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Tipo: Tese
Título: Nitretos de carbono: diferentes estratégias de modificação para melhores atividades fotocatalíticas
Título(s) alternativo(s): Carbon nitrides: different modification strategies for better photocatalytic activities
Autor(es): Ingrid Fernandes Silva
primer Tutor: Humberto Osório Stumpf
primer Co-tutor: Ana Paula de Carvalho Teixeira
primer miembro del tribunal : Caue Ribeiro de Oliveira
Segundo miembro del tribunal: Melissa Gurgel Adeodato Vieira
Tercer miembro del tribunal: Guilherme Ferreira de Lima
Cuarto miembro del tribunal: Renata Diniz
Resumen: Neste trabalho são descritas diferentes estratégias de modificações estruturais e eletrônicas de materiais à base de nitretos de carbono (CNs), a fim de investigar a influência dessas modificações nas atividades fotocatalíticas dos mesmos. Em uma primeira etapa, é descrita a síntese de três nitretos de carbono poliméricos (PCNs), a partir de proporções molares variadas de melamina e tioureia, visando controlar a quantidade de defeitos nas suas estruturas. A partir da análise elementar de CHNS, MET e DRX foi possível observar que, dentre os materiais sintetizados, o material obtido a partir da tioureia (CN-T) é o que possui um maior número de defeitos em sua estrutura e o obtido a partir da melamina (CN-M) é o que possui um menor número de defeitos. Além disso, os testes fotocatalíticos de degradação da amoxicilina, sob simulação solar, mostraram uma remoção de 100% pelo material CN-T, após 24 horas de reação. Em uma segunda etapa, é descrita a modificação do Na-PHI, o qual trata-se de um nitreto de carbono com estrutura altamente grafítica, com a funcionalização do grupo -OR do álcool benzílico no mesmo. As atividades fotocatalíticas do Na-PHI antes e após a funcionalização foram investigadas, utilizando a reação modelo de degradação da Rodamina B (RdB). A fim de otimizar ainda mais as atividades de degradações fotocatalíticas dos CNs, levando em consideração as propriedades sinérgicas que o ouro pode acrescentar aos mesmos, foram sintetizados quatro novos compósitos obtidos a partir de heteroestruturas formadas à base do Na-PHI e nanorods (NRs) de Au tratados termicamente em diferentes temperaturas. Foi observado que o brometo de hexadeciltrimetilamônio (CTAB), agente estabilizante utilizado nas sínteses dos NRs de Au, atua como um espaçador entre os NRs de Au e as folhas de PHI, sendo que a distância ótima entre os mesmos favorece suas atividades fotocatalíticas. Dentre os compósitos sintetizados, o material PHI-Au_250 oC, que foi tratado termicamente em 250 oC, foi o que apresentou melhor desempenho fotocatalítico para a degradação da RdB, o que pode estar associado com a distância ótima entre os NRs de Au e as folhas de PHI neste material.
Abstract: In this work different strategies for structural and electronic modifications of materials based on carbon nitrides (CNs) are described, in order to investigate the influence of these modifications on their photocatalytic activities. In a first step, the synthesis of three polymeric carbon nitrides (PCNs) from different molar proportions of melamine and thiourea are described, aiming to control the number of defects in their structures. From the elemental analysis of CHNS, TEM and XRD it was possible to observe that, among the synthesized materials, the material obtained from thiourea (CN-T) is the one with the highest number of defects in its structure compared to the carbon nitride obtained from melamine (CN-M), which has the lowest number of defects. In addition, the CNT material presented 100% removal of AMX in the photocatalytic degradation tests, under solar simulation, after 24 hours of reaction. In a second step, the modification of Na-PHI is described, this material is a carbon nitride with a highly graphitic structure, and its functionalization consisted of the addition of - OR group (e.g. benzyl alcohol) to its structure. The photocatalytic activities of Na-PHI before and after functionalization were investigated, under different irradiations, using the Rhodamine B (RhB) degradation model reaction. In order to further optimize the photocatalytic degradation activities of CNs, taking into account the synergistic properties that gold can add to them, four new composites obtained from heterostructures formed by Na-PHI and Au nanorods (NRs) were synthesized by heat treated at different temperatures. It was observed that the hexadecyltrimethylammonium bromide (CTAB), a stabilizing agent used in the synthesis of Au NRs, acts as a spacer between the gold NRs and the PHI sheets, and the optimal distance between them favors their photocatalytic activities. Among the synthesized composites, the PHI-Au_250 oC, material that was heat treated at 250 oC, showed the best photocatalytic performance for RdB photodegradation, which may be associated with the optimal distance between the Au NRs and the PHI sheets in this material.
Asunto: Química inorgânica
Nitretos
Compostos de carbono
Nanopartículas
Ouro
Fotocatálise
Idioma: por
País: Brasil
Editor: Universidade Federal de Minas Gerais
Sigla da Institución: UFMG
Departamento: ICEX - INSTITUTO DE CIÊNCIAS EXATAS
Curso: Programa de Pós-Graduação em Química
Tipo de acceso: Acesso Restrito
URI: http://hdl.handle.net/1843/39430
Fecha del documento: 30-jul-2021
Término del Embargo: 30-jul-2023
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