Síntese ambientalmente sustentável e aplicação fotovoltaica de pontos quânticos Cu-In-S e Zn-Cu-In-S

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Universidade Federal de Minas Gerais

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Tese de doutorado

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Anielle Christine Almeida Silva
Marco Antônio Schiavon
Isadora Cota Carvalho
Alexandra Anselmo Piscitelli Mansur

Resumo

O uso de combustíveis fósseis como fonte de energia tem resultado em custos sociais, ambientais e econômicos cada vez mais altos, fazendo com que a busca por fontes de energias alternativas se torne uma das principais prioridades da sociedade moderna. A energia solar se destaca como uma solução para esse problema, por ser uma fonte limpa, ilimitada e com alta disponibilidade na superfície terrestre. A aplicação de nanotecnologia em dispositivos de conversão de energia solar vem sendo adotado recentemente como uma forma de aumentar a eficiência e reduzir os custos de produção desses dispositivos. Nesse sentido, o presente trabalho propõe o desenvolvimento de pontos quânticos ternários de Cu-In-S e quaternários Zn-Cu-In-S, para aplicações fotovoltaicas, sintetizados através de rota coloidal aquosa em temperatura ambiente e estabilizados pelo polímero, carboximetilcelulose. Como o objetivo de controlar e ajustar as propriedades dessas nanopartículas foram feitas variações na composição, teor de cobre e razão molar entre índio e enxofre, e no tempo de tratamento térmico. Além disso, para promover passivação de defeitos superficiais nocivos para o desempenho desses pontos quânticos, foi realizada deposição de ZnS sobre o núcleo de Cu-In-S, formando pontos quânticos quaternários de Zn-Cu-In-S. As nanopartículas foram caracterizadas por microscopia eletrônica de transmissão, espectroscopia de absorção no ultravioleta-visível, fotoluminescência, fotoluminescência 3D, espalhamento dinâmico de luz, potencial zeta, espectroscopia de infravermelho por transformada de Fourier, fluorescência de raios X, espectroscopia de fotoelétron e rendimento quântico. Os resultados mostraram a formação de nanopartículas com distribuição de tamanhos monodispersos com diâmetros médios de 3,7 nm e 4,9 nm para o Cu-In-S e Zn-Cu-In-S, respectivamente. Apresentaram absorção nos comprimentos de onda de 300 nm a 600 nm, e emissão de 500 nm a 900 nm, e rendimento quântico máximo de 6,2%. Para avaliar a viabilidade de aplicação fotovoltaica, foram produzidos fotoeletrodos de TiO2 sensibilizados com pontos quânticos Zn-Cu-In-S. Esses fotoeletrodos foram caracterizados fotoeletroquimicamente utilizando voltametria linear. A densidade de sensibilização e uso de co-solvente foram parâmetros estudados nessa etapa. O processo de sensibilização do TiO2 com pontos quânticos Zn-Cu-In-S resultou em ganhos de até 780% na densidade de corrente fotogerada e na eficiência em conversão de energia sob iluminação no espectro visível. Além disto, a adição de co-solvente resultou em melhoria dos parâmetros fotovoltaicos dos sistemas sensibilizados com pontos quânticos Zn-Cu-In-S. Este trabalho comprovou a possibilidade de aplicações futuras desses pontos quânticos em células solares fotovoltaicas.

Abstract

The use of fossil fuels as an energy source has resulted in great social, environmental and economic costs, making the search for alternative energy sources one of the main priorities of modern society. Solar energy stands out as a solution to this problem as an unlimited source of clean energy with high availability on the Earth's surface. Thus, the present work developed Cu-In-S quantum dots, for photovoltaic applications, synthesized through an aqueous colloidal route at room temperature and stabilized using the renewable polysaccharide, carboxymethylcellulose, as a binding agent. In order to control and adjust the properties of these nanoparticles, variations were made in the composition, copper content and Indium: sulfur ratio, and in the heat treatment time. In addition, to promote passivation surface defects harmful for the performance of these quantum dots, ZnS deposition was performed onto the Cu-In-S nucleus, forming Zn-CuIn-S quantum dots. The nanoparticles were characterized by transmission electron microscopy, ultraviolet-visible absorption spectroscopy, photoluminescence, 3D photoluminescence, dynamic light scattering, Zeta potential, Fourier transformed infrared spectroscopy, X-ray fluorescence, X-ray photoelectron spectroscopy and quantum yield. The results showed the formation of nanoparticles with monodisperse size distribution with average diameters of 3.7 nm and 4.9 nm for Cu-In-S and Zn-Cu-InS, respectively, with absorption at the wavelengths from 300 nm to 600 nm, and emission from 500 nm to 900 nm, and maximum quantum yield of 6.2%. To assess the feasibility of photovoltaic application, photoelectrodes of TiO2 sensitized with quantum dots Zn-CuIn-S were produced, and characterized photoelectrochemically using linear voltammetry. The sensitization process with Zn-Cu-In-S quantum dots resulted in gains of up to 780% in the photogenerated current density and in the efficiency of energy conversion under illumination in the visible spectrum, proving the viability of using these quantum dots in photovoltaic applications.

Assunto

Materiais, Ciência dos materiais, Nanomateriais, Pontos quânticos

Palavras-chave

Nanomaterial, Material fotovoltaico, Ponto quântico

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