Síntese de carbonos porosos modificados com nitrogênio para aplicações ambientais: captura de CO2 e produção de H2

Carregando...
Imagem de Miniatura

Título da Revista

ISSN da Revista

Título de Volume

Editor

Universidade Federal de Minas Gerais

Descrição

Tipo

Tese de doutorado

Título alternativo

Synthesis of nitrogen-modified porous carbons for environmental solutions: CO2 capture and H2 production

Primeiro orientador

Membros da banca

Arilza de Oliveira Porto
Tulio Matencio
Renata Pereira Lopes Moreira
João Paulo Campos Trigueiro

Resumo

Este trabalho apresenta a síntese de carbonos porosos modificados com nitrogênio (NCs) utilizando uma rota de síntese livre de solventes e alinhada aos princípios da Química Verde, denominada mecanoquímica. Os materiais sintetizados foram avaliados em duas frentes: como adsorventes para a captura de CO2 e como suportes para nanocompósitos de niobatos metálicos (NC14@NbX, X = Co, Cu, Ni, Mn) para a eletrólise da água. Inicialmente, os NCs foram obtidos utilizando resorcinol (precursor de carbono) e melamina (precursor de nitrogênio) pelo método mecanoquímico. Avaliou-se como a variação das proporções dos precursores afetam as propriedades texturais dos carbonos porosos. Os resultados indicaram que o composto MCN14 apresentou os melhores resultados texturais apresentando diâmetro médio (7,8 nm) e volume de mesoporos (0,24 cm3·g-1) maiores. Na captura de CO2, a incorporação com nitrogênio demonstrou ser fundamental para aumentar a afinidade química com o gás em baixas pressões, com o material MCN14 atingindo uma capacidade de 2,3 mmol·g-1, superior ao carbono não dopado. Como suporte eletrocatalítico, MCN14 conferiu notável atividade e excepcional estabilidade aos nanocompósitos para as reações de evolução de hidrogênio (HER) e oxigênio (OER), especialmente em meio básico. Os catalisadores NC14@NbMn e NC14@NbCo destacaram-se por sua cinética favorável e, crucialmente, mantiveram desempenho estável por 100 horas de operação contínua. A durabilidade foi atribuída aos sítios de nitrogênio do suporte, que atuam como pontos de ancoragem, prevenindo a agregação e a lixiviação da fase ativa. Assim, este estudo valida uma rota de síntese sustentável para a produção de materiais de carbono, demonstrando o papel duplo do nitrogênio como sítio ativo para adsorção de CO2 e como estabilizador para fases eletrocatalíticas, abrindo caminho para o desenvolvimento de sistemas de baixo custo e alta durabilidade para aplicações ambientais e de energia.

Abstract

This work presents the synthesis of nitrogen-doped porous carbons (NCs) using a solvent-free synthesis route aligned with the principles of Green Chemistry, known as mechanochemistry. The synthesized materials were evaluated on two fronts: as adsorbents for CO₂ capture and as supports for metal niobate nanocomposites (NC14@NbX, where X = Co, Cu, Ni, Mn) for water electrolysis. Initially, the NCs were obtained by the mechanochemical method using resorcinol (carbon precursor) and melamine (nitrogen precursor). The effect of varying the precursor proportions on the textural properties of the porous carbon was evaluated. The results indicated that the MCN14 compound showed the best textural results, exhibiting an average diameter (7.8 nm) and mesopore volume (0.24 cm3·g-1). In CO2 capture, nitrogen doping proved to be fundamental in increasing chemical affinity with the gas at low pressures, with the MCN14 material reaching a capacity of 2.3 mmol·g-1, higher than undoped carbon. As electrocatalytic support, the MCN14 conferred remarkable activity and exceptional stability to the nanocomposites for the Hydrogen Evolution Reaction (HER) and Oxygen Evolution Reaction(OER), especially in basic media. The NC14@NbMn and NC14@NbCo catalysts stood out for their favorable kinetics and, crucially, maintained stable performance for 100 hours of continuous operation. Durability was attributed to the support's nitrogen sites, which act as anchor points, preventing aggregation and leaching of the active phase. Thus, this study validates a sustainable synthesis route to produce carbon materials, demonstrating the dual role of nitrogen as an active site for CO2 adsorption and as a stabilizer for electrocatalytic phases, paving the way for the development of low-cost, highly durable systems for environmental and energy applications.

Assunto

Físico-química, Síntese, Niobatos, Dióxido de carbono, Materiais porosos, Química verde, Adsorção, Água – Eletrólise

Palavras-chave

Descarbonização, Carbonos porosos modificados com nitrogênio, Niobatos, Captura de CO2, Eletrólise da água, Produção de hidrogênio

Citação

Endereço externo

Avaliação

Revisão

Suplementado Por

Referenciado Por