Desenvolvimento de aluminas-y mesoporosas dopada com céria ezircônia pelo processo sol-gel para aplicações em catalisadoresautomotivos
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Autor(es)
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Editor
Universidade Federal de Minas Gerais
Descrição
Tipo
Tese de doutorado
Título alternativo
Primeiro orientador
Membros da banca
Sidney Nicodemos da Silva
Max Passos Ferreira
Paulo Renato Perdigão de Paiva
Eduardo Henrique Martins Nunes
Max Passos Ferreira
Paulo Renato Perdigão de Paiva
Eduardo Henrique Martins Nunes
Resumo
A queima de hidrocarbonetos em motores veiculares produz uma complexa mistura de gases poluentes que necessitam ser convertidos em produtos menos nocivos. Atualmente o modo mais utilizado para essa conversão é através de um catalisador veicular (onde ocorre uma reação de catálise heterogênea de fase vapor) também denominado conversor catalítico, instalado no sistema de exaustão do veículo. Amaioria dos catalisadores veiculares é constituída basicamente por materiais cerâmicos e por metais catalíticos, tais como paládio, platina e ródio. Esses metais catalíticos são dispersos sobre os materiais cerâmicos e possuem elevado valor, tornando o conversor catalítico um componente caro. Vários estudos são realizados para melhorar a dispersão desses metais e aumentar a eficiência da catálise reduzindo assim o teor empregado. A rota sol-gel é bastante utilizada para obtenção de materiais cerâmicos com propriedades superiores aos obtidos por rotas convencionais, inclusive com aumento da área superficial e aumento da resistência térmica. O aumento da área superficial produz efeitos positivos na eficiência do conversor. Nesta tese aluminas- mesoporosas dopadas com céria e zircônia foramobtidas com elevada dispersão, homogeneidade e estabilidade térmica para aplicação em sistemas de catalisadores automotivos, utilizando rotas sol-gel. Esses materiais foram preparados sob catálise ácida e básica auxiliados por planejamento de experimentos simplex-centroide com análise dos resultados por metodologia de superfície de resposta. Foi observada a presença das fases cúbica e tetragonal da Al2O3- com reflexões adicionais atribuídos aos CeO2 e ZrO2. As áreas superficiais mais altas e menores tamanhos de poros foram observadas para amostras obtidas em condições de catálise básica e com concentrações intermediárias de céria e água. A associação da alumina- mesoporosa dopada com céria e zircônia à modelos rígidosde poro e à surfactantes possibilitou a formação de mesoporos hierárquicos, ordenados e interconectados sendo um grande potencial para a produção de materiais cerâmicos avançados. As amostras sintetizadas em meio etanoico e sem adição de água apresentaram tendência de formar mesoporos ordenados com simetria hexagonal SBA-15. As amostras com maior conteúdo de água e de P123apresentaram tendência de formação de mesoporos desordenadas com elevada área superficial e elevada dispersão de aglomerados.
Abstract
The burning of hydrocarbons in vehicle engines produces a complex mixture of pollutants gases that need to be converted to less harmful products. Currently the way most used to make this conversion is through a vehicular catalyst (where occurs a heterogeneous catalysis reaction of vapor phase) also called catalytic converter installed on the exhaust system of the vehicle. The majority of vehicular catalytic converters is constituted basically by ceramic materials and metals with catalyticproperties, such as Palladium, Platinum and Rhodium. These catalytic metals are dispersed on ceramic material and have high cost which makes the catalytic converter an expensive component. Several studies are conducted to improve the dispersion of these metals and increase the efficiency of catalysis thus reducing the content of these metals. The sol-gel route is often used to obtain ceramic materials with propertiessuperior to those obtained by conventional routes, including increased surface area and increased thermal resistance. In this thesis mesoporous -aluminas doped zirconia and zirconia were obtained with high dispersion, homogeneity and thermal stability for use in automotive catalyst systems, using sol-gel routes. These materials were prepared under acidic and basic conditions aided by simplex centroid design of experiments with response surface methodology. The presence of cubic and tetragonal phases of -Al2O3 with additional reflections attributed to CeO2 and ZrO2 were observed. The higher surface area and smaller pore sizes were observed for samples obtained in basic catalysis conditions and with intermediate concentrations of ceria and water. The association of mesoporous alumina doped ceria and zirconia to rigidtemplates and surfactants enabled the formation of hierarchical, ordered and interconnected mesoporous with great potential for the production of advanced ceramic materials. The samples synthesized in an ethanol medium and without added of water tended to form ordered mesopores with hexagonal SBA-15 symmetry. Samples with higher water and P123 content showed mesopores unordered formation trend with highsurface area and high dispersion of agglomerates.
Assunto
Engenharia de minas
Palavras-chave
Materiais e de Minas, Engenharia Metalúrgica