A broad optical characterization of defects and many-body effects in two-dimensional transition metal dichalcogenides

Abstract

Dicalcogenetos de metais de transição (do inglês, TMDs) bidimensionais (2D) são semicondutores da família dos materiais de van der Waals com um grande potencial para serem aplicados na próxima geração de dispositivos ultrafinos devido às suas notáveis propriedades. Entre estas propriedades, eles demonstram respostas ópticas singulares por conta de suas fortes interações de muitos corpos, emissão de luz circularmente polarizada com seletividade de vales e efeitos não lineares. No entanto, essas propriedades podem ser dramaticamente afetadas pelo surgimento de defeitos nesses materiais. Por conta disto, existe uma grande preocupação em caracterizar diferentes defeitos que comumente aparecem em TMDs 2D e também em desenvolver métodos para intencionalmente inserir novos defeitos a fim de modificar ou gerar novas propriedades nesses materiais. Por exemplo, a introdução de metais de transição spin polarizados como defeitos substitucionais pode induzir um ordenamento ferromagnético à temperatura ambiente em TMDs, que é o caso das monocamadas de WS2 e WSe2 dopadas com vanádio. Desse modo, é fundamental a caracterização de como o vanádio afeta as propriedades ópticas desses materiais assim como é de grande interesse o estudo de como suas propriedades ópticas e magnéticas se acoplam. Além disso, apesar de defeitos que surgem não intencionalmente em TMDs 2D terem sido profundamente investigados nos últimos anos, os estudos de suas respostas nano-ópticas ainda são escassos, o que deve ser superado com o uso de técnicas ópticas de campo próximo. Finalmente, em relação às interações de muitos corpos, enquanto fenômenos excitônicos são bem estudados, estados de alta densidade de portadores de cargas - que é o caso do plasma de elétrons e buracos - ainda carecem de mais investigação. Nessa tese nós realizamos uma ampla caracterização de TMDs 2D e suas heteroestruturas focando nesses pontos mencionados acima. Mais especificamente, nós realizamos medidas ópticas e magneto-ópticas para estudar monocamadas dopadas de TMDs, utilizamos técnicas espectroscópicas amplificadas por sonda para investigar aspectos nanométricos de defeitos em monocamadas de MoS2 e empregamos óptica não linear para provar TMDs 2D e suas heteroestruturas em regimes de altas excitações. Nosso trabalho fornece importantes contribuições para um melhor entendimento sobre estados de defeito e de altas densidades de carga em TMDs 2D, assim como ressalta as funcionalidades desses materiais.