0,3586 0,0455 1,3523 12 o BOC 31,7848 0,1518 9,6197 0,1518 0,0086 2,6961 EOC 24,2862 0,4859 10,0807 0,5106 0,0540 4,0491 Var –7,4986 0,3342 0,4611 0,3588 0,0454 1,3530 107 Fig. 44 – Composição isotópica de Pu e Np do anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Fig. 45 – Composição isotópica de Am e Cm do anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B 108 Tabela 19 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 5 o BOC 4,6517 15,6485 6,7892 55,6045 23,8619 27,6413 EOC 4,0204 21,7223 5,5142 48,9417 21,4970 27,4248 Var –0,6313 6,0738 –1,2750 –6,6628 –2,3649 –0,2165 6 o BOC 5,9398 15,4585 17,6715 74,2035 28,4335 24,1728 EOC 5,1875 21,7511 12,7778 66,9163 26,7737 24,6284 Var –0,7523 6,2926 –4,8936 –7,2872 –1,6598 0,4555 7 o BOC 6,4627 15,0939 26,5740 80,3221 29,1912 22,4194 EOC 5,6467 21,5518 18,8054 73,3017 28,0749 22,9585 Var –0,8161 6,4579 –7,7686 –7,0204 –1,1163 0,5391 8 o BOC 6,6711 14,9293 31,7429 82,4177 29,3388 21,4944 EOC 5,8379 21,4201 22,4344 75,7655 28,5109 22,0538 Var –0,8333 6,4909 –9,3086 –6,6522 –0,8279 0,5594 9 o BOC 6,8287 14,8000 35,8056 83,6322 29,4428 20,8549 EOC 5,9819 21,3178 25,2912 77,3038 28,7911 21,4413 Var –0,8469 6,5178 –10,5144 –6,3284 –0,6517 0,5864 10 o BOC 6,9657 14,4304 39,1850 84,4360 29,5094 20,3936 EOC 6,0698 21,2484 27,2225 78,0994 28,9466 21,0312 Var –0,8958 6,8180 –11,9625 –6,3365 –0,5628 0,6376 11 o BOC 6,9607 14,6795 39,9212 84,2581 29,5407 20,1550 EOC 6,1041 21,2156 28,2156 78,3254 29,0086 20,7723 Var –0,8566 6,5361 –11,7056 –5,9328 –0,5321 0,6173 12 o BOC 6,9822 14,6580 40,7301 84,2616 29,5661 20,0081 EOC 6,1244 21,1970 28,7964 78,4193 29,0447 20,6316 Var –0,8578 6,5390 –11,9337 –5,8423 –0,5214 0,6234 109 Tabela 20 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel central para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 5 o BOC 21,5779 0,4700 13,5287 5,3598 0,0610 7,5997 EOC 15,7915 0,3752 14,0062 4,8755 0,1126 9,2538 Var –5,7865 –0,0948 0,4775 –0,4843 0,0515 1,6542 6 o BOC 22,8869 0,4910 11,3053 5,3275 0,0602 4,7959 EOC 17,4558 0,4156 11,8237 4,9732 0,1113 6,1944 Var –5,4311 –0,0755 0,5184 –0,3543 0,0511 1,3985 7 o BOC 23,6693 0,5007 10,5080 5,1638 0,0574 4,2559 EOC 18,1448 0,4336 11,0691 5,0026 0,1088 5,6189 Var –5,5245 –0,0670 0,5611 –0,1612 0,0514 1,3630 8 o BOC 23,9434 0,5052 10,2512 5,1111 0,0560 4,1267 EOC 18,4465 0,4420 10,8033 5,0077 0,1072 5,4637 Var –5,4968 –0,0632 0,5521 –0,1034 0,0512 1,3371 9 o BOC 24,0926 0,5076 10,0993 5,0836 0,0552 4,0420 EOC 18,6179 0,4467 10,6382 5,0087 0,1062 5,3621 Var –5,4747 –0,0609 0,5389 –0,0748 0,0510 1,3201 10 o BOC 24,4762 0,5081 10,0149 5,0059 0,0521 3,9512 EOC 18,7199 0,4496 10,5633 5,0074 0,1056 5,3248 Var –5,7563 –0,0586 0,5484 0,0015 0,0535 1,3736 11 o BOC 24,2326 0,5098 10,0606 5,0526 0,0543 4,0335 EOC 18,7821 0,4513 10,5634 5,0067 0,1052 5,3447 Var –5,4504 –0,0585 0,5029 –0,0460 0,0508 1,3113 12 o BOC 24,2663 0,5103 10,0732 5,0456 0,0541 4,0437 EOC 18,8199 0,4524 10,5654 5,0068 0,1049 5,3547 Var –5,4464 –0,0580 0,4923 –0,0388 0,0508 1,3110 110 Fig. 46 – Composição isotópica de Pu e Np do anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Fig. 47 – Composição isotópica de Am e Cm do anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B 111 Tabela 21 – Valores de massa (em kg) de Np e Pu no anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 6 o BOC 4,0204 21,7223 5,5142 48,9417 21,4970 27,4248 EOC 3,5091 26,0778 5,1029 43,6513 19,4247 26,9713 Var –0,5113 4,3555 –0,4114 –5,2904 –2,0723 –0,4536 7 o BOC 5,1875 21,7511 12,7778 66,9163 26,7737 24,6284 EOC 4,5250 26,6231 9,9491 60,0698 24,9400 24,7416 Var –0,6625 4,8720 –2,8288 –6,8465 –1,8336 0,1132 8 o BOC 5,6467 21,5518 18,8054 73,3017 28,0749 22,9585 EOC 4,9436 26,5616 14,1024 66,4849 26,6371 23,2635 Var –0,7030 5,0098 –4,7030 –6,8168 –1,4378 0,3049 9 o BOC 5,8379 21,4201 22,4344 75,7655 28,5109 22,0538 EOC 5,1161 26,5137 16,6158 69,0730 27,2687 22,4394 Var –0,7218 5,0935 –5,8186 –6,6926 –1,2422 0,3856 10 o BOC 5,9819 21,3178 25,2912 77,3038 28,7911 21,4413 EOC 5,2458 26,4650 18,6004 70,7532 27,6753 21,8838 Var –0,7361 5,1472 –6,6908 –6,5506 –1,1158 0,4425 11 o BOC 6,0698 21,2484 27,2225 78,0994 28,9466 21,0312 EOC 5,3252 26,4273 19,9453 71,6733 27,9004 21,5110 Var –0,7447 5,1789 –7,2772 –6,4262 –1,0462 0,4797 12 o BOC 6,1041 21,2156 28,2156 78,3254 29,0086 20,7723 EOC 5,3566 26,4105 20,6412 71,9865 27,9867 21,2728 Var –0,7475 5,1949 –7,5744 –6,3389 –1,0219 0,5005 112 Tabela 22 – Valores de massa (em kg) de Am e Cm no anel externo para o TF no início (BOC) e final (EOC) de cada ciclo para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B Isótopo Ciclo 241 Am 242 Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 6 o BOC 15,7915 0,3752 14,0062 4,8755 0,1126 9,2538 EOC 12,0586 0,2917 14,3390 3,7266 0,1331 10,6891 Var –3,7328 –0,0836 0,3329 –1,1489 0,0205 1,4353 7 o BOC 17,4558 0,4156 11,8237 4,9732 0,1113 6,1944 EOC 13,5113 0,3278 12,3467 3,9818 0,1347 7,6150 Var –3,9445 –0,0878 0,5230 –0,9914 0,0234 1,4207 8 o BOC 18,1448 0,4336 11,0691 5,0026 0,1088 5,6189 EOC 14,1931 0,3456 11,5987 4,0963 0,1336 6,9537 Var –3,9516 –0,0881 0,5296 –0,9063 0,0248 1,3348 9 o BOC 18,4465 0,4420 10,8033 5,0077 0,1072 5,4637 EOC 14,4750 0,3533 11,3178 4,1335 0,1327 6,7693 Var –3,9715 –0,0887 0,5146 –0,8742 0,0255 1,3056 10 o BOC 18,6179 0,4467 10,6382 5,0087 0,1062 5,3621 EOC 14,6404 0,3579 11,1391 4,1533 0,1321 6,6493 Var –3,9776 –0,0889 0,5009 –0,8555 0,0259 1,2872 11 o BOC 18,7199 0,4496 10,5633 5,0074 0,1056 5,3248 EOC 14,7388 0,3606 11,0486 4,1645 0,1317 6,6019 Var –3,9811 –0,0890 0,4853 –0,8429 0,0261 1,2771 12 o BOC 18,7821 0,4513 10,5634 5,0067 0,1052 5,3447 EOC 14,7966 0,3622 11,0310 4,1715 0,1315 6,6181 Var –3,9855 –0,0891 0,4676 –0,8352 0,0263 1,2734 Com a finalidade de analisar o resultado global na composição isotópica dos Casos 1 e 2, as Figs. 48 e 49 apresentam a composição no início da vida (BOL – Begin of Life) e fim da vida (EOL – End of Life) de um elemento combustível com DF e TF. Também a Tabela 23 mostra a diferença de massa entre EOL e BOL para os dois casos avaliados. Comparando o DF no BOL e TF no EOL, ambos os casos apresentam uma redução de 239 Pu e 237 Np mas um aumento de 241 Am, 238 Pu e 242 Pu (ver Tabela 23). Como o 239 Pu é o material físsil presente na composição, sua depleção gera a redução no valor de kinf durante a queima. Além disso, o 238 Pu e 242 Pu são absorvedores e o aumento de sua massa no decorrer dos ciclos também contribui para a redução nos valores de kinf. Conforme mostra a Fig. 50, o 237 Np possui uma grande seção de choque de absorção na faixa térmica. Após uma absorção, o 237 Np transmuta em 238 Np o qual após um decaimento beta transmuta-se em 238 Pu. A redução de 237 Np e aumento de 238 Pu pode ser devido a estas transmutações. 113 Fig. 48 – Massa isotópica em um elemento combustível no BOL e EOL para o Caso 1 configurado no WIMSD-5B Fig. 49 – Massa isotópica em um elemento combustível no BOL e EOL para o Caso 2 configurado no WIMSD-5B 114 Tabela 23 – Diferença da massa isotópica entre EOL (End of Life) e BOL (Begin of Life) EOL para os casos configurados no WIMSD-5B* Isótopo DIFERENÇA (kg) DF TF Caso 1 Caso 2 Caso 1 Caso 2 237 Np 5,61 5,24 1,58 2,59 238 Pu 5,29 5,00 10,58 16,58 239 Pu 124,56 123,71 2,07 37,24 240 Pu 10,98 14,81 13,05 17,01 241 Pu 4,23 2,53 3,81 1,51 242 Pu 2,38 2,79 9,81 1,81 241 Am 2,36 2,43 20,02 16,97 243 Am 4,96 0,05 3,50 1,45 242 Cm 0,52 0,48 3,12 4,02 244 Cm 1,45 1,08 1,84 3,94 *o sinal negativo representa uma redução na massa do nuclídeo correspondente Fig. 50 – Cadeia de decaimento do Plutônio, Netúnio e Amerício Avaliando o TF, há um decréscimo na massa de 241 Am e aumento de 242 Cm (Tabela 23). O 241 Am possui uma grande seção de choque para nêutrons térmicos e uma grande 115 probabilidade de captura na região de ressonância (ver Fig. 50). Desta forma, a redução do 241 Am é provavelmente devido a transmutação em 242 Cm. Entre as duas configurações estudadas, o Caso 1 possui maior variação na massa para a maioria dos isótopos avaliados (Tabela 23). Neste caso, os isótopos apresentam uma quantidade menor de massa no final da vida do combustível. Este comportamento é devido ao esquema de recarga usado no Caso 1. Como a queima é aplicada sem intervalos, o combustível apresenta maior depleção nos isótopos avaliados. O isótopo que apresenta maior variação de massa é o 239 Pu. Como pode ser visto na Tabela 23, o Caso 1 apresenta maior redução de 239 Pu . Entretanto, o Caso 2 possui menor valor médio dos coeficientes de temperatura. Devido à grande probabilidade de absorção na região de ressonância dos isótopos de Pu, o coeficiente de temperatura do moderador e do combustível tende a possuir valor mais negativo. Portanto, este comportamento gera menor variação dos coeficientes de temperatura para a configuração em que foi aplicada a permutação do combustível (Caso 2), conforme se pode observar nas figuras 30 e 31. Os resultados mostram que é possível modelar no código WIMSD-5B um cluster representativo do núcleo de um reator tipo MHR em pouco tempo computacional. Também é possível aplicar o esquema de recarga e acompanhar os parâmetros neutrônicos e composição durante todos os ciclos. Estes parâmetros e a composição apresentam comportamento similar àqueles apresentados no trabalho de referência (92) . IV.2. SEGUNDA ETAPA: SIMULAÇÃO DOS MODELOS CÉLULA E CLUSTER USANDO O CÓDIGO WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0 As Figs. 51 a 53 e a Tabela 24 apresentam os valores do fator de multiplicação efetivo (keff) durante a queima para os modelos célula, cluster-1 e cluster-2. Pode-se observar que o comportamento de tal parâmetro é similar para os três modelos. As Figs. 51 a 53 mostram que no início o ciclo (BOC) a diferença dos valores de keff entre os dois códigos é pequena, mas no decorrer da queima, esta diferença aumenta. Através da Tabela 24 nota-se que em BOC a diferença (DIF.) é menor que 0,0005 em todas as configurações analisadas. Entretanto, no final do ciclo (EOC), esta diferença aumenta 116 para 0,0319 (célula), 0,0405 (cluster-1) e 0,0418 (cluster-2). Este comportamento é provavelmente devido ao tratamento dado aos nuclídeos na realimentação do MCNPX 2.6.0. Conforme mencionado no Capítulo II, o cálculo de transporte do MNCPX considera apenas os produtos de decaimento imediatos. Isto é, os isótopos presentes no CINDER90 que não possuem informações importantes no cálculo de transporte são desconsiderados. Nas simulações os produtos de fissão 95 Zr, 96 Mo e 107 Pd foram desprezados no cálculo de transporte do MCNPX mas considerados na cadeia de decaimento do WISMD-5B. Tais isótopos são absorvedores e podem estar contribuindo para a diferença do keff entre os dois códigos. Desta forma, as informações fornecidas ao CINDER90 pelo MCNPX, no processo de realimentação, podem conter diferenças comparadas ao WIMSD-5B. Tais diferenças aumentam conforme o acréscimo do número de realimentação. Pode-se observar que em todos os casos estudados o código MCNPX 2.6.0 apresenta maior valor do fator de multiplicação efetivo; comportamento que possivelmente foi gerado pelo desprezo de nuclídeos absorvedores. Além disso, o WIMSD-5B, determinístico, calcula o fluxo através da solução da equação de transporte, mas o MCNPX 2.6.0, estocástico, determina o fluxo a partir de informações obtidas no transporte de partículas. Desta forma, o método de cálculo aplicado em cada código também pode contribuir para as diferenças observadas no keff, pois o WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 usam metodologias diferentes para a solução do mesmo problema. Comparando as Figs. 51 a 53 e observando os valores da Tabela 24, pode-se notar que entre os casos estudados, o modelo célula apresenta menor diferença entre os valores de keff dos códigos empregados. Como o volume de combustível e de moderador é igual para os três casos avaliados, este comportamento é provavelmente devido à geometria mais simplificada do modelo célula. Assim, a geometria pela qual os códigos são comparados também influencia no resultado. Embora o modelo célula apresente melhor resultado, para análise do esquema de recarga e permutação, o modelo cluster é necessário. Este é o objetivo da próxima etapa do trabalho. 117 Tabela 24 – Fator de multiplicação efetivo para os modelos configurados nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 CÉLULA CLUSTER-1 CLUSTER-2 Dias WIMS MCNPX DIF. WIMS MCNPX DIF. WIMS MCNPX DIF. 0 1,36009 1,36025 0,00016 1,38765 1,38799 0,00034 1,30515 1,30559 0,00044 110 1,321327 1,32204 0,00071 1,34918 1,35681 0,00763 1,26768 1,27419 0,00651 220 1,28256 1,28927 0,00671 1,31070 1,32921 0,01851 1,23021 1,24262 0,01241 330 1,23769 1,24746 0,00977 1,27097 1,29324 0,02227 1,18848 1,20745 0,01897 440 1,19321 1,21332 0,02011 1,23207 1,25913 0,02706 1,14697 1,17764 0,03067 550 1,14869 1,17404 0,02535 1,19351 1,22897 0,03546 1,10564 1,14209 0,03645 660 1,10404 1,13316 0,02912 1,15511 1,19372 0,03861 1,06465 1,10216 0,03751 770 1,05926 1,08817 0,02891 1,11684 1,15823 0,04139 1,02422 1,07041 0,04619 880 1,01444 1,05212 0,03768 1,07872 1,12299 0,04427 0,98455 1,03300 0,04845 990 0,96972 1,00162 0,03190 1,04083 1,08133 0,04050 0,94585 0,98765 0,04180 Fig. 51 – Fator de multiplicação efetivo obtido nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o modelo célula 118 Fig. 52 - Fator de multiplicação efetivo obtido nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o modelo cluster-1 Fig. 53 - Fator de multiplicação efetivo obtido nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o modelo cluster-2 119 IV.3. TERCEIRA ETAPA: SIMULAÇÃO DO ESQUEMA DE RECARGA APLICANDO OS CÓDIGOS WIMSD-5B E MCNPX 2.6.0 IV.3.1. Comparação do keff e do Espectro Neutrônico As Figs. 54 e 55 mostram, respectivamente, os valores do fator de multiplicação efetivo (keff) e da taxa fluxo rápido/total ( TR  / ) obtidos nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 durante os doze ciclos da simulação (Caso 2). Pode-se notar que o comportamento destes parâmetros é o mesmo para ambos os códigos. Conforme foi verificado na primeira etapa do trabalho, a variação nos valores diminui à medida que se aumenta o número de ciclos tendendo a estabilizar após o sexto ciclo. Como o esquema de recarga aplicado nos dois códigos é o mesmo, os parâmetros apresentam comportamentos semelhantes. Entretanto, assim como nas configurações célula e cluster estudado na segunda etapa do trabalho, observa-se uma diferença entre os valores obtidos para os códigos utilizados. Nota-se que no início de cada ciclo, os valores de keff entre os dois códigos são similares, mas no decorrer da queima, a diferença aumenta. Esta diferença é da ordem de 0,02 para o início do ciclo e de 0,05 para o final do ciclo. Nota-se que o valor do fator de multiplicação efetivo é maior para o MCNPX 2.6.0 (Fig. 54). O mesmo comportamento foi verificado nas configurações célula, cluster-1 e cluster-2 (Figs. 51 a 53). Para o espectro neutrônico (Fig. 55), observa-se que a diferença dos valores de razão TR  / entre os dois códigos é maior para os ciclos iniciais. À medida que se aumenta o número de ciclos esta diferença diminui tendendo a estabilizar após o 6 o ciclo. No primeiro ciclo, esta diferença é de 0,1 e no último ciclo é de 0,021. Além disso, durante os cinco primeiros ciclos, o espectro neutrônico apresenta-se mais endurecido para o código WIMSD-5B; entretanto, o espectro do código MCNPX 2.6.0 apresenta-se mais endurecido a partir do sexto ciclo. Conforme descrito anteriormente no Tópico IV.2, as diferenças observadas entre os parâmetros avaliados é provavelmente devido a base de dados utilizado cada código e ao método de cálculo empregado. O WIMSD-5B utiliza a mesma base de dados para o cálculo do fluxo e da queima. Porém, o MCNPX 2.6.0 emprega uma base de dados para determinar o fluxo e outra biblioteca para o cálculo da evolução do combustível. Além disso, o método de cálculo empregado em cada código também pode gerar diferenças 120 nos valores dos parâmetros avaliados, pois usam metodologias diferentes para a solução do mesmo problema. Fig. 54 – Fator de multiplicação efetivo para os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para os doze ciclos de recarga estudados Fig. 55 – Endurecimento do espectro para os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para os doze ciclos de recarga estudados 121 Com objetivo de comparar a composição do material queimado entre os dois códigos, foi realizada uma análise isotópica do combustível DF e TF antes e após a queima. O próximo tópico apresenta estes resultados. IV.3.2. Comparação da Composição Isotópica As Figs. 56 a 59 apresentam a massa (em kg) de plutônio, netúnio, amerício e cúrio para os combustíveis DF e TF. Estas figuras mostram a massa dos isótopos antes da queima (BOL – Begin of Life) e após a queima (EOL – End of Life) para os dois códigos usados na simulação. Nesta comparação o combustível irradiado (EOL), permaneceu três ciclos (três anos) no reator. A Tabela 25 também apresenta os valores de massa dos nuclídeos avaliados em BOL e EOL para os combustíveis DF e TF. Adicionalmente, a Tabela 26 mostra a diferença entre as massas (DM) dos nuclídeos para os códigos estudados no BOL e EOL. Esta diferença foi calculada como DM = MWIMS – MMCNPX , (12) onde MWIMS é a massa do nuclídeo obtida através do código WIMSD-5B e MMCNPX é massa do mesmo nuclídeo obtida através do código MCNPX 2.6.0. Observa-se que com exceção do 242 Cm e 243 Am, o comportamento dos nuclídeos é igual para os dois códigos. Através das Figs. 56 a 59 e da Tabela 25, nota-se que:  para o combustível DF há uma redução de 237Np, 239Pu e um aumento de 238Pu, 240 Pu, 241 Pu , 242 Pu, 241 Am, e 244 Cm e  para o combustível TF há uma redução de 237Np, 239Pu, 240Pu, 241Pu e 241Am e um aumento de 238 Pu, 242 Pu e 244 Cm. Além disso, verifica-se através da Tabela 25 que para o combustível TF em EOL existem:  11,3 kg de 237Np para o WIMSD-5B e 14,1 kg para o MCNPX 2.6.0;  9,8 kg de 238Pu para o WIMSD-5B e 6,4 kg para o MCNPX 2.6.0;  60,3 kg de 239Pu para o WIMSD-5B e 118,7 kg para o MCNPX 2.6.0; 122  89,2 kg de 240Pu para o WIMSD-5B e 79,1 kg para o MCNPX 2.6.0;  29,7 kg de 241Pu para o WIMSD-5B e 28,5 kg para o MCNPX 2.6.0; e  19,3 kg de 242Pu para o WIMSD-5B e 16,5 kg para o MCNPX 2.6.0. Como a quantidade de massa inserida no DF em BOL é igual nos dois códigos, constata-se que houve maior redução de 237 Np e 239 Pu e maior acúmulo de 238 Pu, 240 Pu, 241 Pu e 242 Pu para o código WIMSD-5B. Entre os dois códigos empregados, a maior variação isotópica do WIMSD-5B provoca maior redução do keff ao longo dos ciclos (Fig. 54); principalmente devido ao 239 Pu o qual é o principal isótopo que mantém a reatividade. Conforme descrito no Capítulo II, a composição inicial do combustível TF depende da composição do combustível DF após a queima (ver Fig. 11). Como existe diferença na composição do DF irradiado entre os dois códigos em EOL, o combustível TF também apresentará composição inicial diferente em BOL (ver Tabelas 25 e 26). Portanto, apesar do comportamento da maioria dos nuclídeos ser igual, a diferença de massa (DM) encontrada entre os dois códigos é considerável. As equações aplicadas no cálculo de queima para os dois códigos são similares; ambos resolvem um sistema de equações lineares para calcular a densidade temporal de cada nuclídeo. Porém, a base de dados para o cálculo do fluxo neutrônico é diferente entre os dois códigos. Conforme foi descrito anteriormente, o WIMSD-5B utiliza a mesma biblioteca para o cálculo do fluxo e da queima; entretanto, o MCNPX 2.6.0 emprega duas bases de cálculo para nos módulos acoplados MCNPX/CINDER90. Assim, o MCNPX considera apenas os produtos de decaimento imediato para o cálculo do fluxo e possivelmente algum nuclídeo absorvedor está sendo desprezado. Desta forma, haverá diferenças no valor do fluxo entre os dois códigos. Como no cálculo da depleção de nuclídeos usa-se o fluxo, os resultados da densidade dos nuclídeos após a queima serão desiguais. Este tratamento provavelmente contribui para as diferenças de massa observadas entre os códigos estudados. 123 Fig. 56 – Massa (em kg) de Pu e Np obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível DF Fig. 57 – Massa (em kg) de Am e Cm obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível DF 124 Fig. 58 – Massa (em kg) de Pu e Np obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível TF Fig. 59 – Massa (em kg) de Am e Cm obtida nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 para o combustível TF 125 Tabela 25 – Massa (em kg) do combustível DF e TF antes da queima (BOL – Begin of Life) e após a queima (EOL – End of Life) WIMSD-5B MCNPX 2.6.0 DF TF DF TF Isótopo BOL EOL BOL EOL BOL EOL BOL EOL 237 Np 16,4900 11,2543 7,9472 5,3566 16,4900 14,1100 4,8150 4,0970 238 Pu 4,8490 9,8442 9,8350 26,4105 4,8490 6,3530 5,0430 17,8800 239 Pu 184,0000 60,2936 57,8830 20,6412 184,0000 118,7000 34,7100 22,1000 240 Pu 74,3600 89,1725 88,9949 71,9865 74,3600 79,1400 45,7700 41,0700 241 Pu 27,1600 29,6902 29,4986 27,9867 27,1600 28,4700 16,8700 15,8600 242 Pu 16,4900 19,2789 19,4602 21,2728 16,4900 18,6300 13,8200 16,0800 241 Am 2,4264 31,7702 14,7966 1,1290 17,0300 11,6300 243 Am 0,0457 9,5841 11,0310 1,2230 4,3530 4,1080 242 Cm 0,4773 0,5395 4,1715 0,0972 15,5800 5,3470 244 Cm 1,0780 2,6827 6,6181 0,2070 1,0740 2,1310 Tabela 26 – Diferença entre os valores de massa obtidos nos códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0 DM (kg) DF TF Isótopo BOL EOL BOL EOL 237 Np 0,0 2,8557 3,1322 1,2596 238 Pu 0,0 3,4912 4,7920 8,5305 239 Pu 0,0 58,4064 23,1730 1,4588 240 Pu 0,0 10,0325 43,2249 30,9165 241 Pu 0,0 1,2202 12,6286 12,1267 242 Pu 0,0 0,6489 5,6402 5,1928 241 Am 0,0 1,2974 14,7402 3,1666 243 Am 0,0 0,0398 9,5190 10,9545 242 Cm 0,0 0,7457 3,8135 0,0635 244 Cm 0,0 0,9808 12,8973 1,2711 126 Capítulo V – CONCLUSÕES Neste trabalho se propôs estudar um sistema de IV geração com finalidade de transmutação de AMs e queima de Pu aplicando um processo de recarga, permutação e reprocessamento do combustível. Para isso optou-se em simular um cluster representativo do núcleo de um reator tipo MHR utilizando o código determinístico WIMSD-5B. Os resultados obtidos através deste código foram comparados com o código estocástico MCNPX 2.6.0. O estudo foi dividido em três etapas:  na primeira fase, foi modelado um cluster representativo empregando o WIMSD- 5B onde dois casos foram avaliados para verificar a influência do esquema de recarga nos parâmetros neutrônicos e na composição isotópica;  na segunda fase, foram configurados um modelo célula e dois modelos cluster empregando os códigos WIMSD-5B e MCNPX 2.6.0; e  na terceira fase, o esquema de recarga aplicado no código WIMSD-5B também foi simulado no código MCNPX 2.6.0 onde os parâmetros neutrônicos e composição isotópica obtidos foram comparados entre os dois códigos. Na primeira parte do trabalho verificou-se que o esquema de permutação produz menor variação dos parâmetros neutrônicos e menor variação isotópica. Entre as duas configurações estudadas, o Caso 2 o qual foi aplicado o esquema de permutação, apresentou menor variação do fator de multiplicação efetivo, da taxa R /T, dos coeficientes de temperatura e menor variação de massa dos isótopos avaliados. Como a queima é aplicada com intervalos de permuta e recarga (330 dias), o combustível apresenta menor variação dos parâmetros avaliados. Para o Caso 2, há uma maior variação dos parâmetros neutrônicos e composição isotópica nos ciclos iniciais (1 o ao 6 o ciclo). Entretanto, após o 6 o ciclo esta variação tende a estabilizar. Os resultados obtidos na primeira etapa do trabalho mostram que é possível utilizar o código WIMSD-5B para modelar um cluster representativo do núcleo de um reator tipo MHR. Este código é capaz de modelar qualitativamente o núcleo do sistema proposto, sendo possível de acompanhar e reproduzir adequadamente o comportamento dos parâmetros neutrônicos e a evolução do combustível ao longo da queima. 127 Na segunda parte do estudo, constatou-se que as configurações célula e cluster apresentam o mesmo comportamento do fator de multiplicação efetivo para os dois códigos utilizados. Nesta análise, o MCNPX 2.6.0 apresenta maior valor de keff ao longo do ciclo. No início do ciclo a diferença dos valores de keff entre os dois códigos é pequena; mas no decorrer da queima esta diferença aumenta. A maior diferença de keff no início do ciclo está na ordem de 0,06 % e no final do ciclo 8,5 %. Desta forma, os valores de keff encontrado nos dois códigos são próximos e pode-se obter uma boa avaliação deste parâmetro para o sistema MHR através do código WIMSD-5B. Na terceira parte do trabalho, os parâmetros neutrônicos e a composição isotópica obtidos no MCNPX 2.6.0 possuem o mesmo comportamento do Caso 2 verificado da primeira etapa do estudo. Os ciclos iniciais apresentam maior variação dos parâmetros avaliados, mas conforme o aumento do número de ciclos esta variação diminui tendendo a estabilizar após o 6 o ciclo. Nesta fase, o fator de multiplicação efetivo apresentou o mesmo comportamento da segunda fase do trabalho; isto é, a diferença dos valores de keff entre os dois códigos aumenta com o decorrer de cada ciclo. Entretanto, em relação aos resultados obtidos na segunda etapa, a diferença encontrada para keff entre os dois códigos é maior, considerando-se que nesta terceira etapa o intervalo de queima é menor em cada ciclo. Observa-se que, no início do ciclo a diferença é da ordem de 0,2 % e no final do ciclo de 4,5 %. Em relação à composição isotópica, com exceção do 242 Cm e 243 Am, nota-se o mesmo comportamento na evolução dos nuclídeos. Para o combustível DF há uma redução de 237 Np, 239 Pu e para o combustível TF há uma redução de 237 Np, 239 Pu, 240 Pu, 241 Pu e 241 Am. Porém, apesar da evolução do combustível possuir o mesmo comportamento, observa-se uma diferença de massa considerável entre os dois códigos, o que gera diferentes valores dos parâmetros neutrônicos analisados. Os resultados mostram que, entre os dois códigos utilizados, o código WIMSD-5B apresenta maior variação dos parâmetros neutrônicos e maior variação da composição isotópica. Ambos os códigos utilizam equações similares para o cálculo da queima e, portanto, as variações observadas são provavelmente devidas à base de dados empregadas em cada código. Como cálculo de queima no MCNPX 2.6.0 é um processo integrado envolvendo CINDER90/MCNPX, ele considera os produtos de decaimento imediato para o cálculo de transporte no MCNPX. Possivelmente algum isótopo 128 absorvedor está sendo desconsiderado neste processo e então, o fluxo calculado no MCNPX pode estar superestimado em relação ao código WIMSD-5B. Apesar das diferenças entre os resultados, o comportamento dos parâmetros avaliados é similar e pode-se obter uma boa estimativa do comportamento dos parâmetros neutrônicos e composição através do código WIMSD-5B. Entretanto, como o WIMSD- 5B é um código desenvolvido para o cálculo de célula, outro código determinístico para o cálculo de núcleo deve ser usado em um estudo de comparação quantitativo. Vale a pena destacar que o tempo computacional gasto em cada ciclo no código WIMSD-5B é de aproximadamente 1 segundo usando um processador AMD Athlon, 1,2 GHz e com 1GB de memória RAM enquanto que, para o código MCNPX 2.6.0, este tempo é de 12 horas usando um computador INTEL CORE 2 QUAD (4 núcleos), 2,5 GHz e com 8 GB de memória RAM. Além disso, a rapidez com a qual é possível fazer modificações na geometria, composição, esquemas de recargas do núcleo e avaliar parâmetros relacionados com estas modificações, faz do código WIMSD-5B uma boa ferramenta para avaliar qualitativamente diversos dados antes de uma simulação quantitativa usando o código MCNPX 2.6.0. Os resultados indicam que a metodologia desenvolvida poderá descrever qualitativamente o comportamento do núcleo quando se aplica um esquema de recarga, mostrando que se cumpriu com os objetivos propostos inicialmente. Pode-se ressaltar que o presente trabalho possui uma característica inédita, pois atualmente não existem trabalhos que aplicam a metodologia desenvolvida. Portanto, este estudo contribuirá para trabalhos futuros, visto que a economia no tempo computacional e facilidade em se modelar um sistema no código WIMSD-5B, proporcionará uma ampla avaliação de sistemas de recarga ou outras análises qualitativas. 129 BIBLIOGRAFIA 1. SHAPIRA, J. P. G. 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