Estudo de propriedades estruturais, ópticas e químicas de nanoestruturas semicondutoras de GaAs
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Editor
Universidade Federal de Minas Gerais
Descrição
Tipo
Tese de doutorado
Título alternativo
Primeiro orientador
Membros da banca
Victor Lopez Richard
Joaquim Fernando Monteiro de Carvalho Pratas Leitão
Leandro Malard Moreira
Cristiano Fantini Leite
Joaquim Fernando Monteiro de Carvalho Pratas Leitão
Leandro Malard Moreira
Cristiano Fantini Leite
Resumo
O arseneto de gálio (GaAs) é um material amplamente estudado pela comunidade científica,
cuja fase cristalina cúbica (ZB) possui características bem estabelecidas na literatura.
Entretanto, quando esse composto é crescido em dimensões nanométricas, algumas de
suas propriedades podem ser modificadas, como é o caso do empilhamento em uma
nova estrutura cristalina: a wurtzita (WZ). As particularidades do GaAs-WZ conferem
ao material diferentes estruturas eletrônica e vibracional, resultando em propriedades
optoeletrônicas não observadas no GaAs-ZB. Na primeira parte deste trabalho, estudamos
as propriedades químicas, eletrônicas e ópticas de nanofios (NWs) de GaAs dopados e
politipismo, utilizando espectroscopia Raman (μ-RS), micro-fotoluminescência (μ-PL) e
magneto-PL. Observamos, que os NWs são bastante sensíveis às densidades de potência da
excitação (L), apresentando uma fotodegradação superficial a partir de L= 184 kW/cm²,
em temperatura ambiente, que corresponde a um aquecimento local em torno de T = 388
ºC. Constatamos, que nesta temperatura o NW sofre oxidação térmica e, ao contrário do
que foi reportado na literatura, isso causa uma perda abrupta de arsênio e formação do
óxido de gálio policristalino. Além das propriedades químicas, investigamos os processos de
recombinação radiativa em NWs de GaAs:Mg com politipismo. Esse tipo de NW, apresenta
diferentes mecanismos de recombinação radiativa, devido a não-homogeneidade axial da
sua heteroestrutura. A partir de medidas de μ-PL em baixa temperatura, verificamos que
os principais mecanismos de recombinação nesta amostra se referem a éxcitons livres no
GaAs-WZ e éxcitons espacialmente indiretos. Notamos que essas emissões são fortemente
influenciadas pela desordem estrutural na amostra e, que são mais intensas, para a excitação
polarizada perpendicularmente ao eixo do NW (c). Por fim, um estudo preliminar com
um campo magnético externo, orientado perpendicularmente à direção c, sugere que os
resultados obtidos são fortemente afetados pelas flutuações locais de potencial no NW e não
podem ser explicados de forma satisfatória com o modelo existente. Na segunda parte desta
tese, estudamos a interação não-linear da luz-matéria, no regime de acoplamento forte.
Observamos que o decaimento do éxciton-poláriton gera uma radiação com propriedades
parecidas a um laser que, consequentemente, provoca efeitos não-lineares no poço quântico
(SQW) de GaAs-ZB. Essa emissão foi caracterizada e a partir dos resultados de PL
resolvida com polarização e potência, constatamos a geração de segundo harmônico (SHG)
pelo SQW de GaAs. Concluímos, que a eficiência da SHG é dependente da dessintonia
entre as energias do éxciton e do modo da cavidade, mostrando um aumento significativo
na condição em que o éxciton-poláriton sofre condensação.
Abstract
Gallium arsenide is widely studied by the scientific community, its crystalline cubic phase
presents characteristics which are well established in the literature. However, when this
compound is grown in nanometric dimensions, some of its properties can be changed
for instance, there can be the emergence of a new crystal structure: the wurtzite (WZ).
The particularities of WZ GaAs result in different electronic and vibrational structures,
culminating in unobserved optoelectronic properties in relation to ZB GaAs. In the
first part of this work, we studied the chemical, electronic and optical properties of
doped and polytypic GaAs nanowires (NWs), by means of Raman spectroscopy (μ-RS),
microphotoluminescence (μ-PL), and magneto-PL. We observed that the NWs are sensitive
to excitation pump power densities (L), showing a superficial photodegradation for L =
184 kW/cm², at room temperature, which corresponds to local heating around T = 388
ºC. We realized that at this temperature value, the NW undergoes thermal oxidation
and, in contrast to what has been previously reported in the literature, this process
causes an abrupt loss of arsenic and the formation of polycrystalline gallium oxide. In
addition to chemical properties, we investigated the radiative recombination processes in
GaAs:Mg NWs with polytypism. This kind of NW exhibits different radiative recombination
mechanisms, due to the axial inhomogeneity of its heterostructure. From the μ-PL at low
temperatures, we verify that the main recombination mechanisms in this sample are related
to the free exciton in WZ GaAs and spatially indirect excitons. We observed that these
emissions are strongly disturbed by the structural disorder in the sample and are more
intense for the excitation which is perpendicularly polarized with respect to the NW axis
(ˆc). Also, the preliminary study with an external magnetic field oriented perpendicularly
to the ˆc crystal axis suggests that the obtained results are strongly affected by the local
potential fluctuations in the NW, and can’t be satisfactorily explained using the existent
model. In the second part of this thesis, we studied the light-matter interaction in a strong
coupling regime. We observed that the decay of exciton-polariton generates radiation with
laser radiation properties, which therefore induces nonlinear effects in the ZB GaAs single
quantum well (SQW). This emission was characterized and from the measurements of
polarization- and pump power-resolved PL, we assessed the second harmonic generation
from GaAs SQW. Finally, we concluded that the SHG efficiency is dependent on the
detuning between exciton energy and cavity mode energy, revealing a significant increase
in the exciton-polariton condensation condition.
Assunto
Nanofios, Poços quânticos, Espectroscopia de Raman, Fotoluminescência
Palavras-chave
Nanofios, Poço quântico, Espectroscopia Raman, Fotoluminescência