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http://hdl.handle.net/1843/59181| Type: | Tese |
| Title: | Síntese de novos catalisadores a base de nióbio para oxidação de moléculas industrialmente atrativas |
| Authors: | Carlos Giovani Oliveira Bruziquesi |
| First Advisor: | Luiz Carlos Alves de Oliveira |
| First Co-advisor: | Adilson Cândido da Silva |
| First Referee: | Humberto Vieira Fajardo |
| Second Referee: | João Guilherme Rocha Poço |
| Third Referee: | Ana Paula de Carvalho Teixeira |
| metadata.dc.contributor.referee4: | Hállen Daniel Rezende Calado |
| Abstract: | Um novo composto de nióbio contendo grupos peroxo de superfície foi obtido após o tratamento com peróxido de hidrogênio. Espalhamento Raman e espectroscopias de absorção FTIR e medições de refletância difusa confirmam a presença de grupos peroxo. Isotermas de adsorção/dessorção de N2 evidenciaram uma mudança drástica na área superficial específica após tratamento com peróxido de hidrogênio, de 195 m²/g para 4 m²/g. Em termos de atividade catalítica, a oxidação do ciclohexeno atingiu considerável seletividade para ciclohexen-1-ona (45% para 6 h de reação a 70 °C) em fase líquida utilizando H2O2 como oxidante. A distribuição do produto e a porcentagem de conversão foram dependentes do oxidante utilizado (H2O2, oxone e tércio butil hidroperóxido). A seletividade do novo material se deve à presença de grupos peroxo na superfície causados pelo tratamento com H2O2, reduzindo sua acidez e área específica. Um estudo subsequente foi realizando com o objetivo de inserir metais de transição na estrutura do de um material inédito, o L-AmNbO. Os materiais Fe-AmNbO, Co-AmNbO e Mn-AmNbO foram testados na oxidação do ciclohexeno e do azo corante Vermelho do Congo, com significativas taxas de conversão para Fe-AmNbO. |
| Abstract: | A new niobium compound containing surface peroxo groups was obtained after treatment with hydrogen peroxide. Raman scattering and IFTR absorption spectroscopy and diffuse reflectance measurements confirm the presence of peroxo groups. N2 adsorption/desorption isotherms showed a drastic change in the specific surface area after treatment with hydrogen peroxide, from 195 m²/g to 4 m²/g. In terms of catalytic activity, cyclohexene oxidation reached considerable selectivity for cyclohexene-1-one (45% for 6 h of reaction at 70 °C) in the liquid phase using H2O2 as oxidant. Product distribution and percentage conversion were dependent on the oxidant used (H2O2, oxone, and T-BHP). The selectivity of the new material is due to the presence of peroxo groups on the surface caused by the treatment with H2O2, reducing its acidity and specific area. A subsequent study was carried out to insert transition metals in the structure of L-AmNbO. The Fe-AmNbO, Co-AmNbO, and Mn-AmNbO materials were tested in the oxidation of cyclohexene and Congo Red azo dye, with significant discoloration and conversion rates to Fe-AmNbO. |
| Subject: | Físico-química Síntese Catálise heterogênea Oxidação Catalisadores de metais de transição Compostos de nióbio Indústria química Peróxidos |
| language: | por |
| metadata.dc.publisher.country: | Brasil |
| Publisher: | Universidade Federal de Minas Gerais |
| Publisher Initials: | UFMG |
| metadata.dc.publisher.department: | ICX - DEPARTAMENTO DE QUÍMICA |
| metadata.dc.publisher.program: | Programa de Pós-Graduação em Química |
| Rights: | Acesso Aberto |
| URI: | http://hdl.handle.net/1843/59181 |
| Issue Date: | 7-Jul-2023 |
| Appears in Collections: | Teses de Doutorado |
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