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Type: Tese de Doutorado
Title: Desenvolvimento e caracterização de metodologia para captura deCO2 e gases precursores de efeito estufa da exaustão de motores decombustão interna por adsorção
Authors: Theles de Oliveira Costa
Ramon Molina Valle
First Co-advisor: Sonia Denise Ferreira Rocha
First Referee: Jose Guilherme Coelho Baeta
Second Referee: Angela de Mello Ferreira Guimarães
Third Referee: Marcelo Vandresen
Abstract: Proveniente em grande parte da queima de combustíveis fósseis, o dióxido de carbono, CO2, e os gases precursores de efeito estufa, que se formam no processo de combustão, devem ser reduzidos substancialmente nos próximos anos. A alternativa seria a capturadesses gases por aluminossilicatos para serem armazenados ou coprocessados em outros setores produtivos. Este trabalho propõe um método para remoção de CO2 e de gases precursores de efeito estufa por adsorção, através da captura e separação desses gases dos demais gases de exaustão nos motores automotivos de combustão interna do ciclo Otto com tecnologia flex fuel. Os adsorventes utilizados, zeólita natural ZN 2040 e zeólita sintética Oxan_X, foram caracterizados por um conjunto de técnicas específicas: Espectrometria de Fluorescência de Raios-X, Difração de Raios-X, Análise Termogravimétrica TGDTGDTA, Isotermas de Adsorção/Dessorção e Picnometria por intrusão de água. Os ensaios de emissões e o consumo veicular foram realizados em Laboratório de Emissões equipado com dinamômetro de chassi, analisadores de gases eum aparato experimental para realização dos testes em ambiente controlado, conforme ciclo urbano de condução FTP-75. Os adsorventes foram dispostos em uma coluna de leito fixo de fluxo horizontal, instalada no abafador de ruído posterior do sistema de exaustão do veículo, onde há um escoamento gasoso com temperaturas médias entre 198 e 231 ºC. A zeólita sintética Oxan_X com melhor desempenho, apresenta características singulares como: moderada relação entre os elementos químicos Si/Al (1,6:1), alta relação Si/Fe (22,5:1) e Si/Ca (27,5:1), um caráter básico com poros ácidosbásicos conjugados. Além de apresentar uma estrutura cristalina semelhante a Faujasita tem isoterma do Tipo I, com presença elevada de microporos alta área superficial (506,6m²/g), volume total de poros de 0,3102 cm³/g e, diâmetro médio de 23,6 Å. A zeólita sintética possui maior sensibilidade à perda de água de hidratação. Já a zeólita ZN2040 com estrutura cristalina da Clinoptilolita tem relação alta entre Si/Al (6:1) e moderada dos demais metais Si/Fe e Si/Ca, em torno de 10,5:1. Com caráter ácido e baixa área superficial (59,5 m²/g), tem isotermas Tipo IV com grande presença de mesoporos com diâmetro médio de 48 Å. Dois quilogramas da zeólita sintética Oxan_X, na coluna de leito fixo veicular, apresentou resultados positivos de redução das emissões de CO2 e dos gases precursores, principalmente, o CO, tanto para queimade Gasolina 22% AEAC quanto de Etanol combustível. Foram obtidas reduções, em média, de 2,20% de CO2 e 17,00% para os gases precursores, além de contribuir na redução dos demais poluentes veiculares. Em médio prazo (projeção de 20 anos), o uso da coluna de leito fixo veicular pode reduzir, aproximadamente, 764.000 t de CO2 e23.300 t de CO quando o veículo está operando com Gasolina 22% AEAC, e 1.168.000 t de CO2 e 18.000 t de CO quando o veículo está com Etanol, considerando veículos de motorização 1.4 L a 2.0 L da frota Brasileira. Independente dos níveis de redução obtidos com a metodologia de captura, esta pesquisa inédita abre caminho para umaperfeiçoamento da metodologia envolvendo novos materiais e também novas técnicas para mitigação de gases de efeito estufa, precursores e gases poluentes emitidos por veículos automotores. A eficiência da zeólita Oxan_X na adsorção de gases de emissões pode auxiliar na construção de catalisadores eficientes de baixo custo com menorquantidade de metais nobres agregados.
Abstract: Arising largely from the burning of fossil fuels, carbon dioxide, CO2, and the greenhouse gases precursors, which are forming in the combustion process, must be reduced substantially in the next years. The alternative would be the capture of these gases by aluminum-silicates whether or co process to be stored in other productive sectors. This paper proposes a method for removal of CO2 and greenhouse gases precursors by adsorption, by capturing and separation of these gases from otherautomotive engine exhaust of Otto cycle internal combustion with "flex fuel" technology. The adsorbents used, natural zeolite ZN2040 and synthetic zeolite Oxan_X, were characterizing by a set of specific techniques: Fluorescence Spectrometry of Xrays, X-rays Diffraction, Thermogravimetric Analysis TGDTGDTA, Adsorption/Desorption Isotherms and Measurement by Pycnometer for water intrusion.For emissions, tests and vehicle consumption were performing in the laboratory equipped with emission chassis dynamometer, gas analyzers and an experimental apparatus for carrying out the tests in a controlled environment, as urban driving cycle FTP 75. The adsorbents have been dispose in a fixed-bed column of horizontal flow, noise damper installed in the rear of the exhaust system of the vehicle, where there is agaseous flow with average temperatures between 198 and 231 °C. The synthetic zeolite Oxan_X with better performance, unique features like moderate relationship between chemical elements Si/Al (1,6:1), high ratio Si/Fe (22,5:1) and Si/Ca (27,5:1), and a basic character with pores-basic acids conjugated. In addition to presenting a, crystalline structure similar to Faujasite has type I isotherm, with high presence of micro poreshigh surface area (506,6m²/g), total volume of pores of 0,3102 cm³/g and an average diameter of 23,6 Å. The synthetic zeolite has greater sensitivity to loss of water of hydration. Already ZN2040 with crystal structure of zeolite Clinoptilolite has high relationship between Si/Al (6:1) and moderate other metals Si/Fe and Si/Ca, around 10,5:1. With acid and low surface area (59,5 m²/g), has type IV isotherms with large presence of mesoporous with average diameter of 48 Å. Two kilograms of the synthetic Oxan_X zeolite fixed bed column, showed positive results in reducing CO2 emissions and precursor gases, especially CO, both for burning Gas 22% AEAF as fuel ethanol. Reductions were obtaining on average 2,20% of CO2 and 17,00% to the precursor gases, besides contributing in reducing the other vehicular pollutants. In the mediumterm (20-year projection), the use of fixed bed column serve can reduce, approximately, 764.000 t of CO2 and 23.300 t of CO when the vehicle is operating with Gas 22% AEAF, and 1.168.000 t of CO2 and 18.000 t of CO when the vehicle is on ethanol, considering motor vehicles 1.4 L to 2.0 L of the Brazilian fleet. Regardless of the reduction levels obtained with the method of capture, this unprecedented research paves the way for an improvement of the methodology involving new materials and newtechniques for greenhouse gas mitigation, precursors and gaseous pollutants emitted by motor vehicles. The efficiency of Oxan_X zeolite adsorption of gaseous emissions can assist in building low-cost efficient catalysts with fewer precious metals aggregates.
Subject: Dióxido de carbono
Efeito estufa (Atmosfera)
Automóveis Motores Combustão
Adsorção
Engenharia mecânica
language: Português
Publisher: Universidade Federal de Minas Gerais
Publisher Initials: UFMG
Rights: Acesso Aberto
URI: http://hdl.handle.net/1843/BUBD-A9GP5Z
Issue Date: 21-Dec-2015
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