Propriedades vibracionais e eletrônicas de cristais de iodeto de chumbo
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Universidade Federal de Minas Gerais
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Tipo
Dissertação de mestrado
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Primeiro orientador
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Marcos Assunção Pimenta
Fábio Lacerda Resende e Silva
Fábio Lacerda Resende e Silva
Resumo
O iodeto de chumbo (PbI2) é um material semicondutor que tem despertado atenção da comunidade científica devido as suas interessantes propriedades físicas, com aplicações em fotodetectores de alta sensibilidade e detectores de raios X e gama. O PbI2 é formado por uma camada de átomos de chumbo sanduichada por duas camadas de átomos de iodo, que interagem por fracas forças de van der Waals, o que o classifica como um material bidimensional (2D). Este trabalho consiste no estudo das propriedades estruturais, vibracionais e eletrônicas de cristais e de flakes 2D de PbI2. Os cristais foram sintetizados pelo método de evaporação lenta de solução à temperatura constante e os flakes 2D pelo método de evaporação rápida de solução aquosa supersaturada. A estrutura cristalina trigonal 𝐷3𝑑3 e a composição química do cristal foram confirmadas por medidas de difração de raios-X (DRX) e de Espectroscopia de raios X por Dispersão de Energia (EDS), respectivamente. As medidas de reflectância UV-VIS nos permitiram determinar dois gaps de energia, localizadas em 2,27 𝑒𝑉 e 2,56 eV, sendo primeira associada a um nível de defeito e ao gap do PbI2. Os picos de emissão foram obtidos nas medidas de fotoluminescência à temperatura ambiente e a 80 K. As medidas de espalhamento Raman em diversas energias de excitação mostraram um comportamento ressonante do cristal de PbI2 em 2,33 eV, energia relacionada aos defeitos de vacância de chumbo. Investigamos também a variação dos modos de vibração Raman em função da espessura dos diferentes flakes de PbI2. Medidas de microscopia de força atômica foram realizadas para determinar a espessura e, consequentemente, o número de camadas dos flakes. Observamos uma forte dependência da razão das intensidades dos modos 𝐴1𝑔 e 𝐸𝑔 com o número de camadas, além de um deslocamento blueshift dos picos de emissão da fotoluminescência do PbI2.
Abstract
Lead iodide (PbI2) is a semiconductor that has recently attracted attention due to its unique physical properties, with applications in high sensitivity photodetector and X and 𝛾 ray detectors. PbI2 consists of a layer of lead atoms sandwiched between two layers of iodine atoms that weakly interact by van der Waals forces, making it stand out as a bidimensional material (2D). This work focuses on the study of structural, vibrational and electronic properties of bulk and 2D PbI2 crystals. The bulk samples were synthesized by the solution evaporation method at a constant temperature. X-ray diffraction (XRD) and energy dispersive spectroscopy (EDS) were performed to confirm the 𝑃3̅𝑚1 (𝐷3𝑑) trigonal symmetry and the chemical composition, respectively. UV-VIS reflectance measurements allowed us to identify two forbidden energy regions at 2.27 eV and 2.56 eV, with the first attributed to defects and the latter corresponding to the bandgap of PbI2. These states were later identified in the photoluminescence spectra of the material, acquired at both low and ambient temperatures. Raman scattering measurements at various excitation energies revealed a resonant effect at 2.33 eV, which can be related to defect states caused by the lead atoms vacancy. We also investigated the vibrational modes dependency with the layer number of PbI2 flakes. Atomic Force Microscopy were carried out to obtain the height and layer number of each flake. We observe a strong dependency of the Raman intensity ratio between the 𝐴1𝑔 and 𝐸𝑔 modes with the number of layers, as well as a blueshift of the photoluminescence emission peak of PbI2.
Assunto
Semicondutores, Espectroscopia de Raman, Efeito ressonante Raman
Palavras-chave
Iodeto de chumbo, Espectroscopia Raman, Efeito Raman ressonante, Semicondutores