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Tipo: Tese
Título: Preparação e caracterização de pontos de carbono a partir de diferentes métodos e precursores de baixa massa molar e suas aplicações como sensores para íons metálicos
Autor(es): Tarciane da Silva Pinto
primer Tutor: Fabiano Vargas Pereira
primer miembro del tribunal : Túlio Hallak Panzera
Segundo miembro del tribunal: Patrícia Santiago de Oliveira Patrício
Tercer miembro del tribunal: Marcelo Machado Viana
Cuarto miembro del tribunal: Túlio Matencio
Resumen: Os pontos de carbono (PCs) são nanopartículas com diâmetro igual ou inferior a 10 nm que normalmente apresentam diferentes grupos oxigenados em sua superfície. Estes nanomateriais apresentam propriedades como boa solubilidade em água, possibilidade de funcionalização com diferentes compostos, resistência a fotodegradação, baixa toxicidade além de interessantes propriedades ópticas, como a fluorescência. Devido a sua propriedade fotoluminescente, os PCs têm se destacado cada vez mais como sensores para detecção de diversos analitos a partir do processo de extinção de fluorescência, chamado efeito quenching. Na primeira parte deste trabalho, doze amostras de PCs foram preparadas a partir de diferentes estratégias bottom-up: carbonização hidrotérmica em autoclave (AC), reação assistida por micro-ondas (MO) e aquecimento em refluxo (RF). Os resultados demonstraram que os nanomateriais obtidos por AC apresentaram um maior valor de rendimento quântico de fluorescência (RQ) quando comparados com as técnicas de MO e RF. As nanopartículas obtidas por AC apresentaram tamanhos médios entre de 1,2 e 2,2 nm, além de apresentaram emissões de fluorescência na região azul/verde do espectro. Em adição, os PCs preparados em autoclave foram estudados como sensores para detecção de íons metálicos, mostrando eficiência na detecção de íons Fe3+ com limite de detecção (LOD) = 0,89 µmol.L-1. Na segunda parte deste trabalho, vinte amostras de PCs foram preparadas utilizando-se diversas combinações de diferentes precursores de baixa massa molecular como fontes de carbono e nitrogênio. Dentre estas nanopartículas, seis obtiveram um valor de RQ superior a 15 %, sendo que as duas que apresentaram os maiores valores foram preparadas utilizando-se citrato de amônio como fonte precursora de nitrogênio. De modo geral, as curvas de fluorescência dos PCs apresentaram emissões na região azul/verde do espectro, exceto para a amostra preparada com ácido maleico e P-fenilenodiamina, que apresentou emissão na região amarela do espectro. Em adição, os PCs com valores iguais ou superiores a 5 % foram estudados como possíveis nanosensores fluorescentes, sendo que quatro amostras se mostraram sensíveis e seletivas à íons Fe3+, apresentando limites de detecção iguais a 0,44 µmol.L-1, 3,92 µmol.L-1, 0,55 µmol.L-1 e 0,58 µmol.L-1. Além disso, as nanopartículas utilizadas como sensores foram obtidas por meio de uma estratégia ambientalmente correta, e o método de fotoluminescência baseado em PCs é simples, tem um tempo de resposta curto e apresenta baixo custo.
Abstract: Carbon dots (CDs) are nanoparticles with a diameter around 2-10 nm, and normally have different oxygenated groups on their surface. These nanomaterials present interesting properties such as proper solubility in water, possibility of functionalization with different compounds, resistance to photodegradation, low toxicity, and interesting optical properties, such as fluorescence. Due to their photoluminescent properties, CDs have emerged as sensors for the detection of different substances, using the fluorescence quenching phenomenon. In the first section of this work, twelve samples of CDs were prepared using different bottom-up strategies: hydrothermal carbonization in an autoclave (AC), microwave-assisted reaction (MW) and reflux heating (RH). The results showed that the nanomaterials obtained by AC presented a higher value of fluorescence quantum yield (QY) when compared with the nanoparticles obtained by the MW and RH methods. The nanoparticles obtained by the AC method showed fluorescence emissions in the blue/green region of the spectrum and had an average size between 1.2 and 2.2 nm. In addition, CDs prepared in an autoclave were studied as sensors for the detection of metal ions, showing selectivity and sensitivity in the detection of Fe3+ ions, with a limit of detection (LOD) = 0.89 µmol.L-1 . In the second section of this work, twenty samples of CDs were prepared using different combinations of different low molecular mass precursors as carbon and nitrogen sources. Among these nanoparticles, six obtained a QY value greater than 15%, and the two that presented the highest QY values were prepared using ammonium citrate as a nitrogen source. In general, the fluorescence curves of the CDs showed emissions in the blue/green region of the spectrum, except for the sample prepared with maleic acid and P-phenylenediamine, which showed emissions in the yellow region of the spectrum. In addition, CDs with QY values equal to or greater than 5% were studied as possible fluorescent nanosensors, and four samples were sensitive and selective to Fe3+ ions, with LOD equal to 0.44 µmol.L-1, 3, 92 µmol.L-1, 0.55 µmol.L-1 and 0.58 µmol.L-1. Furthermore, the nanoparticles used as sensors were obtained with an environmentally friendly strategy, and the CD-based photoluminescence method is simple, has a short response time and has a low cost.
Asunto: Físico-química
Carbono
Nanopartículas
Íons metálicos
Detectores
Fluorescência
Carbonização
Fotoluminescência
Espectrometria de ultra violeta
Espectrofotometria
Microscopia eletrônica
Fourier, Espectroscopia de infravermelho por transformada de
Idioma: por
País: Brasil
Editor: Universidade Federal de Minas Gerais
Sigla da Institución: UFMG
Departamento: ICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICA
Curso: Programa de Pós-Graduação em Química
Tipo de acceso: Acesso Aberto
URI: http://hdl.handle.net/1843/55962
Fecha del documento: 5-may-2023
Aparece en las colecciones:Teses de Doutorado

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