Proposal of a novel two-dimensional semiconductor: a first-principles investigation

Abstract

A exploração e investigação de materiais bidimensionais (2D) ganharam significativa atenção ao longo dos últimos anos, impulsionado principalmente pelo surgimento do grafeno, um composto de propriedades únicas e com inúmeras aplicações. TMDs, MXenes, nitreto de boro hexagonal, siliceno e fosforeno podem ser mencionados como exemplos de materiais 2D em destaque no momento. Neste trabalho, propomos e caracterizamos um novo material bidimensional com composição química B2N2O2, que pode ser visto como uma camada de nitreto de boro oxidada. Empregando uma combinação de técnicas teóricas e computacionais baseadas na Teoria do Funcional da Densidade, previmos várias geometrias de baixa energia e avaliamos suas propriedades. Cálculos realizados utilizando o USPEX, um software para previsão de estrutura cristalina, mostram que a oxidação leva a uma reestruturação substancial. Nas configurações mais estáveis, descobriu-se que os compostos de menor energia resultaram em slabs com átomos de nitrogênio arranjados em zigue-zague e ligados a átomos de boro que, por sua vez, encontram-se ligados aos oxigênios. Investigamos sua estabilidade energética, térmica e dinâmica através de cálculos de energia de formação, dispersão de fônons e simulações de dinâmica molecular, a partir dos quais atestamos a notável estabilidade desses materiais. A fim de determinar suas propriedades eletrônicas, realizamos cálculos de estrutura de bandas e mobilidade para um mecanismo mediado por fônons. Enquanto o primeiro revelou que o composto é um semicondutor de gap largo com bandas de bordas parabólicas, o último, realizado seguindo a abordagem do potencial de deformação, indicou grandes valores de mobilidade de elétrons e buracos. Atribuímos esse resultado à existência de canais eletrônicos formados pelas ligações em zigue-zague dos átomos de nitrogênio, que definem as bordas das bandas de condução e de valência. Adicionalmente, propomos um potencial mecanismo de síntese para o material a partir da combinação da funcionalização dos oxigênios juntamente à aplicação de pressão. Por fim, demonstramos que os resultados obtidos neste estudo podem ser estendidos a uma ampla família de compostos bidimensionais, que podem ser investigados em trabalhos futuros.