Caracterização das propriedades estruturais e eletrônicas da superfície vicinal Ag(977) e da reconstrução Cu(111)(√7× √7)R19.1◦-S
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Universidade Federal de Minas Gerais
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Tese de doutorado
Título alternativo
Primeiro orientador
Membros da banca
Myriano Henriques de Oliveira Junior
Ricardo Wagner Nunes
Pedro Paulo de Mello Venezuela
Fernando Loureiro Stavale Junior
Ricardo Wagner Nunes
Pedro Paulo de Mello Venezuela
Fernando Loureiro Stavale Junior
Resumo
Nesta pesquisa, adotamos uma abordagem multidisciplinar que incorpora técnicas avan
çadas, como Microscopia de Tunelamento (STM), Espectroscopia de Fotoelétrons com
resolução angular (ARPES), Difração de Elétrons de Baixa Energia (LEED) e simulações
com a Teoria do Funcional Densidade(DFT), para investigar as complexas transformações
eletrônicas emergentes em superfícies (111) diante de mudanças significativas na simetria do
sistema. Este estudo é dividido em dois projetos distintos: o primeiro focado em superfícies
vicinais de prata, destacando a identificação das propriedades eletrônicas e estruturais
da Ag(977). O segundo projeto concentra-se na análise minuciosa das transformações
resultantes da reconstrução do tipo (√7× √7)R19.1◦ na superfície plana (111) do cobre e
do Cu3Au, uma resposta originada pela segregação (ou adsorção) de átomos de enxofre.
No contexto das superfícies vicinais de prata, que são superfícies que apresentam um arranjo
periódico de degraus monoatômicos, realizamos uma investigação experimental detalhada
da superfície vicinal Ag(977), uma superfície de alto índice de Miller originada a partir da
superfície (111). Inicialmente, utilizamos curvas I(V) obtidas a partir do padrão LEED
para determinar a estrutura por meio da análise LEED. Além disso, complementamos esse
trabalho com medidas de ARPES para mapear a estrutura eletrônica da superfície. Durante
os experimentos, algumas questões mais gerais sobre vicinais, emergiram. Na tentativa de
responder essas questões e para uma compreensão mais completa acerca das propriedades
físicas das superfícies vicinais, empregamos a DFT para simular a estrutura cristalina
e eletrônica de duas variações de superfícies vicinais do tipo A- Ag(533) e Ag(977),
que são caracterizadas por diferentes comprimentos de terraço. Também incluímos uma
terceira vicinal do tipo B: Ag(688). Durante a investigação, identificamos que o padrão de
relaxação na direção paralela à superfície (111) plana, segue um regime oscilatório com
decaimento exponencial. Esse comportamento também foi observado experimentalmente
na análise LEED da Ag(977). Além disso, notamos que as superfícies vicinais apresentam
um preenchimento específico em áreas onde a existência de estados de bulk é proibida. Isso
resulta na hibridização dos estados de bulk com os estados de superfície nessas regiões.
No que concerne à reconstrução do tipo (√7× √7)R19.1◦ nas superfícies (111) do Cu e
do Cu3Au, conduzimos uma investigação minuciosa sobre a segregação do enxofre, um
material contaminante comumente presente no bulk desses cristais. Observamos que é
possível criar um sistema de segregação de enxofre para a superfície apenas aquecendo a
amostra. Demonstramos que a saturação de enxofre nessas superfícies, é alcançada por
volta de 400◦C, culminando na reconstrução desejada, a qual foi confirmada por meio do
padrão LEED. A análise das estruturas de bandas após a reconstrução, especialmente nas
proximidades do ponto Γ′, indicou que ocorreu uma substituição do estado de Shockley por uma estrutura cônica que é resultado de fenômenos de folding de bandas e da localização
dessas ressonâncias,um fenômeno que, neste trabalho, foi batizado de Pseudo-cone de
Dirac. Utilizando simulações com DFT, modelamos duas geometrias e as comparamos
com os dados experimentais obtidos por ARPES e STM com objetivo de identificar aquela
que melhor se alinha com os dados experimentais obtidos. Além disso também trouxemos
valiosos insights sobre a natureza das ligações químicas que ocorrem nesse sistema.
Abstract
Assunto
Teoria do funcional da densidade, Scanning tunneling microscopy, Low energy electron diffraction
Palavras-chave
DFT, ARPES, LEED, STM, Superfices vicinais, Segregação atômica, Reconstrução
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