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Type: Tese de Doutorado
Title: Nanocristais coloidais como emissores de luz em microcavidades semicondutoras
Authors: Carlos Gabriel Pankiewicz
First Advisor: Paulo Sérgio Soares Guimarães
First Referee: Franklin Massami Matinaga
Second Referee: Ricardo Wagner Nunes
Third Referee: Ana Paula Moreira Barboza
metadata.dc.contributor.referee4: Patricia Lustoza de Souza
Abstract: Fenômenos puramente quânticos são a base do funcionamento de dispositivos semicondutores nanoestruturados, como por exemplo, o Efeito Purcell, relacionado ao controle da taxa de emissão espontânea de um determinado sistema físico. A compreensão de tais efeitos e de fundamental importância para o estudo da eletrodinâmica quântica de cavidades, que deter- mina, entre outros resultados, como uma microcavidade semicondutora pode interagir com um emissor de luz. Uma microcavidade semicondutora pode ser interpretada como uma quebra de simetria em uma distribuição de índices de refração periódica. Quando iluminada por uma fonte de luz coerente, apenas alguns comprimentos de onda específicos são refletidos pelo sistema. Esses comprimentos de ondas específicos são chamados modos eletromagnéticos da cavidade. Para um mapeamento completo dos modos eletromagnéticos de uma microcavidade semicondutora é necessário que em sua vizinhança haja algum emissor capaz de incidir sobre a microcavidade luz em uma região de comprimentos de onda em que alguns deles correspondam aos modos de cavidade. Tópicos diretamente relacionados a esses efeitos são amplamente discutidos nesta tese, que tem como tema principal o estudo da interação entre nanocristais coloidais e um cristal fotônico bidimensional, contendo uma microcavidade formada por uma heteroestrutura dupla contendo um guia de onda. Primeiramente, foi realizada uma caracterização óptica da microcavidade de heteroestrutura dupla através da luz emitida por nanocristais coloidais de CdTe/CdS e CdSe/CdS, depositados via drop-cast, em que uma gota de solução é depositada sobre a heteroestrutura sem nenhum controle da posição exata dos nanocristais sobre o cristal fotônico. Mesmo quando esses na- nocristais são depositados de maneira aleatória sobre a microcavidade a caracterização óptica das heteroestruturas e realizada de maneira satisfatória. Ha, no entanto, uma alteração significativa na distribuição de índices de refração do sistema, que reduz o fator de qualidade da nanoestrutura. Simulações computacionais via GME (Guided Mode Expansion) foram feitas em paralelo com o objetivo de determinar parâmetros estruturais ótimos no momento da confecção dos dispositivos e de ajudar na compreensão dos resultados experimentais obtidos. Esses métodos prevêem com boa precisão as autoenergias do sistema estudado através de uma equação de auto-valor, obtida desacoplando-se as equações de Maxwell. Alem disso são extremamente úteis ao fornecer o per l do campo elétrico no interior da microcavidade, essencial para a sintonia espacial entre cavidade e emissor. A deposição controlada dos nanocristais foi alcançada utilizando-se uma técnica de na- nolitogra a a partir da operação de um microscópio de força atômica (AFM - Atomic Force Microscopy). O objetivo foi reduzir e controlar as variações na distribuição de índices de refração do sistema, visando um maior grau de acoplamento cavidade-emissor. Quanto maior a sintonia espacial e espectral entre as partes, maior será o grau de acoplamento entre os excitons formados pelo emissor de luz e os fótons presentes na cavidade e um maior controle da luz emitida pelo dispositivo sera alcançado. A dinâmica da emissão dos nanocristais coloidais, em decorrência de sua degradação induzida por laser, também foi investigada com o objetivo de determinar se pequenos aglomerados depositados com a ajuda de um AFM emitiam luz suficientemente intensa, para que fossem observados fenômenos relacionados ao acoplamento entre as microcavidades semicondutoras e os nanocristais. Foram observados deslocamentos espectrais nos espectros de fotoluminescência dos nanocristais dependentes da intensidade da excitação. Alem disso observou-se uma redução significativa da intensidade da emissão com o tempo, justificada por fenômenos como foto-oxidação e formação de aglomerados entre os emissores de luz, induzidos pela incidência do laser. Tais efeitos podem impedir a detecção da luz emitida por pequenos aglomerados de nanocristais coloidais e devem ser cuidadosamente estudados quando essas nanopartículas são utilizadas como emissores de luz em microcavidades semicondutoras
Abstract: Pure quantum phenomena are the basis of the operation of several nanostructured semicon- ductor devices. Among them, the Purcell Effect is related to the control of the spontaneous emission of a given physical system. The comprehension of such effects is vital for the study of cavity quantum electrodynamics, a theory that describes how a semiconductor microcavity interacts with a light emitter. A semiconductor microcavity can be viewed as a symmetry break on an otherwise periodic refraction index distribution. When illuminated by a coherent light source, only a few speci c wavelengths are re ected by the system, the so called electromagnetic modes. For a complete mapping of the cavity modes a light emitter should be positioned in their surroundings and the emitted light should be comprised by wavelengths in the same spectral region as the cavity modes. Topics related to those effects are discussed in this thesis and the main theme is the study of the interaction between colloidal nanocrystals and a two-dimensional photonic crystal with a double-waveguide heterostructure. Firstly, a complete optical characterization of the double heterostructure microcavity th- rough drop-cast CdTe/CdS and CdSe/CdS nanocrystals was performed. No control of the exact spatial positions of these nanoparticles was achieved, initially. Through this procedure the electromagnetic modes of each microcavity within our sample were mapped by photolumi- nescence measurements. Besides good agreement between our results and previous works in the literature, done with different light-sources, a more thorough method of deposition was needed to obtain higher quality fators. Simulations via FDTD (Finite-Difference Time-Domain) and GME (Guided Mode Expan- sion) were carried out to optimize structural parameters before sample fabrication and to help understanding some of the experimental results. To predict with accuracy the energies of these systems' electromagnetic modes an eigenvalue equation, coming from the decoupling of the Maxwell'; s equation, must be solved applying one of these methods. Besides that, the electric eld pro le inside the microcavity can be known. To determine where exactly is the electric eld maximum is paramount for spatial-tunning cavity and emitter. Site-control nanocrystals deposition on top of the double heterostructure microcavities was achieved throug an atomic force microscope (AFM) based technique. Less variation in the system's refractive index distribution was achieved in this way in an effort to increase strong coupling effects between the cavity and the light emitter. The higher the spatial and spectral sintony between the two the higher the probability of a full control of the spontaneous emission inside the device. CdTe/CdS nanocrystals emission dynamics and particle laser-induced degradation were in- vestigated in order to identify if the nanoclusters deposited with the AFM were capable of emitting light intense enough to allow the observation of the interesting quantum phenomena aforementioned. Signi cant spectral shift and intensity decrease were observed in the collec- ted emission spectra, suggesting that light emitted by a small cluster of nanoparticles could be highly affected by the laser excitation intensity and such effects should be regarded when devices such as those presented in this thesis are tailored.
Subject: Nanocristais
Cristais fotônicos
Microcavidades semicondutores
Física
language: Português
Publisher: Universidade Federal de Minas Gerais
Publisher Initials: UFMG
Rights: Acesso Aberto
URI: http://hdl.handle.net/1843/BUBD-A4MEFS
Issue Date: 29-Oct-2015
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