Estudo das propriedades fotoeletroquímicas e ópticas de filmes finos de hematita aplicados a geração de hidrogênio via hidrólise fotoassistida
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Autor(es)
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Editor
Universidade Federal de Minas Gerais
Descrição
Tipo
Tese de doutorado
Título alternativo
Primeiro orientador
Membros da banca
Juan Carlos Gonzalez Perez
Luiz Alberto Cury
André Avelino Pasa
Fabio Coral Fonseca
Luiz Alberto Cury
André Avelino Pasa
Fabio Coral Fonseca
Resumo
Uma maneira muito interessante de aproveitar a energia solar é convertê-la em energia química (combustível), como por exemplo na produção solar de H2 via dissociação da molécula de água. Neste trabalho, filmes finos de hematita foram preparados por um método sol-gel e investigados como fotoanodos na produção de H2 via hidrólise fotoassistida. Foram realizados dois estudos sistemáticos sobre os efeitos da temperatura do tratamento térmico (annealing) e sobre a dopagem do material com átomos de Sn. O desempenho do material não intencionalmente dopado foi profundamente afetado pela temperatura do tratamento térmico e um aumento abrupto da fotocorrente para filmes tratados em altas temperaturas (>750 °C) foi observado. A partir de análises das espectroscopias de impedância (EIS) e de fotoelétrons (XPS), uma forte correlação entre fotocorrente, densidade de portadores e concentração de Sn foi estabelecida. Já o estudo do material intencionalmente dopado com Sn mostrou que além de atuar como impureza doadora, o Sn contribui para o aumento da fotocorrente por facilitar a reação de oxidação da água. Foram investigados também os efeitos da temperatura e da incorporação de Sn nas propriedades ópticas dos filmes finos de hematita. A função dielétrica dos filmes foi determinada por elipsometria espectroscópica. Nenhuma variação do bandgap (2.21 eV) foi induzida pela temperatura de annealing ou presença de Sn. No entanto, a análise detalhada das funções dielétricas contribuiu para o entendimento do desempenho fotoeletroquímico dos filmes.
Abstract
A very interesting way to use solar energy is by its convertion into chemical energy (fuel), such as the solar H2 production by water splitting. In this work, hematite thin films were prepared by a simple sol gel method and investigated as photoanodes in H2 production by photoassisted hydrolysis. Two systematic studies were performed regarding the effects of the annealing and Sn doping on the material. The photoelectrochemical performance was shown to increase significantly for films deposited on SnO2:F/glass subjected to high temperature (T) annealing (>750 °C). Strong correlation was found between photogenerated current, donor concentration, and Sn concentration as determined by impedance analysis and X-ray photoelectron spectroscopy. On the other hand, the study with doped material showed that Sn acts as impurity donor and also facilitates the oxidation of water on the surface of hematite. The effects of thermal annealing and Sn addition on the optical properties of hematite films were determined by spectroscopic ellipsometry. The band gap energy was found to be 2.21 eV and independent of microstructure and of Sn concentration for all studied films. However, it was shown that important information regarding the dielectric function of hematite films can help to understand their photoelectrochemical performance.
Assunto
Física
Palavras-chave
Física