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http://hdl.handle.net/1843/SFSA-AUHP8P| Type: | Tese de Doutorado |
| Title: | Modificação dos mesoporos da sílica MCM-41 com oxi-hidróxido de ferro e cálcio para aplicação em processos de adsorção |
| Authors: | Adriana Barbosa Salviano |
| First Advisor: | Maria Helena de Araujo |
| First Co-advisor: | Rochel Montero Lago |
| First Referee: | Regina de Fatima Peralta Muniz Moreira |
| Second Referee: | Melissa Gurgel Adeodato Vieira |
| Third Referee: | Maria Irene Yoshida |
| metadata.dc.contributor.referee4: | Wagner da Nova Mussel |
| Abstract: | Neste trabalho foram preparados adsorventes baseados em MCM-41 tratada a 550 - 900 ºC e impregnada com ferro ou cálcio e tratados a diferentes temperaturas, que foram caracterizados por: difração de raios X, adsorção/dessorção de N2, espectroscopia nas regiões do infravermelho e Raman, microscopia eletrônica de varredura e transmissão, Mössbauer, redução à temperatura programada e potencial zeta. Inicialmente são apresentados os resultados de adsorção de antibióticos ß-lactâmicos nos materiais baseados em MCM-41 impregnada com diferentes proporções de ferro (5-50% em massa). Com esses resultados foi possível estabelecer que tanto o teor de Fe quanto a temperatura de tratamento dos materiais afetam fortemente a adsorção de antibióticos, sendo que os melhores resultados foram obtidos para a amostra 20Fe150 (20% de Fe tratada a 150 ºC), ca. 12, 16 e 26 mg g-1, para cefalexina, ceftriaxona e amoxicilina (AMX), respectivamente. A partir dos estudos de adsorção de antibióticos e dos experimentos de adsorção competitiva (AMX/fosfato e H2O2) foi possível propor que as moléculas de antibiótico são provavelmente adsorvidas por complexação em espécies superficiais de Fe3+. Esses mesmos materiais também foram aplicados em ensaios de adsorção do corante modelo azul de metileno (AM) e mais uma vez o material que apresentou os melhores resultados foi 20Fe150, ca. 104 mgAM g. A partir dos ensaios de adsorção de AM foi possível concluir que as moléculas de corante são adsorvidas por meio de interações eletrostáticas e de hidrogênio. Os materiais produzidos a partir do tratamento térmico da MCM-41 a diferentes temperaturas foram testados como adsorventes de fosfato (PHO). A temperatura de tratamento da MCM-41 afeta de forma significativa o seu ordenamento de poros e a sua capacidade de adsorção de PHO, com os melhores resultados obtidos para a amostra 550/MCM (MCM-41 tratada a 550 ºC), ca. 61 mgPHO g. Por fim, são apresentados os materiais obtidos a partir da impregnação de hidróxido de cálcio (5-50% em massa) na MCM-41 e os resultados dos ensaios de adsorção de ácido oleico (AO) e produção de biodiesel. Tanto o teor de Ca quanto a temperatura de tratamento dos adsorventes afetaram a remoção de AO, com os melhores resultados obtidos para a amostra 20Ca200 (20% de Ca tratada a 200 ºC), ca.1,6 molAO molCa -1.A partir dos resultados é possível sugerir que as moléculas de AO complexam com espécies superficiais de Ca2+, dando origem ao oleato de cálcio, que pode ser facilmente separado. Dessa forma, estes materiais podem ser utilizados como "armadilha" para ácidos graxos livres, permitindo, síntese de biodiesel a partir de óleos ácidos, usando o catalisador homogêneo básico NaOH. |
| Abstract: | In this work, adsorbents based on MCM-41 treated at 550 900 ºC, impregnated with iron or calcium were treated at different temperatures and characterized by different techniques: powder XRD, superficial area BET, infrared, Raman, scanning and transmission electron microscopy, Mössbauer spectroscopy, programmed temperature reduction and zeta potential. The -lactam antibiotics adsorption results on MCM-41 impregnated with different iron proportions (5-50% wt) are presented. The obtained results suggest that both the Fe content and the treatment temperature of the materials strongly affect the antibiotics adsorption, and the best results were obtained for the 20Fe150 sample (20% Fe treatedat 150 ° C), ca. 12, 16 and 26 mg g-1, for cephalexin, ceftriaxone and amoxicillin (AMX), respectively. From the antibiotic adsorption studies and competitive adsorption experiments (AMX/phosphate and H2O2) it was possible to propose that the antibiotic molecules are probably adsorbed by complexation on Fe3+ surface species. These materials were also applied for the in adsorption of the model dye methylene blue (MB)and again the material that showed the best results was 20Fe150, ca. 104 mgMB g-1. From the MB adsorption assays, it was possible to conclude that the dye molecules are adsorbed by electrostatic and hydrogen interactions. Subsequently, the adsorbents produced from the treatment of MCM-41 at different temperatures were tested as phosphate (PHO) adsorption. The treatment temperature of MCM-41 significantly affects its pore arrangement and its adsorption capacity of PHO,with the best results obtained for the 550/MCM-41 sample (MCM-41 treated at 550 °C), ca. 61 mgPHO g-1. Finally, the materials obtained from the impregnation of calcium (5-50% wt) in the MCM-41 and the results of the oleic acid adsorption (OA) and biodiesel production tests are presented. Both the Ca content and the treatment temperature of the adsorbents affected OA removal, with the best results obtained for the 20Ca200 sample (20% Ca treated at 200 ° C), ca. 1.6 molOA molCa-1. From this results it was possible to suggest that the OA molecules complex with superficial Ca2+ species, giving rise to calciumoleate, which can be easily separated. Thus, these materials can be used as a "trap" for free fatty acids, allowing the synthesis of biodiesel from acid oils, using the basic homogeneous NaOH catalyst. |
| Subject: | Hidroxido de calcio Sílica Química inorgânica Esterificação (Quimica) Hidroxidos Adsorção Biodiesel Antibióticos |
| language: | Português |
| Publisher: | Universidade Federal de Minas Gerais |
| Publisher Initials: | UFMG |
| Rights: | Acesso Aberto |
| URI: | http://hdl.handle.net/1843/SFSA-AUHP8P |
| Issue Date: | 27-Sep-2017 |
| Appears in Collections: | Teses de Doutorado |
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