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Type: Tese
Title: Sistemas magnéticos nanoestruturados para a remoção seletiva de compostos sulfurados e nitrogenados do petróleo
Authors: Raquel Vieira Mambrini
First Advisor: Flávia Cristina Camilo Moura
First Referee: Anderson Dias
Second Referee: Wagner Alves Carvalho
Third Referee: Fabiano Vargas Pereira
metadata.dc.contributor.referee4: Luiz Carlos Alves de Oliveira
Abstract: Neste trabalho foram desenvolvidos compósitos magnéticos baseados em três matrizes inorgânicas recobertas parcialmente por carbono. Foram utilizadas hematita, óxido de níquel e argila bentonita, que foram submetidas a um processo de deposição química de vapor (CVD) para o crescimento de nanotubos/nanofibras de carbono, utilizando o etanol como fonte de carbono. Os materiais foram caracterizados e utilizados na remoção de contaminantes sulfurados e nitrogenados de combustíveis derivados de petróleo e em reaçãoes de degradação de corantes têxteis. O Capítulo 1 aborda uma introdução geral sobre a remoção de enxofre e nitrogênio de combustíveis e uma breve introdução sobre materiais magnéticos e matrizes inorgânicas, e por fim os objetivos deste trabalho. A parte experimental utilizada para alcançar os objetivos do trabalho são apresentados no Capítulo 2. No Capítulo 3 são apresentados os resultados da utilização da hematita e do compósito formado por hematita impregnada com molibdênio, como matrizes inorgânicas submetidas ao processo CVD para deposição de carbono. Análises mostraram que os metais sofrem redução pelo etanol formando carbono na superfície dos materiais. Observou-se maior deposição de carbono nos materiais com molibdênio, com máximo de deposição de 29%. Os materiais apresentaram-se ativos em testes de reações de oxidação do azul de metileno com descoloração máxima de 89% e remoção de 55% de carbono orgânico total (COT) para o material a FeMo/C900. As reações de oxidação bifásica apresentaram bons resultados para oxidação de contaminantes nitrogenados e sulfurados de combustíveis, com remoção máxima de 62% de DBT na presença do material FeMo/C700 e oxidação de quase 100% de QN na presença do material FeMo/C900. Medidas de ângulo de contato e testes de formação de emulsão foram feitos para o estudo da estabilidade de sistemas bifásicos onde todos os materiais foram capazes de formar emulsão do tipo óleo em água ou água em óleo. No Capítulo 4, são apresentados resultados dos materiais recobertos com carbono utilizando como matriz o NiO e um composto bimetálico de níquel e molibdênio. Observou-se deposição máxima de carbono de 48% no material NiMo/C800. Os materiais também foram testados em reações de oxidação em solução aquosa onde ambos apresentaram bons resultados, com 80% de descoloração máxima de 80% na presença do material NiMo/800. As reações de oxidação bifásicas na presença dos materiais apresentaram bons resultados, com remoção máxima de 82% de DBT e oxidação de 96% de QN na presença do material NiMo/C. Medidas de ângulo de contato e testes de formação de emulsão foram feitos para o estudo da estabilidade de sistemas bifásicos. No Capítulo 5 são mostrados os resultados obtidos utilizando-se bentonita impregnada com ferro, submetida ao processo CVD com etanol. Observa-se fases de ferro reduzidas com a consequente deposição de carbono. Foram estudadas as propriedades superficiais dos materiais quanto à sua hidrofilicidade. Testes de adsorção de matéria orgânica e de compostos nitrogenados e sulfurados foram feitos obtendo-se resultados promissores para o material BAF15/C com capacidade de adsorção de 38,7% de DBT e 54,5% de QN. O Capítulo 6 mostra as conclusões gerais deste trabalho e a produção bibliográfica gerada a partir desta tese de doutorado é apresentada no Anexo 2.
Abstract: In this work, it has been developed new magnetic amphiphilic composites based on three inorganic matrix partially covered with carbon. Different matrix were investigated: iron oxide (α-Fe2O3), nickel oxide (NiO) and bentonite clay and they were submitted to a chemical vapor deposition process (CVD) to growth carbon nanotubes/nanofibers on their surfaces using ethanol as carbon source. The obtained materials were characterized and applied in removal of sulfur and nitrogen compounds present in petroleum derivative fuels and degradation reactons of textile dyes. Chapter 1 describes a general introduction about sulfur and nitrogen removal from fuels. Also, it was presented important aspects of magnetic materials and inorganic matrix used in this work. Furthermore, the aims of this work were also presented in this chapter. The experimental data were exhibited in Chapter 2. In Chapter 3, the hematite and bimetallic compound of iron and molybdenum were applied to CVD process. Analysis showed that the metals are reduced by ethanol forming carbon on the surface of materials. There possible to observe a higher deposition of carbon on the molybdenum materials, with maximum deposition of 29%. The materials were active in the oxidation reactons of methylene blue, with maximum discoloration of 89% and 55% of total organic carbon (TOC) removal for the material FeMo/C900. The biphasic oxidation reactions showed good results in the oxidation of sulfur and nitrogen contaminants fuel with maximum removal of 62% DBT in the presence of the material FeMo/C700 and almost 100% for QN oxidation in the presence of FeMo/C900 material. Contact angle measurements and emulsion formation tests was made to study the stability of biphasic systems in which all the materials were able to form an emulsion of oil in water or water in oil. Chapter 4 presents the results obtained for the materials prepared from nickel oxide and bimetallic compounds of nickel and molybdenum covered partially with carbon. It was observed 48% of maximum deposition of carbon in the material NiMo/C800. The materials were also tested in oxidation reactions of methylene blue where both series showed good results, with 80% of discoloration in the presence of the material NiMo/800. The biphasic oxidation reactions in the presence of materials showed good results, with maximum removal of 82% of DBT and 96% of QN in the presence of NiMo/C800 material. Contact angle measurements and tests of emulsion formation was made to study the stability of two-phase systems. In Chapter 5 it is shown the results obtained using bentonite impregnated with iron, subjected to the CVD process with ethanol. It is observed reduced iron phase with consequent carbon deposition. It have been studied the surface properties of the material concerning to the hydrophilicity and adsorption test of organic matter and nitrogen and sulfur compounds were presented with the maximum adsorption capacity of 38.7% for DBT, 54.5% for QN for the material BAF15/C. Finally, chapter 6 exhibits the general conclusions of this work.
Subject: Química inorgânica
Catálise heterogênea
Petróleo
Adsorção
language: por
metadata.dc.publisher.country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Minas Gerais
Publisher Initials: UFMG
metadata.dc.publisher.department: ICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICA
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Química
Rights: Acesso Aberto
metadata.dc.rights.uri: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/pt/
URI: http://hdl.handle.net/1843/48462
Issue Date: 17-Oct-2013
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