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http://hdl.handle.net/1843/BUBD-9WFHSS| Tipo: | Tese de Doutorado |
| Título: | Chemical vapor deposition of graphene at very low pressures |
| Autor(es): | Thiago Henrique Rodrigues da Cunha |
| primer Tutor: | Andre Santarosa Ferlauto |
| Resumen: | A deposição química de vapor (CVD) de hidrocarbonetos vem se tornando um paradigma para a produção de grafeno em larga escala. No entanto, os mecanismos de crescimento associados ao processo ainda não são totalmente compreendidos, de forma que ainda não é possível um controle sistemático da qualidade dos filmes sintetizados. Nesta tese, apresentamos uma investigação detalhada do crescimento de grafeno por CVD à baixa pressão em um reator de parede fria, utilizando substratos de cobre. Uma combinação de imagens de microscopia electrônica de varredura e de espectroscopia Raman demonstrou que a síntese é fortemente influenciada pela temperatura e pela natureza do precursor de carbono. Utilizando um precursor líquido de carbono e temperaturas próximas do ponto de fusão do cobre, sintetizamos monocristais de grafeno relativamente grandes (~ 300 m) a taxas muito elevadas (até 3 m2.s-1). Sob tais condições, as formas dos domínios de grafeno apresentaram uma clara dependência com a orientação cristalográfica do cobre. Além disso, verificamos através de um gráfico de Arrhenius da densidade de nucleação vs. temperatura que a síntese de grafeno exibe dois regimes distintos: para temperaturas variando de 900° C a 960° C, a energia de ativação foi estimada em (6±1) eV; enquanto que para temperaturas acima de 960° C, a energia de ativação foi calculada em (9±1) eV. A comparação de tal dependência com a dependência da autodifusão do cobre com a temperatura sugere que o crescimento de grafeno é fortemente influenciado pelo rearranjo da superfície de cobre. Propomos um modelo que incorpora a auto-difusão de superfície do cobre como um processo essencial para explicar a relação entre a orientação dos monocristais de grafeno cristais e do cobre. Este modelo também é capaz de explicar as diferenças observadas entre as formas dos domínios de grafeno crescidos à pressão atmosférica e os crescidos a baixas pressões. Por fim, mostramos que strain é induzido nos filmes durante a coalescência dos domínios individuais de grafeno. |
| Abstract: | The chemical vapor deposition (CVD) of hydrocarbons appears as the most suitable graphene production method for large area applications such as flexible displays and photovoltaics. However, the CVD mechanisms have not been fully understood and therefore a complete control over the morphology of the produced sheets has yet to be achieved. In this thesis we report a systematic investigation of graphene CVD at very low pressures performed on a cold wall reactor using copper substrates. A combination of scanning electron microscopy images and Raman spectroscopy measurements had demonstrated that the initial stages of graphene growth is strongly dependent of the growth temperature (T) and the nature of the carbon precursor. By using a high molecular weight liquid carbon precursor, growth of large graphene crystals (~up to 300 m) at very high rates (up to 3 m2.s-1) was achieved. For high temperature growth (T>900ºC), the shape and symmetry of the grains were found to depend on the underlying symmetry of the Cu crystal, whereas for lower temperatures (<900ºC), mostly rounded grains are observed. The temperature dependence of graphene nucleation density was determined, showing two thermally activated regimes, with activation energy values of (6±1) eV for 900 ºC < T < 960 ºC and (9±1) eV for T > 960 ºC. The comparison of such dependence with the temperature dependence of Cu surface self-diffusion suggests that graphene growth at high temperatures and low pressures is strongly influenced by copper surface rearrangement. A growth model was propose that incorporates Cu surface self-diffusion as an essential process to explain the orientation correlation between graphene and Cu crystals, and which can clarify the difference generally observed between graphene domain shapes in atmospheric-pressure and low-pressure chemical vapor deposition. In addition, we show that strain is induced over the graphene films during the coalescence of graphene individual domains. |
| Asunto: | Nanomateriais Deposição quimica de vapor Física Grafeno |
| Idioma: | Inglês |
| Editor: | Universidade Federal de Minas Gerais |
| Sigla da Institución: | UFMG |
| Tipo de acceso: | Acesso Aberto |
| URI: | http://hdl.handle.net/1843/BUBD-9WFHSS |
| Fecha del documento: | 24-oct-2014 |
| Aparece en las colecciones: | Teses de Doutorado |
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