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Type: Dissertação
Title: Liberação de arsênio de diferentes amostras contendo arsenopirita através da oxidação por oxigênio em meio circumneutro a alcalino
Authors: Nathália Augusta Ferreira Sales Coutinho
First Advisor: Virginia Sampaio Teixeira Ciminelli
First Co-advisor: Cláudia Lima Caldeira
Abstract: A liberação de arsênio em solução aquosa a partir de amostras com diferentes teores de arsenopirita (34,4 a 98,5% FeAsS) foi investigada. O uso combinado de técnicas como MLA – Mineral Liberation Analyzer, difração de raios-X, espectroscopia Raman e análises químicas possibilitaram a determinação da composição mineralógica das amostras. Em três amostras (AM-01 a AM-03), a arsenopirita foi identificada como única fase contendo arsênio (82,9 a 98,5% As). A amostra AM-04 continha 50,7% de arsenopirita e 9,9% de escorodita (FeAsO4.2H2O), além da presença 19,7% de pirita (FeS2). A amostra AM-05 continha 34,4% de arsenopirita, 35,9% de lollingita (FeAs2), 9,9% de pirita, 4% de quartzo (SiO2) e 7,2% de calcopirita (CuFeS2). A composição atômica da arsenopirita nas diferentes amostras, determinada por microssonda eletrônica, mostrou uma variação nas razões As/Fe de 1.06; 0.92; 0.89; 1.02; 1.06 e de As/S de 1.07; 0.87; 0.81; 0.92; 1.06, nas amostras AM-01 a AM-05, respectivamente. A amostra AM-03 apresentou a menor razão As/Fe e As/S. Esta variabilidade pode explicar a variação nas intensidades, na relação altura-base, e deslocamentos na posição das bandas nos espectros Raman. Os experimentos de liberação de As foram realizados em uma coluna de fluxo contínuo, em 25°C, durante 24h, em condições de pH = 5, 7 e 11, e em soluções saturadas em O2 ou N2. Os resultados demonstraram a influência da mineralogia na liberação de arsênio. As amostras AM-04 e AM-05, que apresentam, respectivamente, as fases pirita e escorodita ou lollingita, escorodita e pirita, liberaram maior quantidade de arsênio. Para as amostras mais puras, observou-se uma diferença de 10 vezes na quantidade de arsênio liberada pelas amostras AM-01 e AM-02, se comparada com aquela liberada pela AM-03. O arsênio liberado e a taxa de liberação são reduzidos na ausência de O2 (100% N2), exceto para a amostra mais rica em arsenopirita (AM-03) em pH 7, para a qual tanto a liberação como as taxas não foram afetadas. Na presença de O2, a elevação do pH (5 para 11) reduziu as taxas de liberação de arsênio - de 10-8,8 para 109,3mol.m-2.s-1 (AM-01) e de 10-8,8 e 10-9,1mol.m-2.s-1 (AM-02). Através da espectroscopia Raman, foram identificadas bandas características de oxihidróxidos de ferro, arsenatos/arsenitos, compostos de enxofre (polisulfetos) e sulfatos. Os resultados sugerem que as diferenças na mineralogia, embora ainda não completamente identificadas, possam implicar em diferenças significativas no arsênio liberado no meio ambiente.
Abstract: Arsenic release in aqueous solution from samples with different arsenopyrite contents (34.4 to 98.5% FeAsS) was investigated. The combined use of techniques such as MLA - Mineral Liberation Analyzer, X-ray diffraction, Raman spectroscopy and chemical analysis allowed the determination of the mineralogical composition of the samples. In three samples (AM-01 to AM-03) arsenopyrite was identified as single-phase containing arsenic (82.9 to 98.5% As). The sample AM-04 contained 50.7% of arsenopyrite and 9.9% of scorodite (FeAsO4.2H2O), besides the presence of 19.7% of pyrite (FeS2). The AM-05 sample contained 34.4% arsenopyrite, 35.9% lollingite (FeAs2), 9.9% pyrite, 4% quartz (SiO2) and 7.2% chalcopyrite (CuFeS2). The atomic composition of the arsenopyrite in the different samples, determined by electron microprobe, showed a variation in the As/Fe ratios of 1.06, 0.92, 0.89, 1.02, 1.06 and As/S ratio of 1.07, 0.87, 0.81, 0.92, 1.06, in samples AM-01 to AM-05 respectively. The AM-03 sample had the lowest As/Fe and As/S ratios. This variability can explain the observed differences in the intensities, in the full width at half maximum, and shifts in the position of the Raman bands in the samples. The As release experiments were carried out in jacked, nonstirred continuous, flow column at 25°C for 24 hours at pH = 5, 7 and 11 and in saturated O2 or N2 solutions. The results demonstrated the influence of mineralogy on the release of arsenic. The samples AM-04 and AM-05, which presented, respectively, the pyrite and scorodite or lollingite, scorodite and pyrite phases, released a higher amount of arsenic. For the richest samples, a tenfold difference in the amount of arsenic released by AM-01 and AM-02 samples was observed, compared to that released by AM03. The arsenic released and rate are reduced in the absence of O2 (100% N2), except for the richest sample of arsenopyrite (AM-03) at pH 7, for which both release and rates were not affected. In the presence of O2, the pH increase (5 to 11) reduced the arsenic release rates - from 10-8.8 to 10-9.3mol.m-2.s-1 (AM-01) and 10-8.8 and 10-9.1mol.m-2.s-1 (AM-02). Through Raman spectroscopy, the characteristic bands of iron oxyhydroxides, arsenates/arsenites, sulfur compounds (polysulfides) and sulfates were identified. The results suggest that differences in mineralogy, although not yet completely identified, may imply significant differences in arsenic released into the environment.
language: por
metadata.dc.publisher.country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Minas Gerais
Publisher Initials: UFMG
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Engenharia Metalúrgica, Materiais e de Minas
Rights: Acesso Aberto
URI: http://hdl.handle.net/1843/30776
Issue Date: 11-Jul-2019
Appears in Collections:Dissertações de Mestrado

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