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http://hdl.handle.net/1843/SFSA-8FPU8P| Type: | Tese de Doutorado |
| Title: | Aplicação dos processos oxidativos, redutivos e (foto)eletroquímicos na degradação de fármacos em meio aquoso |
| Authors: | Karla Moreira Vieira |
| First Advisor: | Rodinei Augusti |
| First Co-advisor: | Clesia Cristina Nascentes |
| First Referee: | Lilian Lucia Rocha e Silva |
| Second Referee: | Sergio Francisco de Aquino |
| Third Referee: | Ione Maria Ferreira de Oliveira |
| metadata.dc.contributor.referee4: | Isabel Cristina Pereira Fortes |
| Abstract: | A eficiência de vários processos na degradação de alguns micro-contaminantes orgânicos, pertencentes à classe dos poluentes emergentes, em meio aquoso foi investigada. Foram avaliadas as substâncias: ácido clofíbrico, atenolol, carbamazepina (fármacos), ácido fólico (composto vitamínico) e etinilestradiol (hormônio). No estudo da degradação desses poluentes emergentes, vários processos (oxidativos avançados, redutivos, eletroquímicos e fotoeletroquímicos) foram empregados. A presença de produtos das reações de degradação foi monitorada por várias técnicas analíticas, com destaque para a espectrometria de massas com ionização electrospray (ESI-MS). O grau de mineralização das amostras foi obtido pela análise de carbono orgânico total (TOC). Foi verificado que a ozonólise e o sistema Fenton heterogêneo (utilizando o compósito ferro/hematita), exemplos de processos oxidativos avançados, mostraram alta eficiência na degradação do etinilestradiol (100 % para ambos os processos), carbamazepina (100 % e 50 % para ozonólise e fenton heterogêneo, respectivamente) e ácido fólico (100,0 % para ambos compostos), porém com baixas taxas de mineralização na ozonólise dos compostos. O monitoramento por ESI-MS (infusão direta) revelou a presença de produtos provenientes da ozonólise da carbamazepina e do etinilestradiol. Com base nos dados de ESI-MS (razão m/z das espécies iônicas formadas a partir de substâncias presentes em solução) e também MS/MS (perfil de fragmentação de tais espécies iônicas), rotas de degradação puderam ser propostas para ambas substâncias. Também avaliou-se a eficiência dos processos redutivos, empregando metais de valência zero (Feo e Zno) na presença de H2O2, na degradação das seguintes substâncias: ácido clofíbrico, atenolol, carbamazepina e etinilestradiol. O sistema Zno/H2O2 apresentou baixa eficiência, resultados melhores (e promissores) foram obtidos quando empregou-se o sistema Feo/H2O2, especialmente nos estudos envolvendo o etinilestradiol (até 80 %). No monitoramento realizado, via HPLC-MS, não foi possível a identificação de produtos de degradação. Finalmente, avaliaram-se os processos eletroquímico e fotoeletroquímico que foram os mais eficientes produzindo os melhores resultados dentre todos os métodos investigados. Os analitos (ácido clofíbrico, carbamazepina e etinilestradiol) foram degradados com taxas de degradação e mineralização próximas a 100 % após tempos de exposição relativamente curtos (menor que 20 min). As técnicas analíticas empregadas no monitoramento dos processos (ESI-MS infusão direta e HPLC-UV) não revelaram a presença de produtos de degradação |
| Abstract: | A detailed investigation on the efficiency of several processes in promoting the degradation of some organic microcontaminants, from the class of the emerging pollutants, in water was performed. The following substances were tested: clofibric acid, atenolol, carbamazepine (drugs), folic acid (a vitamin compound) and ethinyl estradiol (a hormone). For the degradation of these emerging pollutants, several processes (advanced oxidation, reductive, electrochemical and photoelectrochemical) were used. To determine the presence of degradation products, the reactions were monitored by various analytical techniques, mainly electrospray ionization mass spectrometry (ESI-MS). Measurements of total organic carbon (TOC) revealed the degree of mineralization obtained. Thus, it was found that the ozonolysis and heterogeneous Fenton system (usingthe iron/ hematite composite), examples of advanced oxidation processes, showed high efficiency to deplete ethinylestradiol (100 % for both systems), carbamazepine (100 % and 50 % for ozonolusis and heterogeneous fenton system, respective) and folic acid (100 % for both systems), but with low mineralization rates. Monitoring by ESI-MS(direct infusion) revealed the presence of products from the ozonolysis ofcarbamazepine and ethinyl estradiol. Based on the data from ESI-MS (m/z ratio of ionic species formed from substances in solution) and MS/MS (fragmentation profile of such ionic species), degradation routes for both substances could thus be proposed. It was also evaluated the efficiency of reductive processes, using zero valence metals (Feo and Zno) in the presence of H2O2, on the degradation of the following analytes: clofibric acid, atenolol, carbamazepine and ethinyl estradiol. Whereas thesystem Zno/H2O2 displayed undesirably low degradation rates, much better and promising results were achieved when the Feo/H2O2 system was employed, especially for ethinylestradiol (until 80 %). Furthermore, degradation products could not be detected via HPLC-MS monitoring.Finally, evaluated the electrochemical and photoelectrochemical processes were those that produced the best results among all the methods investigated. The analytes (clofibric acid, carbamazepine and ethinyl estradiol) were depleted with degradation and mineralization rates close to 100% after relatively short exposure times (less 20 min).The analytical techniques employed (direct infusion ESI-MS and HPLC-UV) to monitor such processes revealed once more no degradation products |
| Subject: | Química analítica Processos quimicos Espectrometria de massa Degradação ambiental Medicamentos Degradação |
| language: | Português |
| Publisher: | Universidade Federal de Minas Gerais |
| Publisher Initials: | UFMG |
| Rights: | Acesso Aberto |
| URI: | http://hdl.handle.net/1843/SFSA-8FPU8P |
| Issue Date: | 24-Feb-2011 |
| Appears in Collections: | Teses de Doutorado |
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