Please use this identifier to cite or link to this item: http://hdl.handle.net/1843/77758
Type: Tese
Title: Desenvolvimento de carbonos porosos sustentáveis à partir de biomassas: aplicações em adsorção de contaminantes emergentes e baterias de lítio-enxofre.
Authors: Rubens Lucas de Freitas Filho
First Advisor: Ana Paula de Carvalho Teixeira
First Referee: Sara Silveira Vieira
Second Referee: Leandro Vinícius Alves Gurgel
Third Referee: Marcelo Machado Viana
metadata.dc.contributor.referee4: Camila Costa Amorim Amaral
Abstract: Este trabalho relata a produção de carbonos porosos sustentáveis de alto valor agregado com potencial ação tecnológica a partir de produtos de baixo valor agregado (biomassas e resíduos de biomassa). Os carbonos porosos desenvolvidos neste trabalho, especialmente carbonos porosos hierárquicos (micro/meso/macroporosos) e carbonos mesoporosos foram obtidos através das seguintes rotas: sem uso de templates (moldes), e rota mecanoquímica a partir das biomassas: bio-óleo, borra de café e tanino como fontes de carbono sustentáveis. Os carbonos porosos hierárquicos foram produzidos em temperaturas entre 700 – 900 °C, e ativados com cloreto de zinco em uma única etapa. Já os carbonos mesoporosos foram produzidos a 800 ºC utilizando um novo agente de reticulação muito mais econômico e sustentável do que os convencionais descritos na literatura. Os materiais obtidos foram caracterizados pelas técnicas de análise elementar, difração de raios X (DRX), espectroscopia Raman, análise termogravimétrica (TG), microscopia eletrônica de varredura e transmissão (MEV/MET), espectroscopia de fluorescência de raios X por energia dispersiva (EDS), isotermas de adsorção/dessorção de nitrogênio, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X (XPS), e ponto de carga zero (PCZ). Os carbonos porosos produzidos apresentaram elevados teores de carbono (> 80%), áreas superficiais específicas entre 249 – 919 m2.g-1, diâmetro de poros entre 0,6 – 12nm, com variações na morfologia e ordenamento dos poros (ordenados e desordenados), além de propriedades magnéticas. Os carbonos porosos oriundos das biomassas bio-óleo, borra de café e tanino foram empregados como adsorventes na remoção dos contaminantes 17α-etinilestradiol, amoxicilina, ibuprofeno, tenofovir cafeína e paracetamol do meio aquoso. Testes preliminares de contato demonstraram remoções acima de 70% para todos os contaminantes empregados. Estudos de cinética e isoterma de adsorção de cafeina e paracetamol empregando os carbonos porosos produzidos demonstraram cinéticas de pseudo-segunda ordem e capacidades máximas de remoção obtidas pela isoterma de adsorção de 376 mg.g-1 e 310 mg.g-1 para o CpBC800 e CpBO800 respectivamente. Os carbonos porosos também foram aplicados como potenciais cátodos em baterias de lítio – enxofre (Li–S) com capacidades entre 697 – 778 mAhg-1 a 0,1C. Com isso demonstramos a obtenção de carbonos porosos sustentáveis obtidos a partir de biomassa e resíduos de biomassa que apresentam alto valor agregado no qual podem ser aplicados como excelentes adsorventes de contaminantes emergentes (cafeína e paracetamol), e como potenciais cátodos em baterias de lítio-enxofre.
Abstract: This work reports the production of high-value sustainable porous carbons with potential technological applications from low-value products (biomass and biomass waste). The porous carbons developed in this study, especially hierarchical porous carbons (micro/meso/macroporous) and mesoporous carbons, were obtained through the following routes: without the use of templates, and via a mechanochemical route using biomass sources such as bio-oil, coffee grounds, and tannin as sustainable carbon sources. The hierarchical porous carbons were produced at temperatures between 700 – 900 °C and activated with zinc chloride in a single step. The mesoporous carbons were produced at 800 °C using a new cross-linking agent that is much more economical and sustainable than the conventional ones described in the literature. The materials obtained were characterized by elemental analysis, X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, thermogravimetric analysis (TGA), scanning and transmission electron microscopy (SEM/TEM), energy-dispersive X-ray fluorescence spectroscopy (EDS), nitrogen adsorption/desorption isotherms, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and point of zero charge (PZC). The produced porous carbons exhibited high carbon contents (> 80%), specific surface areas ranging from 249 to 919 m².g-1, pore diameters between 0.6 – 12 nm, with variations in pore morphology and arrangement (ordered and disordered), as well as magnetic properties. The porous carbons derived from bio-oil, spent coffee grounds, and tannin biomasses were used as adsorbents for the removal of contaminants such as 17α-ethinylestradiol, amoxicillin, ibuprofen, tenofovir, caffeine, and paracetamol from aqueous media. Preliminary contact tests demonstrated removal rates above 70% for all contaminants used. Kinetic and adsorption isotherm studies of caffeine and paracetamol using the produced porous carbons showed pseudo-second-order kinetics and maximum removal capacities obtained by the adsorption of 376 mg.g-1 and 310 mg.g-1, for CpBC800 and CpBO800 respectively. The porous carbons were also applied as potential cathodes in lithium-sulfur batteries (Li–S) with capacities between 697 – 778 mAhg-1 at 0.1C. Thus, we demonstrated the production of high-value porous carbons obtained from biomass and biomass waste, which can be applied as excellent adsorbents for emerging contaminants (caffeine and paracetamol), and as potential cathodes in lithium-sulfur batteries.
Subject: Química inorgânica
Carbono
Biomassa
Conversão de biomassa
Pirólise
Materiais porosos
Água – Purificação – Adsorção
Baterias de lítio
Enxofre
Raios X – Difração
Raman, Espectroscopia de
Análise térmica
language: por
metadata.dc.publisher.country: Brasil
Publisher: Universidade Federal de Minas Gerais
Publisher Initials: UFMG
metadata.dc.publisher.department: ICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICA
metadata.dc.publisher.program: Programa de Pós-Graduação em Química
Rights: Acesso Aberto
metadata.dc.rights.uri: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/pt/
URI: http://hdl.handle.net/1843/77758
Issue Date: 27-Aug-2024
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