Síntese de carbonos porosos modificados com nitrogênio para aplicações ambientais: captura de CO2 e produção de H2

dc.creatorTiago Henrique Silva Madalena
dc.date.accessioned2025-11-26T18:12:56Z
dc.date.issued2025-10-31
dc.description.abstractThis work presents the synthesis of nitrogen-doped porous carbons (NCs) using a solvent-free synthesis route aligned with the principles of Green Chemistry, known as mechanochemistry. The synthesized materials were evaluated on two fronts: as adsorbents for CO₂ capture and as supports for metal niobate nanocomposites (NC14@NbX, where X = Co, Cu, Ni, Mn) for water electrolysis. Initially, the NCs were obtained by the mechanochemical method using resorcinol (carbon precursor) and melamine (nitrogen precursor). The effect of varying the precursor proportions on the textural properties of the porous carbon was evaluated. The results indicated that the MCN14 compound showed the best textural results, exhibiting an average diameter (7.8 nm) and mesopore volume (0.24 cm3·g-1). In CO2 capture, nitrogen doping proved to be fundamental in increasing chemical affinity with the gas at low pressures, with the MCN14 material reaching a capacity of 2.3 mmol·g-1, higher than undoped carbon. As electrocatalytic support, the MCN14 conferred remarkable activity and exceptional stability to the nanocomposites for the Hydrogen Evolution Reaction (HER) and Oxygen Evolution Reaction(OER), especially in basic media. The NC14@NbMn and NC14@NbCo catalysts stood out for their favorable kinetics and, crucially, maintained stable performance for 100 hours of continuous operation. Durability was attributed to the support's nitrogen sites, which act as anchor points, preventing aggregation and leaching of the active phase. Thus, this study validates a sustainable synthesis route to produce carbon materials, demonstrating the dual role of nitrogen as an active site for CO2 adsorption and as a stabilizer for electrocatalytic phases, paving the way for the development of low-cost, highly durable systems for environmental and energy applications.
dc.description.sponsorshipCNPq - Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico
dc.identifier.urihttps://hdl.handle.net/1843/954
dc.languagepor
dc.publisherUniversidade Federal de Minas Gerais
dc.rightsAcesso aberto
dc.subjectFísico-química
dc.subjectSíntese
dc.subjectNiobatos
dc.subjectDióxido de carbono
dc.subjectMateriais porosos
dc.subjectQuímica verde
dc.subjectAdsorção
dc.subjectÁgua – Eletrólise
dc.subject.otherDescarbonização
dc.subject.otherCarbonos porosos modificados com nitrogênio
dc.subject.otherNiobatos
dc.subject.otherCaptura de CO2
dc.subject.otherEletrólise da água
dc.subject.otherProdução de hidrogênio
dc.titleSíntese de carbonos porosos modificados com nitrogênio para aplicações ambientais: captura de CO2 e produção de H2
dc.title.alternativeSynthesis of nitrogen-modified porous carbons for environmental solutions: CO2 capture and H2 production
dc.typeTese de doutorado
local.contributor.advisor-co1Ana Paula de Carvalho Teixeira
local.contributor.advisor-co1IDhttps://orcid.org/0000-0002-4985-7502
local.contributor.advisor-co1Latteshttp://lattes.cnpq.br/0157609658246739
local.contributor.advisor1Luciano Andrey Montoro
local.contributor.advisor1IDhttps://orcid.org/0000-0002-5157-3971
local.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/7289431894313268
local.contributor.referee1Arilza de Oliveira Porto
local.contributor.referee1Tulio Matencio
local.contributor.referee1Renata Pereira Lopes Moreira
local.contributor.referee1João Paulo Campos Trigueiro
local.creator.Latteshttp://lattes.cnpq.br/4987690500575177
local.description.resumoEste trabalho apresenta a síntese de carbonos porosos modificados com nitrogênio (NCs) utilizando uma rota de síntese livre de solventes e alinhada aos princípios da Química Verde, denominada mecanoquímica. Os materiais sintetizados foram avaliados em duas frentes: como adsorventes para a captura de CO2 e como suportes para nanocompósitos de niobatos metálicos (NC14@NbX, X = Co, Cu, Ni, Mn) para a eletrólise da água. Inicialmente, os NCs foram obtidos utilizando resorcinol (precursor de carbono) e melamina (precursor de nitrogênio) pelo método mecanoquímico. Avaliou-se como a variação das proporções dos precursores afetam as propriedades texturais dos carbonos porosos. Os resultados indicaram que o composto MCN14 apresentou os melhores resultados texturais apresentando diâmetro médio (7,8 nm) e volume de mesoporos (0,24 cm3·g-1) maiores. Na captura de CO2, a incorporação com nitrogênio demonstrou ser fundamental para aumentar a afinidade química com o gás em baixas pressões, com o material MCN14 atingindo uma capacidade de 2,3 mmol·g-1, superior ao carbono não dopado. Como suporte eletrocatalítico, MCN14 conferiu notável atividade e excepcional estabilidade aos nanocompósitos para as reações de evolução de hidrogênio (HER) e oxigênio (OER), especialmente em meio básico. Os catalisadores NC14@NbMn e NC14@NbCo destacaram-se por sua cinética favorável e, crucialmente, mantiveram desempenho estável por 100 horas de operação contínua. A durabilidade foi atribuída aos sítios de nitrogênio do suporte, que atuam como pontos de ancoragem, prevenindo a agregação e a lixiviação da fase ativa. Assim, este estudo valida uma rota de síntese sustentável para a produção de materiais de carbono, demonstrando o papel duplo do nitrogênio como sítio ativo para adsorção de CO2 e como estabilizador para fases eletrocatalíticas, abrindo caminho para o desenvolvimento de sistemas de baixo custo e alta durabilidade para aplicações ambientais e de energia.
local.identifier.orcidhttps://orcid.org/0009-0000-1234-6656
local.publisher.countryBrasil
local.publisher.departmentICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICA
local.publisher.initialsUFMG
local.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Química
local.subject.cnpqCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::ELETROQUIMICA
local.subject.cnpqCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA::FISICO QUIMICA INORGANICA
local.subject.cnpqCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::FISICO-QUIMICA::CINETICA QUIMICA E CATALISE
local.subject.cnpqCIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA::QUIMICA INORGANICA::NAO-METAIS E SEUS COMPOSTOS

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