Desenvolvimento de carbonos porosos sustentáveis à partir de biomassas: aplicações em adsorção de contaminantes emergentes e baterias de lítio-enxofre.

Carregando...
Imagem de Miniatura

Título da Revista

ISSN da Revista

Título de Volume

Editor

Universidade Federal de Minas Gerais

Descrição

Tipo

Tese de doutorado

Título alternativo

Membros da banca

Sara Silveira Vieira
Leandro Vinícius Alves Gurgel
Marcelo Machado Viana
Camila Costa Amorim Amaral

Resumo

Este trabalho relata a produção de carbonos porosos sustentáveis de alto valor agregado com potencial ação tecnológica a partir de produtos de baixo valor agregado (biomassas e resíduos de biomassa). Os carbonos porosos desenvolvidos neste trabalho, especialmente carbonos porosos hierárquicos (micro/meso/macroporosos) e carbonos mesoporosos foram obtidos através das seguintes rotas: sem uso de templates (moldes), e rota mecanoquímica a partir das biomassas: bio-óleo, borra de café e tanino como fontes de carbono sustentáveis. Os carbonos porosos hierárquicos foram produzidos em temperaturas entre 700 – 900 °C, e ativados com cloreto de zinco em uma única etapa. Já os carbonos mesoporosos foram produzidos a 800 ºC utilizando um novo agente de reticulação muito mais econômico e sustentável do que os convencionais descritos na literatura. Os materiais obtidos foram caracterizados pelas técnicas de análise elementar, difração de raios X (DRX), espectroscopia Raman, análise termogravimétrica (TG), microscopia eletrônica de varredura e transmissão (MEV/MET), espectroscopia de fluorescência de raios X por energia dispersiva (EDS), isotermas de adsorção/dessorção de nitrogênio, espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X (XPS), e ponto de carga zero (PCZ). Os carbonos porosos produzidos apresentaram elevados teores de carbono (> 80%), áreas superficiais específicas entre 249 – 919 m2.g-1, diâmetro de poros entre 0,6 – 12nm, com variações na morfologia e ordenamento dos poros (ordenados e desordenados), além de propriedades magnéticas. Os carbonos porosos oriundos das biomassas bio-óleo, borra de café e tanino foram empregados como adsorventes na remoção dos contaminantes 17α-etinilestradiol, amoxicilina, ibuprofeno, tenofovir cafeína e paracetamol do meio aquoso. Testes preliminares de contato demonstraram remoções acima de 70% para todos os contaminantes empregados. Estudos de cinética e isoterma de adsorção de cafeina e paracetamol empregando os carbonos porosos produzidos demonstraram cinéticas de pseudo-segunda ordem e capacidades máximas de remoção obtidas pela isoterma de adsorção de 376 mg.g-1 e 310 mg.g-1 para o CpBC800 e CpBO800 respectivamente. Os carbonos porosos também foram aplicados como potenciais cátodos em baterias de lítio – enxofre (Li–S) com capacidades entre 697 – 778 mAhg-1 a 0,1C. Com isso demonstramos a obtenção de carbonos porosos sustentáveis obtidos a partir de biomassa e resíduos de biomassa que apresentam alto valor agregado no qual podem ser aplicados como excelentes adsorventes de contaminantes emergentes (cafeína e paracetamol), e como potenciais cátodos em baterias de lítio-enxofre.

Abstract

This work reports the production of high-value sustainable porous carbons with potential technological applications from low-value products (biomass and biomass waste). The porous carbons developed in this study, especially hierarchical porous carbons (micro/meso/macroporous) and mesoporous carbons, were obtained through the following routes: without the use of templates, and via a mechanochemical route using biomass sources such as bio-oil, coffee grounds, and tannin as sustainable carbon sources. The hierarchical porous carbons were produced at temperatures between 700 – 900 °C and activated with zinc chloride in a single step. The mesoporous carbons were produced at 800 °C using a new cross-linking agent that is much more economical and sustainable than the conventional ones described in the literature. The materials obtained were characterized by elemental analysis, X-ray diffraction (XRD), Raman spectroscopy, thermogravimetric analysis (TGA), scanning and transmission electron microscopy (SEM/TEM), energy-dispersive X-ray fluorescence spectroscopy (EDS), nitrogen adsorption/desorption isotherms, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and point of zero charge (PZC). The produced porous carbons exhibited high carbon contents (> 80%), specific surface areas ranging from 249 to 919 m².g-1, pore diameters between 0.6 – 12 nm, with variations in pore morphology and arrangement (ordered and disordered), as well as magnetic properties. The porous carbons derived from bio-oil, spent coffee grounds, and tannin biomasses were used as adsorbents for the removal of contaminants such as 17α-ethinylestradiol, amoxicillin, ibuprofen, tenofovir, caffeine, and paracetamol from aqueous media. Preliminary contact tests demonstrated removal rates above 70% for all contaminants used. Kinetic and adsorption isotherm studies of caffeine and paracetamol using the produced porous carbons showed pseudo-second-order kinetics and maximum removal capacities obtained by the adsorption of 376 mg.g-1 and 310 mg.g-1, for CpBC800 and CpBO800 respectively. The porous carbons were also applied as potential cathodes in lithium-sulfur batteries (Li–S) with capacities between 697 – 778 mAhg-1 at 0.1C. Thus, we demonstrated the production of high-value porous carbons obtained from biomass and biomass waste, which can be applied as excellent adsorbents for emerging contaminants (caffeine and paracetamol), and as potential cathodes in lithium-sulfur batteries.

Assunto

Química inorgânica, Carbono, Biomassa, Conversão de biomassa, Pirólise, Materiais porosos, Água – Purificação – Adsorção, Baterias de lítio, Enxofre, Raios X – Difração, Raman, Espectroscopia de, Análise térmica

Palavras-chave

Carbonos porosos, Biomassa, Baterias lítio-enxofre, Adsorção, Contaminantes emergentes

Citação

Endereço externo

Avaliação

Revisão

Suplementado Por

Referenciado Por

Licença Creative Commons

Exceto quando indicado de outra forma, a licença deste item é descrita como Acesso Aberto