Separação CO2/N2 usando membranas de matriz mista de sílica/PMDS: efeito do método sol-gel, teor de sílica e pressão do desempenho
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Editor
Universidade Federal de Minas Gerais
Descrição
Tipo
Dissertação de mestrado
Título alternativo
CO₂/N₂ separation using Silica/PDMS mixed-matrix membranes: effect of the sol-gel method, silica content, and pressure on performance
Primeiro orientador
Membros da banca
Cristiano Piacsek Borges
Luzia Sergina de França Neta
Luzia Sergina de França Neta
Resumo
Este trabalho investigou a separação CO2/N2 por meio de membranas de matriz mista (MMMs) obtidas pela incorporação de partículas de sílica comercial (SC) ou sílica obtida pelo método sol-gel (LI05) em polidimetilsiloxano (PDMS), com o objetivo de avaliar o impacto do método de obtenção da sílica, do teor de carga e da pressão de alimentação no transporte e no desempenho de separação. As MMMs foram preparadas com concentrações entre 1% e 15% em massa e avaliadas por ensaios de permeação com gases puros com uma alimentação de 1 e/ou 2 bar, utilizando o método time-lag para estimar parâmetros de transporte. As membranas também foram caracterizadas para discutir dispersão e propriedades do material, incluindo microscopias, análises térmicas e espectroscopias. Os resultados mostraram que a sílica comercial aumentou simultaneamente permeabilidade e seletividade até a concentração de sílica de 10% (m/m), com destaque para a membrana com 10% de SC, que atingiu permeabilidade de CO2 de 2974 Barrer e seletividade CO2/N2 de 11, correspondendo a ganhos de 43% e 70%, respectivamente, em relação ao PDMS puro. Para a sílica obtida via sol-gel, foi observado um ganho de permeabilidade com tendência de perda de seletividade em teores de sílica mais elevados; o melhor desempenho foi obtido pela membrana com 5% (m/m), com aumento, em relação ao polímero, de permeabilidade próximo a 60% e de seletividade de 25%. Com o aumento do teor de sílica, foi observado uma tendência de aumento do coeficiente de difusão e de redução do coeficiente de sorção por meio do método time-lag. Comparações com o modelo de Maxwell indicaram desvios do comportamento ideal, sugerindo contribuição relevante da interface, potencialmente relacionada a vazios interfaciais e seus efeitos no transporte.
Abstract
This study investigated CO2/N2 separation using mixed-matrix membranes (MMMs) produced by incorporating commercial silica (SC) particles or sol–gel-derived silica (LI05) into polydimethylsiloxane (PDMS), aiming to evaluate the impact of the silica synthesis route, filler loading, and feed pressure on transport properties and separation performance. MMMs were prepared with loadings between 1 and 15 wt% and evaluated through pure-gas permeation tests at 1 and/or 2 bar, using the time-lag method to estimate transport parameters. The membranes were also characterized to discuss dispersion and material properties, including microscopy, thermal analyses, and spectroscopy. The results showed that commercial silica simultaneously increased permeability and selectivity up to 10 wt%, with the 10 wt% SC membrane standing out by achieving a CO2 permeability of 2974 Barrer and a CO2/N2 selectivity of 11, corresponding to gains of 43% and 70%, respectively, relative to neat PDMS. For the sol–gel silica, an increase in permeability with a tendency toward selectivity loss at higher loadings was observed; the best performance was achieved by the 5 wt% membrane, with increases relative to the polymer of approximately 60% in permeability and 25% in selectivity. As silica loading increased, a trend of increasing diffusion coefficient and decreasing sorption coefficient was observed using the time-lag method. Comparisons with the Maxwell model indicated deviations from ideal behavior, suggesting a relevant interfacial contribution, potentially related to interfacial voids and their effects on transport.
Assunto
Engenharia química, Sílica, Membranas (Tecnologia), Polímeros
Palavras-chave
Membranas de matriz mista, PDMS, Sílica, Separação gasosa, Time-lag, Separação CO2/N2