Probing exciton-phonon coupling and two phonon processes in transition metal dichalcogenides by Resonance Raman scattering
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Universidade Federal de Minas Gerais
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Tipo
Tese de doutorado
Título alternativo
Sondando o acoplamento elétron-fônon e processos de dois fônons em dicalcogenentos de metais de transição
Primeiro orientador
Membros da banca
Cristiano Fantini Leite
Leandro Malard
Pedro Paulo de Mello Venezuela
Hélio Chacham
Marcos Henrique Diniz Guimarães
Leandro Malard
Pedro Paulo de Mello Venezuela
Hélio Chacham
Marcos Henrique Diniz Guimarães
Resumo
Two-dimensional materials, characterized by their atomic thickness
and low dimensionality along the axis, are materials that show great
promise for the future, with great potential for application in areas
such as microelectronics, gas sensors, photodetectors, catalysts,
and others. Among the twodimensional materials, we can highlight
the family of transition metal dichalcogenides, which are lamellar
materials whose thinner layer is formed of a transition metal sheet
sandwiched by two sheets of chalcogen. These materials have a
wide range of properties, ranging from metallic and semi-metallic
materials to semiconductors with an optical bandgap in infrared and
visible regions that is temperaturedependent. Raman spectroscopy
is the measurement of light inelastically scattered by a material due
to the interaction between light, or laser, and matter, which
generates or annihilates a quantum of vibration, a phonon, in the
material and causes the incident photon to lose or gain energy. Due
to the nature of the scattering process, the Raman process is
inefficient, except when the energy of the laser used resonates with
the material's electronic levels, increasing the likelihood that the
Raman process will occur. When the laser resonates with the
electronic level, however, the Raman process can involve more
than one phonon, and the scattering of light by two phonons
becomes more likely. In this context, there are selection rules that
filter out possible phonon combinations for the Raman process,
which must even depend on the temperature at which the
measurement is made. In this work, we seek to understand the
processes of phonon combinations in the Raman spectrum of
semiconducting transition metal dichalcogenides, both as a function
of the laser energy used and as a function of the sample
temperature, in which we explore the laser resonances with the
energy of the electronic transitions of each sample. We show how
the temperature variation affects the energy of electronic levels and
how this variation can tune the resonance of the two-phonon
combination processes. We also show how temperature can affect
the interaction between layers in the heterostructure formed by the
combination of two transition metal dichalcogenides. From this
work, we are able to extract information about the properties of
these materials, which allow their applications in future
technologies.
Abstract
Os materiais bidimensionais, caracterizados pela espessura
atômica e baixa dimensionalidade ao longo do eixo z, são materiais
que mostram grande promessa para o futuro, com grande potencial
de aplicação em áreas como microeletrônica, sensores de gás,
fotodetectores, catalisadores e outros. Dentre os materiais
bidimensionais, podemos destacar a família dos dicalcogenetos de
metais de transição, que são materiais lamelares cuja camada mais
fina é formada de uma folha de um metal de transição localizada
entre duas folhas de átomos da família dos calcogênios. Esses
materiais possuem uma grande gama de propriedades eletrônicas,
variando desde metálicos e semimetálicos até semicondutores com
bandgap óptico no infravermelho e visível que pode ser direto ou
indireto dependo do número de camadas. A presença do gap na
região do visível e infravermelho próximo faz com que técnicas
ópticas sejam de fundamental importância no estudo de
propriedades físicas desses materiais. Entre essas técnicas
destaca-se a espectroscopia Raman que é a medida da luz
espalhada inelasticamente por um material devido à interação entre
luz e a matéria, que cria ou aniquila um quanta de vibração.
Quando a luz incidente ou espalhada está em ressonância com um
nível eletrônico do material temos o fenômeno de espalhamento
Raman ressonante, onde a eficiência do processo é extremamente
amplificada, o que permite obter informações sobre os estados
eletrônicos a partir das suas interações com os fônons, assim como
observar o fenômeno de espalhamento por dois ou mais fônons do
material. Neste trabalho, buscamos entender os processos de
combinações de fônons no espectro Raman de Dicalcogenetos de
metais de transição semicondutores, assim como os processos de
interação éxciton-fônon nesses materiais. Para isso foram
realizadas medidas de espalhamento Raman ressonante com
variação da energia do laser de excitação e variação insitu da
temperatura da amostra. Como técnica complementar foram
realizadas também medidas de fotoluminescência com variação da
temperatura da amostra. Foi mostrado como a variação de
temperatura afeta a energia dos níveis eletrônicos e como essa
variação pode sintonizar a ressonância dos processos de
combinação de dois fônons. Mostramos também como a
temperatura pode afetar a interação entre camadas em
heteroestruturas formada pela combinação de dois Dicalcogenetos
de metais de transição. Neste caso, foi possível observar a partir
dos experimentos processos de interação éxciton-fônon e fônonfônon entre camadas. A partir desse trabalho, conseguimos extrair
informações sobre as propriedades optoeletrônicas desses
materiais, importantes para futuras aplicações tecnológicas.
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Palavras-chave
Transition metal dichalcogenides, Raman spectroscopy, double-resonance, temperature
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