Tunneling spectroscopy of 2D materials: unraveling their density of states and the relationship with local atomic environment

Abstract

Neste trabalho utilizamos as técnicas de microscopia (STM) e espectroscopia de tunelamento (STS), além da espectroscopia de fotoemissão resolvida em ângulo (ARPES), para estabelecer conexões entre as propriedades estruturais e eletrônicas de materiais bidimensionais (2D). Em particular, esta tese é composta por três projetos complementares relacionados a três diferentes materiais, a saber, nanoestruturas de grafeno, isolantes topológicos e dicalcogenetos de metais de transição. No trabalho sobre grafeno observou-se uma resposta eletrônica dual em nanoestruturas triangulares deste material. Relatamos a observação dessas nanoestruturas, que resultam de falhas de empilhamento prolongadas no substrato de SiC, e seus efeitos nas camadas de grafeno que se formam sobre elas. Medidas espectroscópicas revelaram respostas eletrônicas distintas em uma fração das nanoestruturas observadas como consequência de um processo de intercalação de hidrogênio incompleto. Essa observação resulta do fato de que a camada inferior da bicamada de grafeno ainda está ligada ao substrato em algumas áreas. Tal configuração gera, portanto, regiões em que a bicamada de grafeno apresenta uma assinatura eletrônica que se assemelha a de uma única folha de grafeno. Também será reportada aqui a síntese, através do método de Bridgman, do isolante topológico Bi4Te3. Caracterizações feitas utilizando a técnica de difração de raios X revelaram a coexistência do Bi4Te3 com fases minoritárias de Bi2 e Bi2Te3. Uma análise teórica, feita através da teoria do funcional da densidade (DFT), permitiu um estudo da estrutura de bandas e da densidade de estados do Bi4Te3 bem como de seus constituintes. A combinação das técnicas de STM e STS, através da análise de perfis de altura e de espectros de densidade de estados, tornou possível ainda a identificação de regiões de diferentes terminações do Bi4Te3 (Bi2 e Bi2Te3). Além disso, medidas de ARPES se assemelham bastante a assinatura do Bi4Te3 com terminação em pentacamada. Contornos de energia constante revelaram ainda um formato hexagonal similar a um floco de neve com braços mais alongados se comparado diretamente ao Bi2Te3. Por fim, na última parte desta tese apresentaremos também um estudo sobre filmes de TaS2 crescidos sobre substratos de Au(111). Esse material foi sintetizado através da evaporação de tântalo em Au(111) numa atmosfera de H2S (usado como fonte de enxofre) e caracterizado utilizando difração de elétrons de baixa energia (LEED) e STM/STS. Verificou-se que sob condições específicas de crescimento (altas temperaturas de aquecimento e pressão de H2S) o número de ilhas sob o substrato é significativamente reduzido dando lugar à formação aglomerados nanométricos de S. O aparecimento desses aglomerados de morfologia triangular distorce o padrão de reconstrução herringbone do substrato de Au(111). Imagens de STM atomicamente resolvidas revelaram que esses aglomerados apresentam diferentes orientações dependendo da região da superfície de Au(111) na qual eles estão localizados e espectros de tunelamento exibiram um comportamento semicondutor.