Síntese, atividade biológica e estudos de interação com biomoléculas de complexos metálicos de ligantes com interesse farmacológico

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Universidade Federal de Minas Gerais

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Tese de doutorado

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Membros da banca

Heloisa de Oliveira Beraldo
Gilson de Freitas Silva
Marcelo Ribeiro Leite de Oliveira
Angel Amado Recio Despaigne

Resumo

Nesse trabalho oito complexos metálicos foram estudados sendo, quatro já relatados na literatura (1-4) e, quatro inéditos (5-8). Os complexos inéditos foram caracterizados por técnicas físico-químicas e espectrofotométricas: [CuCl2(H2O)(NOR)].H2O (1), [CuCl2(py)(NOR)].H2O (2), [CuCl(bipy)(NOR)]Cl.2H2O (3), [CuCl2(phen)(NOR)].3H2O (4), [AuS(CH3)2(NOR)]Cl (5), [Au(pyc)(NOR)2]2Cl.3H2O (6), [CuCl(L1)(phen)].0,5H2O (7) e [CuCl(L2)(phen)].2,5H2O (8), onde NOR é o antibiótico da classe das fluorquinolonas norfloxacina, py é a piridina, bipy é a 2,2'-bipiridina, phen é a 1,10-fenantrolina, pyc é o ácido piridino-2-carboxilico e L1 e L2 representam as bases de Schiff 2-((5-nitrofuran-2-il)metilamino)fenol e 2-(4-nitrobenzilidenoamino)fenol, respectivamente. Os complexos 3, 4 e 7 mostraram promissora atividade contra o Tripanossoma cruzi, agente causador da doença de Chagas, sendo ativos em doses de 0,94 a 16 µmol L-1. Os complexos 1-6 foram ativos contra diferentes cepas de bactérias, embora, em alguns casos a NOR livre tenha mostrado atividade superior. Os complexos 7 e 8 foram ativos frente a sete linhagens de células tumorais em doses menores que 2 µg mL-1 (ou 3,4 µmol L-1). O complexo 7 mostrou-se ainda ativo contra algumas cepas de fungos. Os complexos 1-8 interagiram com o DNA, sendo essas interações de fraca a moderada (Kb 103-104). A interação dos complexos 1, 7 e 8 ocorreu, provavelmente, por intercalação, e, os demais, provavelmente interagiram com a parte externa do DNA. Os complexos 1-4, 7 e 8 foram capazes de interagir com as albuminas séricas bovina (BSA) e humana (HSA). Essas interações foram moderadas e ocorreram, pelo menos em parte, por um mecanismo estático (Ksv 104-105). Os complexos 5 e 6 interagiram com a HSA por um mecanismo, predominantemente, dinâmico e estático, respectivamente. Os valores negativos obtidos para a energia livre de Gibbs ([delta]G) mostraram que 5 e 6 interagem espontaneamente com a HSA.  

Abstract

In the present work eight metal complexes were studied being four already related in the literature and, four new complexes. The new complexes were characterized using physicochemical and spectroscopic techniques: [CuCl2(H2O)(NOR)].H2O (1), [CuCl2(py)(NOR)].H2O(2), [CuCl(bipy)(NOR)]Cl.2H2O (3), [CuCl2(phen)(NOR)].3H2O (4), [AuS(CH3)2(NOR)]Cl (5), [Au(pyc)(NOR)2]2Cl.3H2O (6), [CuCl(L1)(phen)].0.5H2O (7) and [CuCl(L2)(phen)].2.5H2O (8),where NOR is the fluoroquinolone antibiotic norfloxacin, py = pyridine, bipy = 2,2- bipyridine, phen = 1,10-phenantroline, pyc = piridin-2-carboxilic acid and L1 and L2 represent the Schiff bases 2-((5-nitrofuran-2-il)metilamino)fenol and 2-(4-nitrobenzilidenoamino) fenol. Complexes 3, 4 and 7 showed promising activity against Tripanossoma cruzi, the causative agent of Chagas disease (0.94 - 16 µmol L-1), whereas 1-6 proved to be active againstdifferent bacteria strains. In some cases, however, the free NOR demonstrated superior activity. Complexes 7 and 8 were active against seven cancer cell lines in doses lower than 2 µg mL-1 (or 3.4 µmol L-1), whilst 7 also showed antifungal activity in some fungi strains.Complexes 1-8 interacted with DNA on a scale of weak to moderate (Kb 103-104). The interaction of complexes 1, 7 and 8 with DNA, which was perhaps due to intercalation, whilst the other complexes probably interacted with the DNA's external structure. Complexes 1-4, 7 and 8 Interacted with the bovine (BSA) and human (HSA) serum albumins.These interactions were moderate and occurred, at least in part, through a static mechanism. Complexes 5 and 6 interacted with HSA through a mainly dynamic and static mechanism respectively. The negative values of Gibbs free energy ([delta]G) showed that 5 and 6 interacted spontaneously with HSA.

Assunto

Albumina, Compostos de cobre, Ouro, DNA, Schiff, Bases de, Quimica inorganica, Antibióticos

Palavras-chave

atividade, biológica, bases de Schiff, DNA, ouro, Norfloxacina, cobre, albuminas

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